stringtranslate.com

Механизм ANRORC

Механизм ANRORC в органической химии описывает особый тип реакции замещения . ANRORC означает Addition of the N ucleophile, Ring Opening , and Ring Closer in nucleophilic attack on rings systems [ 1 ] [2] [3] и помогает объяснить образование и распределение продуктов в некоторых нуклеофильных замещениях , особенно в гетероциклических соединениях . Он широко используется в медицинской химии . [4]

Этот механизм реакции был широко изучен в реакциях нуклеофилов амидов металлов (таких как амид натрия ) и замещенных пиримидинов (например, 4-фенил-6-бромпиримидин 1 ) в аммиаке при низких температурах. Основным продуктом реакции является 4-фенил-6-аминопиримидин 2 с заместителем брома , замененным амином . Это исключает образование промежуточного аринового соединения A , которое также дало бы 5-замещенный изомер.

Обзор ANRORC
Обзор ANRORC

Исключение второго промежуточного продукта в этой реакции, комплекса Мейзенгеймера B в пользу промежуточного продукта ANRORC с открытым кольцом основано на нескольких доказательствах. С другими аминами, такими как пиперидин, соединение с открытым кольцом после потери бромистого водорода в нитрил также является изолированным продуктом реакции:

изоляция ANRORC
изоляция ANRORC

Дополнительные доказательства получены с помощью изотопной маркировки дейтерием в положении C5:

Атом дейтерия больше не присутствует в продукте реакции, и это снова объясняется механизмом ANRORC, где промежуточное соединение 4 с раскрытым кольцом представляет собой таутомерную пару, обеспечивающую быстрый HD-обмен:

Маркировка изотопов ANRORC
Маркировка изотопов ANRORC

Окончательное доказательство получено в ходе эксперимента по скремблированию изотопов, в котором оба атома азота в пиримидиновом ядре были заменены изотопом 14N в концентрации 3% каждый:

Изотопная шифровка ANRORC
Изотопная шифровка ANRORC

В конечном продукте 4 (превращенном в реагент после кислотного гидролиза и бромирования 2 ) теряется примерно половина изотопного состава, что ясно демонстрирует, что один внутренний атом азота был перемещен на внешний атом азота.

Реакция Цинке — это реакция, включающая механизм ANRORC.

Ссылки

  1. ^ Ван Дер Плас, Хенк К. (1978). «Механизм S N (ANRORC): новый механизм нуклеофильного замещения». Accounts of Chemical Research . 11 (12): 462–468. doi :10.1021/ar50132a005.
  2. ^ van Der Plas, Henk C. (1999). "S N (ANRORC) Реакции в азинах, содержащих "внешнюю" уходящую группу". В Katritzky, Alan R. (ред.). Вырожденные кольцевые трансформации гетероциклических соединений . Достижения в гетероциклической химии. Т. 74. Academic Press. С. 9–86. doi :10.1016/S0065-2725(08)60809-0. ISBN 978-0-12-020774-9.
  3. ^ van Der Plas, Henk C. (1999). "S N (ANRORC) Реакции в Azaheterocycles Containing an "Inside" Leaving Group". В Katritzky, Alan R. (ред.). Degenerate Ring Transformations of Heterocyclic Compounds . Advances in Heterocyclic Chemistry. Vol. 74. Academic Press. pp. 87–151. doi :10.1016/S0065-2725(08)60810-7. ISBN 978-0-12-020774-9.
  4. ^ Рафли, Стивен Д.; Джордан, Аллан М. (2011). «Инструментарий медицинского химика: анализ реакций, используемых при поиске лекарственных препаратов». Журнал медицинской химии . 54 (10): 3451–3479. doi :10.1021/jm200187y. PMID  21504168.