Люцифераза светлячков — это светоизлучающий фермент, отвечающий за биолюминесценцию светлячков и жуков-щелкунов . Фермент катализирует окисление люциферина светлячков , требуя кислорода и АТФ . Из-за потребности в АТФ люциферазы светлячков широко используются в биотехнологии.
Химическая реакция, катализируемая люциферазой светлячков, происходит в два этапа:
Свет вырабатывается, потому что реакция образует оксилюциферин в электронно- возбужденном состоянии . Реакция высвобождает фотон света, поскольку оксилюциферин возвращается в основное состояние .
Люцифериладенилат может дополнительно участвовать в побочной реакции с O 2 с образованием перекиси водорода и дегидролюциферил-АМФ. Около 20% промежуточного продукта люцифериладенилата окисляется в этом пути. [1]
Люцифераза светлячка генерирует свет из люциферина в многоступенчатом процессе. Сначала D-люциферин аденилируется MgATP с образованием люцифериладенилата и пирофосфата. После активации АТФ люцифериладенилат окисляется молекулярным кислородом с образованием диоксетанонового кольца. Реакция декарбоксилирования образует возбужденное состояние оксилюциферина, который таутомеризуется между кето-енольной формой. В результате реакции в конечном итоге испускается свет, поскольку оксилюциферин возвращается в основное состояние. [2]
Люцифераза может функционировать в двух различных путях: биолюминесцентном пути и пути CoA -лигазы. [4] В обоих путях люцифераза изначально катализирует реакцию аденилирования с MgATP. Однако в пути CoA-лигазы CoA может вытеснять AMP с образованием люциферил-CoA.
Жирная ацил-КоА-синтетаза аналогичным образом активирует жирные кислоты с помощью АТФ, с последующим замещением АМФ с помощью КоА. Благодаря схожим действиям люцифераза способна заменить жирную ацил-КоА-синтетазу и преобразовать длинноцепочечные жирные кислоты в жирный ацил-КоА для бета-окисления . [4]
Структура белка люциферазы светлячков состоит из 550 аминокислот в двух компактных доменах : N-концевом домене и C-концевом домене. N-концевой домен состоит из двух β-слоев в структуре αβαβα и β-бочонка . Два β-слоя накладываются друг на друга, причем β-бочонок покрывает конец листов. [2]
C-концевой домен соединен с N-концевым доменом гибким шарниром, который может разделять два домена. Аминокислотные последовательности на поверхности двух доменов, обращенных друг к другу, сохраняются в бактериальной и светлячковой люциферазе, тем самым убедительно указывая на то, что активный сайт расположен в щели между доменами. [5]
Во время реакции люцифераза претерпевает конформационные изменения и переходит в «закрытую» форму, в которой два домена объединяются, чтобы охватить субстрат. Это гарантирует, что вода исключена из реакции и не гидролизует АТФ или электронно-возбужденный продукт. [5]
Цвет биолюминесценции люциферазы светлячков может варьироваться от желто-зеленого (λ max = 550 нм) до красного (λ max = 620). [6] В настоящее время существует несколько различных механизмов, описывающих, как структура люциферазы влияет на спектр испускания фотона и , по сути, на цвет испускаемого света.
Один механизм предполагает, что цвет испускаемого света зависит от того, находится ли продукт в кето- или енольной форме. Механизм предполагает, что красный свет испускается из кето-формы оксилюциферина, в то время как зеленый свет испускается из енольной формы оксилюциферина. [7] [8] Однако 5,5-диметилоксилюциферин испускает зеленый свет, хотя он ограничен кето-формой, поскольку не может таутомеризоваться. [9]
Другой механизм предполагает, что скручивание угла между кольцами бензотиазола и тиазола в оксилюциферине определяет цвет биолюминесценции. Это объяснение предполагает, что плоская форма с углом 0° между двумя кольцами соответствует более высокому энергетическому состоянию и излучает более высокоэнергетический зеленый свет, тогда как угол 90° переводит структуру в более низкое энергетическое состояние и излучает более низкоэнергетический красный свет. [10]
Самое последнее объяснение цвета биолюминесценции рассматривает микроокружение возбужденного оксилюциферина. Исследования показывают, что взаимодействия между продуктом возбужденного состояния и близлежащими остатками могут заставить оксилюциферин перейти в еще более высокоэнергетическую форму, что приводит к излучению зеленого света. Например, Arg 218 имеет электростатические взаимодействия с другими близлежащими остатками, ограничивая таутомеризацию оксилюциферина в енольной форме. [11] Аналогичным образом, другие результаты показали, что микроокружение люциферазы может заставить оксилюциферин перейти в более жесткую, высокоэнергетическую структуру, заставляя его излучать высокоэнергетический зеленый свет. [12]
D-люциферин является субстратом для реакции биолюминесценции люциферазы светлячка, тогда как L-люциферин является субстратом для активности люциферил-КоА-синтетазы. Обе реакции ингибируются энантиомером субстрата: L-люциферин и D-люциферин ингибируют путь биолюминесценции и путь КоА-лигазы соответственно. [3] Это показывает, что люцифераза может различать изомеры структуры люциферина.
L-люциферин способен излучать слабый свет, хотя он является конкурентным ингибитором D-люциферина и пути биолюминесценции. [13] Свет излучается, поскольку путь синтеза CoA может быть преобразован в реакцию биолюминесценции путем гидролиза конечного продукта через эстеразу обратно в D-люциферин. [3]
Активность люциферазы дополнительно ингибируется оксилюциферином [14] и аллостерически активируется АТФ. Когда АТФ связывается с двумя аллостерическими сайтами фермента, сродство люциферазы к связыванию АТФ в ее активном сайте увеличивается. [6]
Люцифераза светлячков считается гомологом длинноцепочечной жирной ацил-КоА-синтетазы из-за ее способности синтезировать люциферил-КоА из КоА и дегидролюциферил-АМФ. Иноуэ проверил эту гипотезу в 2010 году, экспрессируя кДНК люциферез Photinus pyralis и Lychocoriolaus lateralis в E. coli посредством экспрессии генов холодового шока. [15] Полученные ферменты затем подвергались воздействию длинноцепочечных жирных кислот, короткоцепочечных жирных кислот, аминокислот и иминокислот. Неудивительно, что Иноуэ обнаружил, что люциферазы проявляли активность аденилирования только при воздействии длинноцепочечных жирных кислот.
Также было обнаружено, что генный продукт CG6178 в Drosophila имеет высокое сходство аминокислотной последовательности с люциферазой светлячков. Хотя он и показал высокую активность аденилирования при воздействии длинноцепочечных жирных кислот, не было никакой люминесценции при воздействии кислорода и LH 2 -AMP–, что дополнительно предполагает, что люцифераза возникла как гомолог длинноцепочечного жирного ацил-КоА из-за дупликации гена.
Филогенетический анализ, проведенный Чжаном и др . (2020), предполагает, что люциферазы семейств Lampyridae , Rhagopthalmidae и Phenogodidae отделились от семейства Elateridae 205 млн лет назад. [16] Согласно филогенетическим данным, появление этих двух люцифераз произошло еще до того, как семейства смогли разойтись, что указывает на их аналогичную природу из-за фенотипических конвергенций.