ReaxFF (от «реактивное силовое поле») — это силовое поле на основе порядка связей, разработанное Адри ван Дуином, Уильямом А. Годдардом III и их коллегами в Калифорнийском технологическом институте . Одним из его применений является моделирование молекулярной динамики . В то время как традиционные силовые поля не способны моделировать химические реакции из-за необходимости разрыва и образования связей (функциональная форма силового поля зависит от того, определены ли все связи явно), ReaxFF избегает явных связей в пользу порядков связей , что позволяет осуществлять непрерывное образование/разрыв связей. ReaxFF стремится быть как можно более общим и был параметризован и протестирован для углеводородных реакций, гелеобразования алкоксисилана, образования нанотрубок, катализируемого переходными металлами, и многих передовых применений материалов, таких как литий-ионные батареи, TiO 2 , полимеры и высокоэнергетические материалы. [1]
Чтобы иметь возможность работать с разрывом и образованием связей, имея только один тип атома для каждого элемента, ReaxFF является довольно сложным силовым полем со многими параметрами. [2] Поэтому необходим обширный обучающий набор, охватывающий соответствующее химическое фазовое пространство, включая растяжения связей и углов, энергии активации и реакции, уравнение состояния, поверхностные энергии и многое другое. Обычно, но не обязательно, обучающие данные генерируются с помощью методов электронной структуры. На практике часто вычисления DFT используются в качестве прагматичного подхода, особенно с учетом того, что доступны более точные функционалы. Для параметризации такого сложного силового поля методы глобальной оптимизации дают наилучший шанс получить набор параметров, который наиболее точно описывает обучающие данные. [3]
Ссылки
- ^ Senftle, Thomas P; Hong, Sungwook; Islam, Md Mahbubul; Kylasa, Sudhir B; Zheng, Yuanxia; Shin, Yun Kyung; Junkermeier, Chad; Engel-Herbert, Roman; Janik, Michael J; Aktulga, Hasan Metin; Verstraelen, Toon; Grama, Ananth; van Duin, Adri CT (ноябрь 2016 г.). "Реактивное силовое поле ReaxFF: разработка, применение и будущие направления". npj Computational Materials . 2 (1): 15011. Bibcode : 2016npjCM...215011S. doi : 10.1038/npjcompumats.2015.11 .
- ^ "The Force Field File — ReaxFF 2019.3 documentation". Программное обеспечение для химии и материалов . Получено 5 февраля 2020 г.
- ^ Щиголь, Ганна; Яковлев, Алексей; Трнка, Томаш; ван Дуин, Адри КТ; Верстраелен, Тун (10 декабря 2019 г.). «Оптимизация параметров ReaxFF с помощью Монте-Карло и эволюционных алгоритмов: рекомендации и идеи». Журнал химической теории и вычислений . 15 (12): 6799–6812. doi :10.1021/acs.jctc.9b00769. hdl : 1854/LU-8637024 . PMID 31657217. S2CID 204947285.
- ван Дуин, Адри Коннектикут; Дасгупта, Сиддхартх; Лорант, Франсуа; Годдард, Уильям А. (2001). «ReaxFF: Поле реактивной силы для углеводородов» (PDF) . Журнал физической химии А. 105 (41): 9396–9409. Бибкод : 2001JPCA..105.9396V. дои : 10.1021/jp004368u.
- Nielson, Kevin D.; van Duin, Adri CT; Oxgaard, Jonas; Deng, Wei-Qiao; Goddard, William A. (2005). «Разработка реактивного силового поля ReaxFF для описания реакций, катализируемых переходными металлами, с применением к начальным стадиям каталитического образования углеродных нанотрубок» (PDF) . The Journal of Physical Chemistry A . 109 (3): 493–499. Bibcode :2005JPCA..109..493N. doi :10.1021/jp046244d. PMID 16833370.
- Buehler, M. ; Van Duin, A.; Goddard, WA (2006). "Мультипарадигмальное моделирование динамического распространения трещин в кремнии с использованием реактивного силового поля" (PDF) . Physical Review Letters . 96 (9): 095505. Bibcode :2006PhRvL..96i5505B. doi :10.1103/PhysRevLett.96.095505. PMID 16606278.
- Strachan, A. ; Kober, EM; Van Duin, ACT; Oxgaard, J.; Goddard, WA (2005). "Термическое разложение RDX из реактивной молекулярной динамики" (PDF) . Журнал химической физики . 122 (5): 054502. Bibcode :2005JChPh.122e4502S. doi :10.1063/1.1831277. PMID 15740334.
- Strachan, A. ; Van Duin, ACT; Chakraborty, D.; Dasgupta, S.; Goddard, WA (2003). "Ударные волны в высокоэнергетических материалах: начальные химические события в нитраминовом RDX" (PDF) . Physical Review Letters . 91 (9): 098301. Bibcode :2003PhRvL..91i8301S. doi :10.1103/PhysRevLett.91.098301. PMID 14525217.
- Buehler, M.; Tang, H.; Van Duin, ACT; Goddard, WA (2007). "Пороговая скорость трещины контролирует динамическое разрушение монокристаллов кремния" (PDF) . Physical Review Letters . 99 (16): 165502. Bibcode :2007PhRvL..99p5502B. doi :10.1103/PhysRevLett.99.165502. PMID 17995264.
- Ojwang, JGO; Van Santen, R.; Kramer, GJ; Van Duin, ACT; Goddard, WA (2008). "Моделирование динамики сорбции NaH с использованием реактивного силового поля" (PDF) . Журнал химической физики . 128 (16): 164714. Bibcode :2008JChPh.128p4714O. doi :10.1063/1.2908737. PMID 18447486.
- Кулкарни, АД; Трухлар, ДГ; Говерапет Шринивасан, С.; Ван Дуин, АСТ; Норман, П.; Шварцентрубер, ТЕ (2013). «Взаимодействие кислорода с поверхностями кремнезема: исследование связанных кластеров и функциональной плотности и разработка нового потенциала ReaxFF». Журнал физической химии C. 117 : 258–269. doi :10.1021/jp3086649.
- Deetz, JD; Faller, R. (2014). «Параллельная оптимизация реактивного силового поля для поликонденсации алкоксисиланов». Журнал физической химии B. 118 ( 37): 10966–10978. doi :10.1021/jp504138r. PMID 25153668.
Внешние ссылки
- Сайт Адри ван Дуйна
- ReaxFF в LAMMPS
- ReaxFF в Амстердамском модельном зале
- ReaxFF в наборе PuReMD (Purdue Reactive MD)