Сплав плутония с галлием (Pu–Ga) — сплав плутония и галлия , используемый в сердечниках ядерного оружия , компонент ядерного оружия, где запускается цепная реакция деления. Этот сплав был разработан в ходе Манхэттенского проекта .
Металлический плутоний имеет несколько различных твердых аллотропов . Фаза δ является наименее плотной и наиболее легко обрабатываемой. Она образуется при температурах 310–452 °C при давлении окружающей среды (1 атмосфера) и термодинамически нестабильна при более низких температурах. Однако плутоний можно стабилизировать в фазе δ, легируя его небольшим количеством другого металла. Предпочтительным сплавом является 3,0–3,5 мол.% (0,8–1,0 мас.%) галлия .
Pu–Ga имеет много практических преимуществ: [1]
Стабилизированная δ-фаза Pu–Ga пластична, ее можно прокатывать в листы и обрабатывать обычными методами. Она подходит для формования методом горячего прессования при температуре около 400 °C. Этот метод использовался для формирования первых ям для ядерного оружия.
Более современные питы производятся методом литья. Докритические испытания показали, что характеристики обработанного и литого плутония одинаковы. [2] [3] Поскольку во время охлаждения происходит только ε-δ переход, литье Pu-Ga проще, чем литье чистого плутония. [4]
δ-фаза Pu–Ga все еще термодинамически нестабильна, поэтому существуют опасения относительно ее поведения при старении. Существуют существенные различия в плотности (и, следовательно, объеме) между различными фазами. Переход между δ-фазой и α-фазой плутония происходит при низкой температуре 115 °C и может быть достигнут случайно. Предотвращение фазового перехода и связанных с ним механических деформаций и последующего структурного повреждения и/или потери симметрии имеет решающее значение. При 4 мол.% галлия фазовое изменение, вызванное давлением, необратимо.
Однако фазовый переход полезен при работе ядерного оружия. Когда реакция начинается, она генерирует огромные давления, в диапазоне сотен гигапаскалей. В этих условиях δ-фаза Pu–Ga переходит в α-фазу, которая на 25% плотнее и, следовательно, более критична .
Плутоний в своей α-фазе имеет низкую внутреннюю симметрию, вызванную неравномерной связью между атомами, больше напоминающую (и ведущую себя как) керамику, чем металл . Добавление галлия приводит к тому, что связи становятся более ровными, увеличивая стабильность δ-фазы. [5] Связи α-фазы опосредованы электронами оболочки 5f и могут быть нарушены при повышенной температуре или при наличии подходящих атомов в решетке, которые уменьшают доступное число 5f-электронов и ослабляют их связи. [6] Сплав плотнее в расплавленном состоянии, чем в твердом, что дает преимущество для литья, поскольку уменьшается тенденция к образованию пузырьков и внутренних дефектов. [1] [7]
Галлий имеет тенденцию к сегрегации в плутонии, вызывая «кординг» — богатые галлием центры зерен и бедные галлием границы зерен. Для стабилизации решетки и обратного и предотвращения сегрегации галлия требуется отжиг при температуре чуть ниже фазового перехода δ–ε, чтобы атомы галлия могли диффундировать через зерна и создавать однородную структуру. Время достижения гомогенизации галлия увеличивается с увеличением размера зерна сплава и уменьшается с ростом температуры. Структура стабилизированного плутония при комнатной температуре такая же, как и нестабилизированного при температуре δ-фазы, с разницей в атомах галлия, замещающих плутоний в ГЦК- решетке.
Присутствие галлия в плутонии указывает на его происхождение с оружейных заводов или списанного ядерного оружия. Изотопная сигнатура плутония затем позволяет грубо идентифицировать его происхождение, метод производства, тип реактора, использованного при его производстве, и грубую историю облучения, а также сопоставить с другими образцами, что имеет важное значение при расследовании ядерной контрабанды . [8]
Существует несколько интерметаллических соединений плутония и галлия : PuGa, Pu3Ga и Pu6Ga .
В процессе старения стабилизированного δ-сплава галлий выделяется из решетки, образуя области Pu3Ga ( ζ'-фаза) внутри α-фазы с соответствующим изменением размеров и плотности и накоплением внутренних напряжений. Однако распад плутония производит энергичные частицы ( альфа-частицы и ядра урана-235 ), которые вызывают локальное разрушение ζ'-фазы и устанавливают динамическое равновесие с небольшим количеством присутствующей ζ'-фазы, что объясняет неожиданно медленное, изящное старение сплава. [9] [10] Альфа-частицы захватываются в виде межузельных атомов гелия в решетке, объединяясь в крошечные (диаметром около 1 нм) заполненные гелием пузырьки в металле и вызывая незначительные уровни набухания пустот; размер пузырьков, по-видимому, ограничен, хотя их количество увеличивается со временем.
Добавление 7,5 мас.% плутония-238 , который имеет значительно более высокую скорость распада, в сплав увеличивает скорость повреждения от старения в 16 раз, помогая в исследовании старения плутония. Суперкомпьютер Blue Gene помог в моделировании процессов старения плутония. [11]
Сплавы плутония можно получить, добавив металл к расплавленному плутонию. Однако, если легирующий металл достаточно восстановительный, плутоний можно добавить в виде оксидов или галогенидов. Сплавы плутония с галлием и плутонием с алюминием δ-фазы получают путем добавления фторида плутония (III) к расплавленному галлию или алюминию, что имеет преимущество, заключающееся в том, что не приходится иметь дело напрямую с высокореактивным металлическим плутонием. [12]
Для переработки излишков боеголовок в МОКС-топливо большую часть галлия необходимо удалить, поскольку его высокое содержание может помешать оболочке топливных стержней (галлий атакует цирконий [13] ) и миграции продуктов деления в топливных таблетках. В процессе ARIES питы преобразуются в оксид путем преобразования материала в гидрид плутония , затем, опционально, в нитрид, а затем в оксид. Затем галлий в основном удаляется из твердой оксидной смеси путем нагревания при 1100 °C в атмосфере 94% аргона и 6% водорода, что снижает содержание галлия с 1% до 0,02%. Дальнейшее разбавление оксида плутония во время изготовления МОКС-топлива доводит содержание галлия до уровней, которые считаются незначительными. Также возможен мокрый способ удаления галлия с использованием ионного обмена . [14] Электроочистка является еще одним способом разделения галлия и плутония. [15]
Во время Манхэттенского проекта (1942-1945) максимальное количество атомов-разбавителей для плутония, не влияющее на эффективность взрыва, было рассчитано как 5 мол.%. Рассматривались два стабилизирующих элемента: кремний и алюминий . Однако только алюминий давал удовлетворительные сплавы. Но тенденция алюминия реагировать с α-частицами и испускать нейтроны ограничивала его максимальное содержание до 0,5 мол.%; следующий элемент из группы элементов бора , галлий, был испытан и признан удовлетворительным. [16] [17] Ранние секреты конструкции атомной бомбы, переданные Советам шпионом Клаусом Фуксом, включали трюк с галлием для стабилизации фаз плутония, и, таким образом, первая советская атомная бомба также использовала этот сплав. [18]