stringtranslate.com

Грамицидин S

Грамицидин С или Грамицидин Советский [1] — антибиотик, эффективный против некоторых грамположительных и грамотрицательных бактерий, а также некоторых грибов .

Это производное грамицидина , вырабатываемое грамположительной бактерией Brevibacillus brevis . Грамицидин S представляет собой циклодекапептид, построенный как два идентичных пентапептида, соединенных голова к хвосту, формально записанный как цикло (- Val - Orn - Leu -D- Phe - Pro -) 2 . То есть, он образует кольцевую структуру, состоящую из пяти различных аминокислот, каждая из которых используется дважды в структуре. [2] Еще одним интересным моментом является то, что он использует две аминокислоты, необычные для пептидов: орнитин, а также нетипичный стереоизомер фенилаланина . Он синтезируется грамицидин S - синтетазой. [3]

Биосинтез

Путь биосинтеза грамицидина S состоит из двух ферментов нерибосомальных пептидных синтазы ( NRPS ), грамицидин S синтетазы I (GrsA) и грамицидин S синтетазы II (GrsB), чтобы дать продукт в виде циклического декапептида. В биосинтетическом пути есть в общей сложности пять модулей, которые специфически распознают, активируют и конденсируют аминокислоты в грамицидин S. Начальный модуль GrsA состоит из трех доменов: домен аденилирования (A), где он включает аминокислоту и активирует ее путем аденилирования с использованием АТФ, домен тиолирования (T) или пептидилпереносящий белок (PCP), в котором аденилированная аминокислота ковалентно присоединяется к 4´-фосфопантетеиновой группе, и она загружается на консервативный серин в домене T, домен эпимеризации (E), где он эпимеризует L-аминокислоту в D-аминокислоту. [4] [5] [6] Начальный модуль GrsA загружает D-Phe в систему. [ необходима ссылка ]

Второй ферментный кластер GrsB содержит четыре модуля , каждый из которых содержит домены конденсации (C), аденилирования (A) и тиолирования (T), а также домен тиоэстеразы (TE) на конце. Домен C образует пептидную связь между двумя аминокислотами, D-Phe и L-Pro. L-Val, L-Orn и L-Leu последовательно включаются в следующие три модуля GrsB. После повторения синтеза всего модуля еще раз домен TE циклизуется и высвобождает два пептида и димеризует их вместе, образуя конечный продукт. [7]

Путь биосинтеза грамицидина S

История

Грамицидин S был открыт русским микробиологом Георгием Францевичем Гаузе и его женой Марией Бражниковой в 1942 году. В течение года грамицидин S использовался в советских военных госпиталях для лечения инфекций и в конечном итоге нашел применение на передовой к 1946 году. [8] Гаузе был награжден Сталинской премией по медицине за свое открытие в 1946 году. В 1944 году грамицидин S был отправлен Министерством здравоохранения СССР в Великобританию через Международный Красный Крест в рамках совместных усилий по установлению точной структуры. Английский химик Ричард Синг доказал, что это соединение является оригинальным антибиотиком и полипептидом, используя бумажную хроматографию. [9] Позже он получил Нобелевскую премию за свою работу в области хроматографии. Кристаллическая структура была окончательно установлена ​​Дороти Ходжкин и Герхардом Шмидтом ; Маргарет Тэтчер работала в течение семестра в 1947 году с Герхардом Шмидтом над антибиотиком грамицидином S в качестве студенческого исследовательского проекта. Важность Грамицидина S и исследований антибиотиков в целом была настолько велика, что Гаузе не подвергался преследованиям в период лысенковщины в СССР, в то время как многие его коллеги подвергались. Действительно, именно его потребность в разработке новых штаммов для массового производства антибиотиков позволила политически санкционированное сотрудничество с генетиками, такими как Иосиф Рапопорт и Александр Малиновский, которые оба активно участвовали в падении лысенковщины. [8]

Структура и фармакологическое действие

Кристаллическая структура модифицированного грамицидина S. Модификация включает в себя группы Boc на орнитине , а также метилирование выбранных амидных азотов для принудительной циклической конформации. [10]

Грамицидин S отличается от других типов грамицидина тем, что он является катионным циклическим декапептидом и имеет структуру антипараллельного бета-слоя. Молекула грамицидина S амфифильная , с гидрофобными аминокислотами (D-Phe, Val, Leu боковые цепи) и заряженной аминокислотой (L-Orn). Он проявляет сильную антибиотическую активность в отношении грамотрицательных и грамположительных и даже нескольких патогенных грибков. [11] Способ действия не полностью согласован, но общепринято, что он заключается в разрушении липидной мембраны и повышении проницаемости бактериальной цитоплазматической мембраны. [12] К сожалению, будучи гемолитическим даже при низких концентрациях, грамицидин S в настоящее время используется только в качестве местного применения. Кроме того, грамицидин S использовался в качестве спермицида и терапевтического средства для лечения генитальных язв, вызванных заболеваниями, передающимися половым путем . [13]

Ссылки

  1. ^ Гаузе ГФ, Бражникова МГ (1944). "Грамицидин S и его применение при лечении инфицированных ран". Nature . 154 (3918): 703. Bibcode :1944Natur.154..703G. doi : 10.1038/154703a0 . S2CID  4125407.
  2. ^ Llamas-Saiz AL, Grotenbreg GM, Overhand M, van Raaij MJ (март 2007 г.). «Двухцепочечные спиральные скрученные бета-слоистые каналы в кристаллах грамицидина S, выращенных в присутствии трифторуксусной и соляной кислот». Acta Crystallographica. Раздел D, Биологическая кристаллография . 63 (Pt 3): 401–7. Bibcode :2007AcCrD..63..401L. doi :10.1107/S0907444906056435. PMID  17327677.
  3. ^ Conti E, Stachelhaus T, Marahiel MA, Brick P (июль 1997 г.). «Структурная основа активации фенилаланина в нерибосомальном биосинтезе грамицидина S». The EMBO Journal . 16 (14): 4174–83. doi :10.1093/emboj/16.14.4174. PMC 1170043. PMID  9250661 . 
  4. ^ Stachelhaus T, Marahiel MA (март 1995). «Модульная структура пептидсинтетаз, выявленная путем рассечения многофункционального фермента GrsA». Журнал биологической химии . 270 (11): 6163–9. doi : 10.1074/jbc.270.11.6163 . PMID  7534306. S2CID  10325408.
  5. ^ von Döhren H, Keller U, Vater J, Zocher R (ноябрь 1997 г.). «Многофункциональные пептидные синтетазы». Chemical Reviews . 97 (7): 2675–2706. doi :10.1021/cr9600262. PMID  11851477.
  6. ^ Sieber SA, Marahiel MA (февраль 2005 г.). «Молекулярные механизмы, лежащие в основе нерибосомального синтеза пептидов: подходы к новым антибиотикам». Chemical Reviews . 105 (2): 715–38. doi :10.1021/cr0301191. PMID  15700962.
  7. ^ Miller LM, Mazur MT, McLoughlin SM, Kelleher NL (октябрь 2005 г.). «Параллельный опрос ковалентных промежуточных продуктов в биосинтезе грамицидина S с использованием масс-спектрометрии высокого разрешения». Protein Science . 14 (10): 2702–12. doi :10.1110/ps.051553705. PMC 2253301 . PMID  16195555. 
  8. ^ ab Галл Ю.М., Конашев М.Б. (2001). «Открытие грамицидина S: интеллектуальная трансформация Г.Ф. Гаузе из биолога в исследователя антибиотиков и ее значение для судьбы российской генетики». История и философия наук о жизни . 23 (1): 137–50. PMID  12212443.
  9. ^ "RLM Synge (британский биохимик)". Онлайн-энциклопедия Britannica . 24 октября 2023 г.
  10. ^ Yamada K, Unno M, Kobayashi K, Oku H, Yamamura H, Araki S и др. (октябрь 2002 г.). «Стереохимия защищенных орнитиновых боковых цепей производных грамицидина S: рентгеновская кристаллическая структура бис-Boc-тетра-N-метилпроизводного грамицидина S». Журнал Американского химического общества . 124 (43): 12684–8. doi :10.1021/ja020307t. PMID  12392415.
  11. ^ Kondejewski LH, Farmer SW, Wishart DS , Kay CM, Hancock RE, Hodges RS (октябрь 1996 г.). «Модуляция структуры, антибактериальной и гемолитической активности размером кольца в циклических аналогах грамицидина S». Журнал биологической химии . 271 (41): 25261–8. doi : 10.1074/jbc.271.41.25261 . PMID  8810288. S2CID  2015112.
  12. ^ Prenner EJ, Lewis RN, Neuman KC, Gruner SM, Kondejewski LH, Hodges RS, McElhaney RN (июнь 1997 г.). «Неламеллярные фазы, вызванные взаимодействием грамицидина S с липидными бислоями. Возможная связь с разрушающей мембрану активностью». Биохимия . 36 (25): 7906–16. doi :10.1021/bi962785k. PMID  9201936.
  13. ^ Крылов Ю.Ф. (1993). Сборник лекарственных средств России . М.: Инфармхим Пресс. С. 343.