Генерация высоких гармоник (HHG) — это непертурбативный и крайне нелинейный оптический процесс, происходящий, когда сверхкороткий лазерный импульс высокой интенсивности взаимодействует с нелинейной средой. Типичный спектр гармоник высокого порядка содержит частотные гребенки, разделенные двойной частотой лазера. HHG — это превосходный настольный источник высококогерентных экстремальных ультрафиолетовых и мягких рентгеновских лазерных импульсов. [1]
Процесс HHG можно очень легко и интуитивно объяснить с помощью простой трехэтапной модели, первоначально предложенной Полом Коркумом в 1993 году.
Шаг 1: Внешний электрон подвергается туннельной ионизации при взаимодействии с ультракоротким лазерным импульсом.
Шаг 2: Этот туннельно ионизированный электрон подвергается ускорению под действием электрического поля лазерного импульса.
Шаг 3: Когда электрическое поле ультракороткого лазерного импульса претерпевает изменение направления, этот ускоренный электрон возвращается и рекомбинирует с излучением с родительским ионом, испуская высокие гармоники. [2]
В трехступенчатой модели Коркума электрон рассматривается как свободная частица, не подверженная влиянию кулоновского потенциала.
Поскольку процесс туннельной ионизации и рекомбинации происходит дважды в каждом цикле возбуждающего лазерного импульса, процесс ГГВП имеет возможность генерировать аттосекундные всплески излучения, используя фемтосекундные лазерные импульсы в качестве источника возбуждения. [3]
HHG может происходить как в газах, так и в плазменных шлейфах, полученных лазерной абляцией . В газовых высоких гармониках газовая струя обычно действует как нелинейная среда, а фемтосекундный лазерный импульс взаимодействует с газом, испуская высокие гармоники. [4] Следовательно, в газовых гармониках требуется только один лазерный импульс. Однако для генерации высоких гармоник из плазменных шлейфов нам требуется другой лазерный импульс, сфокусированный на поверхности твердой мишени, чтобы создать шлейф лазерной абляции плазмы. Этот плазменный шлейф действует как нелинейная среда для нелинейного взаимодействия. Обычно для создания плазмы используется длинный пикосекундный лазерный импульс. [5]
В некоторых плазменных шлейфах было замечено, что интенсивность определенного гармонического порядка была исключительно высокой по сравнению с соседними гармониками. Например, при использовании 800 нм фемтосекундных лазерных импульсов было замечено, что в оловянной плазме интенсивность 17-й гармоники была на порядок выше по сравнению с интенсивностью соседних гармоник. [6] [7]
Аналогично, было замечено, что интенсивность 13-й гармоники в плазме индия была намного выше по сравнению с соседними гармониками. [8] Это было довольно удивительно, поскольку этот вид эффекта никогда не наблюдался в газовых гармониках. После тщательных исследований исследователи указали, что это гармоническое усиление происходит, когда энергия определенного гармонического порядка совпадает с сильным переходом, присутствующим в плазме. Например, было замечено, что в олове существует очень сильный переход 4d 10 5s 2 5p 2 P 3/2 → 4d 9 5s 2 5p 2 ( 1 D) 2 D 5/2 при 26,27 эВ, и этот переход имеет высокую силу осциллятора (значение gf) 1,52. [9] Энергия этого перехода соответствует 17-й гармонике с длиной волны возбуждения 800 нм. Аналогично, в индии существует сильный переход 4d 10 5s 2 → 4d 9 5s 2 5p при 19,92 эВ с высоким значением gf 1,11. [10] Энергия этого перехода соответствует 13-й гармонике с длиной волны возбуждения 800 нм. Это усиление в определенном гармоническом порядке наиболее широко известно как резонансная генерация высоких гармоник (RH). Помимо олова и индия, RH наблюдалась во многих других плазмах, таких как хром , марганец , сурьма и т. д. [1] Наличие таких резонансов делает плазменные гармоники очень отличными от газовых гармоник. Повышенная гармоническая эффективность данного гармонического порядка может быть полезна для разработки узкополосных настольных источников XUV-света. Этот тип источников может быть очень полезен в различных типах методов спектроскопии.
Чтобы объяснить это усиление в заданном гармоническом порядке, прежняя трехступенчатая модель была модифицирована и введена новая четырехступенчатая модель. Эта модель учитывает роль автоионизационных состояний, присутствующих в континууме. Первые два шага остаются теми же, то есть туннельная ионизация и ускорение этого туннельного ионизированного электрона в континууме. Однако на третьем шаге этот туннельный ионизированный электрон захватывается в автоионизационное состояние, присутствующее в континууме. Это автоионизационное состояние обычно имеет более длительное время жизни. Затем на четвертом шаге этот захваченный электрон излучательно рекомбинирует с родительским ионом (основное состояние), испуская резонансно усиленную высокую гармонику. [11]
