stringtranslate.com

Антиперипланарный

В органической химии антиперипланарный или антиперипланарный описывает валентный угол A- B -C-D в молекуле. В этом конформере двугранный угол связи A-B и связи C-D больше +150° или меньше -150° [1] (рис. 1 и 2). Термин «антиперипланарный» часто используется в учебниках для обозначения строго антикомпланарного [2] с двугранным углом A-B C-D 180 ° (рис. 3). В проекции Ньюмана молекула будет располагаться в шахматном порядке, причем антиперипланарные функциональные группы будут направлены вверх и вниз на расстоянии 180° друг от друга (см. рисунок 4). На рисунке 5 показан 2-хлор-2,3-диметилбутан в козловой проекции с хлором и водородом, антиперипланарными друг к другу.

Синперипланарный или синперипланарный аналогичен антиперипланарному. В син-перипланарном конформере A и D находятся на одной стороне плоскости связи, с двугранным углом A-B и C-D между +30 ° и -30 ° (см. Рисунок 2).

Молекулярные орбитали

Важным фактором антиперипланарного конформера является взаимодействие между молекулярными орбиталями. Антиперипланарная геометрия ставит связывающую и разрыхляющую орбитали примерно параллельно друг другу или син-перипланарно. На рисунке 6 представлено еще одно изображение 2-хлор-2,3-диметилбутана (рис. 5), показывающее связывающую орбиталь C–H, σ C–H , и разрыхляющую орбиталь C–Cl, σ* C–Cl , син. -перипланарный. Параллельные орбитали могут перекрываться и вовлекаться в гиперконъюгацию . Если связывающая орбиталь является донором электронов, а разрыхляющая орбиталь является акцептором электронов, то связывающая орбиталь сможет отдавать электроотрицательность разрыхляющей орбитали. Это донорно-акцепторное взаимодействие между заполненным и незаполненным оказывает общий стабилизирующий эффект на молекулу. Однако передача связывающей орбитали антисвязывающей орбитали также приведет к ослаблению обеих этих связей. На рисунке 6 2-хлор-2,3-диметилбутан стабилизируется посредством гиперконъюгации за счет донорства электронов от σ CH в σ* C-Cl , но связи C–H и C–Cl ослаблены. Диаграмма молекулярных орбиталей показывает, что смешивание σ C–H и σ* C–Cl в 2-хлор-2,3-диметилбутане снижает энергию обеих орбиталей (рис. 7).

Примеры антиперипланарной геометрии в механизмах

Механизм Е 2

Реакция бимолекулярного элиминирования будет происходить в молекуле, где разрываемая углерод-водородная связь и уходящая группа расположены антиперипланарно [4] [5] [6] [7] (рис. 8). Эта геометрия предпочтительна, поскольку она выравнивает орбитали σ CH и σ* CX . [8] [9] На рисунке 9 показаны орбитали σ CH и орбиталь σ* CX , параллельные друг другу, что позволяет орбитали σ CH вносить вклад в разрыхляющую орбиталь σ* CX посредством гиперконъюгации. Это ослабляет связи CH и CX, которые разрываются в реакции E 2 . Это также позволяет молекуле легче перемещать свои электроны σ -CH на орбиталь π -CC (рис. 10).

Перегруппировка пинакола

Рисунок 11: Механизм перегруппировки пинакола. Связывающая орбиталь C–C выравнивается с разрыхляющей орбиталью C–O, что облегчает метильный сдвиг. H–A – это универсальная кислота.

При перегруппировке пинакола метильная группа обнаруживается антиперипланарно функциональной группе активированного спирта. [10] [11] Это ставит орбиталь σ C–C метильной группы параллельно орбитали σ* C–O активированного спирта. Прежде чем активированный спирт уходит в виде H 2 O, метильная связывающая орбиталь переходит в разрыхляющую орбиталь C–O, ослабляя обе связи. Эта гиперконъюгация облегчает 1,2-метиловый сдвиг, который происходит при удалении воды. См. рисунок 11 для описания механизма.

История, этимология и неправильное использование

Термин «антиперипланарный» был впервые введен Кляйном и Прелогом в их работе «Описание стерических отношений между одинарными связями», опубликованной в 1960 году. [12] «Анти» относится к двум функциональным группам, лежащим на противоположных сторонах плоскости связь. «Пери» происходит от греческого слова «близкий», поэтому «перипланарный» означает «приблизительно плоский». [13] В своей статье «Перипланарно или копланарно?» Кейн и Херш отмечают, что во многих учебниках по органике термин «антиперипланарный» используется в значении «полностью антипланарный» или «антикопланарный», что технически неверно. [14]

Рекомендации

  1. ^ Элиэль, Эрнест; Вилен, Сэмюэл; Мандер, Льюис (сентябрь 1994 г.). Стереохимия органических соединений . Нью-Йорк: Wiley-Scientific. ISBN 978-0-471-01670-0.
  2. ^ Кейн, Сол; Херш, Уильям (1 октября 2000 г.). «Перипланарно или копланарно?». Журнал химического образования . 77 (10): 1366. Бибкод : 2000JChEd..77.1366K. дои : 10.1021/ed077p1366.
  3. ^ Википедия, Dreamtheater на английском языке (9 августа 2012 г.), английский: Иллюстрация син/анти пери/клинальной номенклатуры молекулярных торсионных конформаций. Для использования на странице Стереохимия алканов. , получено 17 марта 2017 г.
  4. Уэйд, Лерой (6 января 2012 г.). Органическая химия (8-е изд.). Пирсон. стр. 267–268. ISBN 978-0321768414.
  5. ^ Кэри, Фрэнсис; Сундберг, Ричард (27 мая 2008 г.). Продвинутая органическая химия: Часть A: Структура и механизмы (5-е изд.). Спрингер. стр. 558–563. ISBN 978-0387683461.
  6. ^ Делонгшам, Гислен; Делонгшам, Пьер (12 мая 2011 г.). «Изогнутые связи, антиперипланарная гипотеза и теория резонанса. Простая модель для понимания реакционной способности в органической химии». Органическая и биомолекулярная химия . 9 (15): 5321–5333. дои : 10.1039/C1OB05393K. ПМИД  21687842.
  7. ^ Хант, Ян; Спинни, Рик. «Глава 5: Строение и получение алкенов. Реакции элиминирования» . Проверено 13 марта 2017 г.
  8. ^ Анслин, Эрик; Догерти, Деннис (15 июля 2005 г.). Современная физико-органическая химия . Университетская наука. стр. 590–592. ISBN 978-1891389313.
  9. Рзепа, Генри (4 февраля 2012 г.). «Орбиальный анализ стереохимии реакции элиминирования E2» . Проверено 13 марта 2017 г.
  10. ^ Анслин, Эрик; Догерти, Деннис (15 июля 2005 г.). Современная физико-органическая химия . Университетская наука. стр. 676–677. ISBN 978-1891389313.
  11. ^ Кэри, Фрэнсис; Сундберг, Ричард (30 декабря 2010 г.). Продвинутая органическая химия: Часть B: Реакции и синтез (5-е изд.). Спрингер. стр. 883–886. ISBN 978-0387683546.
  12. ^ Клайн, Уильям; Прелог, Владимир (1 декабря 1960 г.). «Описание стерических отношений между одинарными связями». Эксперименты . 16 (12): 521–523. дои : 10.1007/BF02158433. S2CID  48829.
  13. ^ Кейн, Сол; Херш, Уильям (1 октября 2000 г.). «Перипланарно или копланарно?». Журнал химического образования . 77 (10): 1366. Бибкод : 2000JChEd..77.1366K. дои : 10.1021/ed077p1366.
  14. ^ Кейн, Сол; Херш, Уильям (1 октября 2000 г.). «Перипланарно или копланарно?». Журнал химического образования . 77 (10): 1366. Бибкод : 2000JChEd..77.1366K. дои : 10.1021/ed077p1366.