stringtranslate.com

Нитрозо

Структурная формула нитрозогруппы

В органической химии нитрозо относится к функциональной группе , в которой группа оксида азота ( −N=O ) присоединена к органическому фрагменту . Таким образом, различные нитрозогруппы можно классифицировать как C -нитрозосоединения (например, нитрозоалканы ; R −N=O ), S -нитрозосоединения ( нитрозотиолы ; RS−N=O ), N -нитрозосоединения (например, нитрозамины , RN(−R')−N=O ) и O -нитрозосоединения ( алкилнитриты ; RO−N=O ).

Синтез

Нитрозосоединения могут быть получены восстановлением нитросоединений [ 1] или окислением гидроксиламинов . [2] Орто-нитрозофенолы могут быть получены реакцией Баудиша . В перегруппировке Фишера-Хеппа ароматические 4-нитрозоанилины получаются из соответствующих нитрозаминов .

Характеристики

Структура димера 2-нитрозотолуола [3]

Нитрозоарены обычно участвуют в равновесии мономер–димер . Димеры азобензола N , N'- диоксида (Ar( O)N + = + N(O )Ar), которые часто имеют бледно-желтый цвет, как правило, предпочтительны в твердом состоянии, тогда как темно-зеленые мономеры предпочтительны в разбавленном растворе или при более высоких температурах. Они существуют в виде цис- и транс -изомеров . [4] Центральная «двойная связь» в димере фактически имеет порядок связи около 1,5. [5]

При хранении в протонной среде первичные и вторичные нитрозоалканы изомеризуются в оксимы . [ 6] Некоторые третичные нитрозоалканы также изомеризуются в оксимы через разрыв связи CC, особенно если связь бедна электронами. [7] Нитрозофенолы и нафтолы изомеризуются в оксимхинон в растворе, но обратимо; эфиры нитрозофенола обычно деалкилируются, чтобы облегчить изомеризацию. Нитрозотретичные анилины обычно не деалкилируются таким образом. [8]

Из-за стабильности свободного радикала оксида азота нитрозоорганилы, как правило, имеют очень низкие энергии диссоциации связей C–N : нитрозоалканы имеют BDE порядка 30–40 ккал/моль (130–170 кДж/моль), в то время как нитрозоарены имеют BDE порядка 50–60 ккал/моль (210–250 кДж/моль). Как следствие, они, как правило, чувствительны к теплу и свету. Соединения, содержащие связи O–(NO) или N–(NO), как правило, имеют еще более низкие энергии диссоциации связей. Например, N-нитрозодифениламин, Ph 2 N–N=O, имеет энергию диссоциации связей N–N всего 23 ккал/моль (96 кДж/моль). [9]

Органонитрозосоединения служат лигандами, дающими нитрозокомплексы переходных металлов . [10]

Реакции

Существует много реакций, в которых используется промежуточное нитрозосоединение, например, реакция Бартона и реакция Дэвиса-Бейрута , а также в синтезе индолов , например: синтез индола Байера-Эммерлинга , синтез индола Бартоли . В реакции Сэвилла ртуть используется для замены нитрозила из тиоловой группы.

C -нитрозосоединения используются в органическом синтезе в качестве синтонов в некоторых хорошо документированных химических реакциях, таких как гетерореакции Дильса-Альдера (HDA), нитрозо-еновые и нитрозо-альдольные реакции. [11]

Нитрозил в неорганической химии

Линейные и изогнутые нитрозилы металлов

Нитрозилы — это неорганические соединения, содержащие группу NO, например, напрямую связанную с металлом через атом N, что дает фрагмент металл–NO. Альтернативным примером неметалла является распространенный реагент хлорид нитрозила ( Cl−N=O ). Оксид азота — это стабильный радикал , имеющий неспаренный электрон. Восстановление оксида азота дает анион нитрозила , NO :

НЕТ + е → НЕТ

Окисление NO дает катион нитрозония , NO + :

НЕТ → НЕТ + + е

Оксид азота может служить лигандом, образующим комплексы нитрозилов металлов или просто нитрозилы металлов. Эти комплексы можно рассматривать как аддукты NO + , NO или некий промежуточный случай.

В области здоровья человека

Нитрозосоединения реагируют с первичными аминами в кислой среде, образуя нитрозамины , которые человеческий метаболизм преобразует в мутагенные диазосоединения . Небольшие количества нитро- и нитрозосоединений образуются во время вяления мяса ; токсичность этих соединений предохраняет мясо от бактериальной инфекции . После завершения вяления концентрация этих соединений, по-видимому, со временем снижается. Их присутствие в готовых продуктах строго регулируется с момента нескольких случаев пищевого отравления в начале 20-го века [12] , но потребление большого количества обработанного мяса все еще может вызывать небольшое повышение риска рака желудка и пищевода сегодня. [13] [14] [15] [16]

Например, в 1970-х годах у некоторых норвежских сельскохозяйственных животных начали проявляться повышенные уровни рака печени . Этих животных кормили селедочной мукой, консервированной нитритом натрия . Нитрит натрия вступил в реакцию с диметиламином в рыбе и произвел диметилнитрозамин . [17]

Эффекты нитрозосоединений значительно различаются в зависимости от желудочно-кишечного тракта и диеты. Нитрозосоединения, присутствующие в стуле, не вызывают образование нитрозаминов, поскольку стул имеет нейтральный pH . [18] [19] Желудочная кислота действительно вызывает образование нитрозаминов, но этот процесс подавляется, когда концентрация амина низкая (например, диета с низким содержанием белка или отсутствие ферментированной пищи). Процесс также может подавляться в случае высокой концентрации витамина С (аскорбиновой кислоты) (например, диета с высоким содержанием фруктов). [20] [21] [22] Однако, когда 10% пищи составляют жиры, эффект меняется на противоположный, и аскорбиновая кислота заметно увеличивает образование нитрозаминов. [23] [24]

Смотрите также

Ссылки

  1. ^ Г.Х. Коулман; К.М. Макклоски; Ф.А. Стюарт (1945). «Нитрозобензол». Орг. Синтез . 25 : 80. дои : 10.15227/orgsyn.025.0080.
  2. ^ Колдер, А.; Форрестер, А.Р.; Хепберн, С.П. "2-Метил-2-нитрозопропан и его димер". Органические синтезы . 52 : 77; Собрание томов , т. 6, стр. 803.
  3. ^ E.Bosch (2014). «Структурный анализ метилзамещенных нитрозобензолов и нитрозоанизолов». J. Chem. Cryst . 98 (2): 44. doi :10.1007/s10870-013-0489-8. S2CID  95291018.
  4. ^ Бодуан, Д.; Вюст, Дж. Д. (2016). «Димеризация ароматических C -нитрозосоединений». Chemical Reviews . 116 (1): 258–286. doi :10.1021/cr500520s. PMID  26730505.
  5. ^ Уильямс, Д. Л. Х. (1988). Нитрозация . Кембридж, Великобритания: Кембриджский университет . стр. 36. ISBN 0-521-26796-X.
  6. ^ Кирби, Г. В. (1977). "Электрофильные C-нитрозосоединения". Обзоры химического общества . 6 : 2. doi :10.1039/CS9770600001(Лекция Тильдена).
  7. ^ Уильямс 1988, стр. 36.
  8. Уильямс 1988, стр. 59–61.
  9. ^ Luo, Yu-Ran (2007). Comprehensive Handbook of Chemical Bond Energies . Boca Raton, FL: Taylor and Francis. ISBN 9781420007282.
  10. ^ Ли, Джонгхёк; Чен, Ли; Уэст, Энн Х.; Рихтер-Аддо, Джордж Б. (2002). «Взаимодействие органических нитрозосоединений с металлами». Chemical Reviews . 102 (4): 1019–1066. doi :10.1021/cr0000731. PMID  11942786.
  11. ^ Bianchi, P.; Monbaliu, JCM (2022). «Три десятилетия раскрытия сложной химии видов C -нитрозо с помощью вычислительной химии». Organic Chemistry Frontiers . 9 : 223–264. doi :10.1039/d1qo01415c.
  12. ^ Хоникель, КО (2008). «Использование контроля нитрата и нитрита для обработки мясных продуктов» (PDF) . Meat Science . 78 (1–2): 68–76. doi :10.1016/j.meatsci.2007.05.030. PMID  22062097.
  13. ^ Ланн, Дж. К.; Кунле, Г.; Май, В.; Франкенфельд, К.; Шукер, Д. Э. Глен, Р. К.; Гудман, Дж. М.; Поллок, Дж. Р. А.; Бингем, С. А. (2006). «Влияние гема в красном и обработанном мясе на эндогенное образование N-нитрозосоединений в верхнем желудочно-кишечном тракте». Канцерогенез . 28 (3): 685–690. doi :10.1093/carcin/bgl192. PMID  17052997.
  14. ^ Bastide, Nadia M.; Pierre, Fabrice HF; Corpet, Denis E. (2011). «Гемовое железо из мяса и риск колоректального рака: метаанализ и обзор задействованных механизмов». Cancer Prevention Research . 4 (2): 177–184. doi : 10.1158/1940-6207.CAPR-10-0113 . PMID  21209396. S2CID  4951579.
  15. ^ Бастид, Надя М.; Ченни, Фатима; Одебер, Марк; Сантарелли, Рафаэль Л.; Таше, Сильвиана; Науд, Натали; Барадат, Мариз; Жуанен, Изабель; Сурья, Реджи; Хоббс, Дитте А.; Кунле, Гюнтер Г.; Раймон-Летрон, Изабель; Геро, Франсуаза; Корпет, Денис Э.; Пьер, Фабрис HF (2015). «Центральная роль гема железа в канцерогенезе толстой кишки, связанном с потреблением красного мяса». Исследования рака . 75 (5): 870–879. дои : 10.1158/0008-5472.CAN-14-2554 . PMID  25592152. S2CID  13274953.
  16. ^ Jakszyn, P; Gonzalez, CA (2006). «Нитрозамины и связанный с ними пищевой рацион и риск рака желудка и пищевода: систематический обзор эпидемиологических данных». World Journal of Gastroenterology . 12 (27): 4296–4303. doi : 10.3748/wjg.v12.i27.4296 . PMC 4087738. PMID  16865769 . 
  17. ^ Джойс И. Бойе; Ив Аркан (2012-01-10). Зелёные технологии в производстве и переработке продуктов питания. Springer Science & Business Media. стр. 573. ISBN 978-1-4614-1586-2.
  18. ^ Ли, Л.; Арчер, М.С.; Брюс, В.Р. (октябрь 1981 г.). «Отсутствие летучих нитрозаминов в человеческих фекалиях». Cancer Res . 41 (10): 3992–4. PMID  7285009.
  19. ^ Kuhnle, GG; Story, GW; Reda, T; et al. (октябрь 2007 г.). «Эндогенное образование нитрозосоединений в желудочно-кишечном тракте, вызванное диетой». Free Radic. Biol. Med . 43 (7): 1040–7. doi :10.1016/j.freeradbiomed.2007.03.011. PMID  17761300.
  20. ^ Mirvish, SS; Wallcave, L; Eagen, M; Shubik, P (июль 1972). «Реакция аскорбата и нитрита: возможные способы блокирования образования канцерогенных N -нитрозосоединений». Science . 177 (4043): 65–8. Bibcode :1972Sci...177...65M. doi :10.1126/science.177.4043.65. PMID  5041776. S2CID  26275960.
  21. ^ Mirvish, SS (октябрь 1986). "Влияние витаминов C и E на образование N -нитрозосоединений, канцерогенез и рак". Cancer . 58 (8 Suppl): 1842–50. doi :10.1002/1097-0142(19861015)58:8+<1842::aid-cncr2820581410>3.0.co;2-#. PMID  3756808. S2CID  196379002.
  22. ^ Tannenbaum SR, Wishnok JS, Leaf CD (1991). "Ингибирование образования нитрозаминов аскорбиновой кислотой". The American Journal of Clinical Nutrition . 53 (1 Suppl): 247S–250S. Bibcode :1987NYASA.498..354T. doi :10.1111/j.1749-6632.1987.tb23774.x. PMID  1985394. S2CID  41045030 . Получено 06.06.2015 . В настоящее время существуют доказательства того, что аскорбиновая кислота является ограничивающим фактором в реакциях нитрозирования у людей.
  23. ^ Комбет, Э.; Патерсон, С.; Ииджима, К.; Винтер, Дж.; Маллен, В.; Крозье, А.; Престон, Т.; Макколл, К.Е. (2007). «Жир преобразует аскорбиновую кислоту из ингибирующей в стимулирующую кислотно-катализируемую N-нитрозацию». Gut . 56 (12): 1678–1684. doi :10.1136/gut.2007.128587. PMC 2095705 . PMID  17785370. 
  24. ^ Комбет, Э.; Эль Месмари, А.; Престон, Т.; Крозье, А.; Макколл, К.Е. (2010). «Диетические фенольные кислоты и аскорбиновая кислота: влияние на кислотно-катализируемую нитрозативную химию в присутствии и отсутствии липидов». Free Radical Biology and Medicine . 48 (6): 763–771. doi :10.1016/j.freeradbiomed.2009.12.011. PMID  20026204.