stringtranslate.com

ПУРЕКС

Переработка отработанного ядерного топлива методом PUREX, впервые разработанным в 1940-х годах для производства плутония для ядерного оружия, [1] была продемонстрирована в коммерческих целях в Бельгии для частичной замены топлива в LWR в 1960-х годах. [2] Этот водный химический процесс продолжает использоваться в коммерческих целях для отделения реакторного плутония (RGPu) для повторного использования в качестве МОКС-топлива. Он остается спорным, поскольку плутоний может быть использован для изготовления ядерного оружия. [3] [4]
Наиболее разработанным, хотя и неиспользуемым в коммерческих целях, альтернативным методом переработки является пирообработка [5], предложенная как часть изображенного металлического топливного интегрального быстрого реактора (IFR) — концепции быстрого натриевого реактора 1990-х годов. После того, как отработанное топливо растворяется в расплавленной соли, все перерабатываемые актиниды , состоящие в основном из плутония и урана, хотя и с важными второстепенными компонентами, извлекаются с помощью электрорафинирования/ электровыделения . Полученная смесь сохраняет плутоний все время в неразделенной гамма- и альфа-излучающей форме актинида , что также является умеренно самозащитой в сценариях кражи. [6]

PUREX ( plutonium-uran-reduction extraction ) — химический метод, используемый для очистки топлива для ядерных реакторов или ядерного оружия . [7] PUREX — это фактически стандартный метод водной ядерной переработки для извлечения урана и плутония из отработанного ядерного топлива ( отработанного ядерного топлива или облученного ядерного топлива). Он основан на ионообменной экстракции жидкость-жидкость . [8]

PUREX применяется к отработанному ядерному топливу , которое в основном состоит из элементов с очень высоким атомным весом ( актиноидных или «актинидных») (например, урана , плутония , америция ), а также небольшого количества материала, состоящего из более легких атомов, в частности продуктов деления, образующихся в результате работы реактора.

Упрощенная схема извлечения плутония.

Актиноидные элементы в этом случае состоят в основном из неизрасходованных остатков исходного топлива (обычно U-235 , U-238 и/или Pu-239 ).

Химический процесс

Структура комплекса уранилнитрата, который извлекается в PUREX. [9]

Сначала топливо растворяют в азотной кислоте с концентрацией около 7 М. Твердые частицы удаляют фильтрацией, чтобы избежать образования эмульсий , называемых третьими фазами в сообществе экстракции растворителем.

Органический растворитель состоит из 30% трибутилфосфата (ТБФ) в углеводороде, таком как керосин . Уранил(VI) UO2+
2
ионы извлекаются в органической фазе в виде комплексов UO 2 (NO 3 ) 2 ·2TBP; плутоний извлекается в виде аналогичных комплексов . Более тяжелые актиниды, в первую очередь америций и кюрий , и продукты деления остаются в водной фазе. Охарактеризована природа комплексов уранилнитрата с триалкилфосфатами. [10]

Плутоний отделяется от урана путем обработки раствора ТБФ-керосина восстановителями для перевода плутония в его степень окисления +3, которая перейдет в водную фазу. Типичные восстановители включают N,N-диэтилгидроксиламин , сульфамат железа и гидразин . Затем уран извлекается из раствора керосина путем обратной экстракции в азотную кислоту при концентрации около 0,2 М. [11]

Рафинат PUREX

Термин PUREX рафинат описывает смесь металлов в азотной кислоте , которая остается после удаления урана и плутония из раствора ядерного топлива с помощью процесса PUREX . Эту смесь часто называют высокоактивными ядерными отходами .

Существуют два рафината PUREX. Наиболее активный рафинат из первого цикла — это тот, который обычно называют рафинатом PUREX . Другой — из среднеактивного цикла, в котором уран и плутоний очищаются путем второй экстракции трибутилфосфатом .

Темно-синий цвет — это основные ионы, светло-синий цвет — продукты деления (группа I — это Rb/Cs) (группа II — это Sr/Ba) (группа III — это Y и лантаноиды ), оранжевый цвет — продукты коррозии (из труб из нержавеющей стали), зеленый цвет — основные актиниды, фиолетовый цвет — второстепенные актиниды , а пурпурный цвет — нейтронный яд ).

В настоящее время рафинат PUREX хранится в емкостях из нержавеющей стали перед тем, как будет преобразован в стекло . Рафинат PUREX первого цикла очень радиоактивен . Он содержит почти все продукты деления , продукты коррозии, такие как железо / никель , следы урана, плутония и младших актинидов .

Загрязнение

Завод PUREX на объекте в Хэнфорде был ответственен за производство «огромных объемов жидких отходов», что привело к радиоактивному загрязнению грунтовых вод. [12]

Измерения Greenpeace в Ла-Аге и Селлафилде показали, что радиоактивные загрязнители постоянно выбрасываются в море и воздух. Поэтому люди, живущие вблизи этих перерабатывающих заводов, подвергаются более высокому уровню радиации, чем естественный фон . По данным Greenpeace , эта дополнительная радиация невелика, но ею нельзя пренебрегать. [13]

История

Процесс PUREX был изобретен Гербертом Х. Андерсоном и Ларнедом Б. Эспри в Металлургической лаборатории Чикагского университета в рамках Манхэттенского проекта под руководством Гленна Т. Сиборга ; в их патенте «Процесс экстракции плутония растворителем», поданном в 1947 году [14] , трибутилфосфат упоминается как основной реагент, который выполняет основную часть химической экстракции. [15]

Список объектов переработки ядерного топлива

Смотрите также

Ссылки и примечания

  1. Гринвуд, стр. 1255, 1261.
  2. ^ "Reprocessing plants, world-wide". Европейское ядерное общество . Архивировано из оригинала 22 июня 2015 года . Получено 29 июля 2008 года .
  3. ^ Оценка характеристик устойчивости к распространению топлива для легководных реакторов с потенциалом переработки в Соединенных Штатах
  4. Стоит ли переработка в США риска?, Стив Феттер и Фрэнк Н. фон Хиппель, Arms Control Today, 1 сентября 2005 г.
  5. ^ LC Walters (18 сентября 1998 г.). «Тридцать лет информации о топливе и материалах из EBR-II». Журнал ядерных материалов . 270 (1): 39–48. Bibcode : 1999JNuM..270...39W. doi : 10.1016/S0022-3115(98)00760-0.
  6. ^ [1] PUREX и PYRO — это не одно и то же, Ханнум, Марш, Стэнфорд.
  7. ^ Грегори Чоппен; Ян-Олов Лильензин ; Ян Ридберг (2002). Радиохимия и ядерная химия, третье издание . стр. 610. ISBN 978-0-7506-7463-8.
  8. ^ Paiva, AP; Malik, P. (2004). «Последние достижения в области химии экстракции растворителями, применяемые для переработки отработанного ядерного топлива и радиоактивных отходов». Журнал радиоаналитической и ядерной химии . 261 (2): 485–496. doi :10.1023/B:JRNC.0000034890.23325.b5. S2CID  94173845.
  9. ^ Бернс, Дж. Х.; Браун, Г. М.; Райан, Р. Р. (1985). «Структура динитратодиоксобис(триизобутилфосфата)урана(VI) при 139 К». Acta Crystallographica Section C Crystal Structure Communications . 41 (10): 1446–1448. Bibcode : 1985AcCrC..41.1446B. doi : 10.1107/S0108270185008125.
  10. ^ JH Burns (1983). "Комплексы экстракции растворителем иона уранила. 2. Кристаллические и молекулярные структуры катена-бис(.мю.-ди-н-бутилфосфато-O,O')диоксоурана(VI) и бис(.мю.-ди-н-бутилфосфато-O,O')бис[(нитрато)(три-н-бутилфосфиноксид)диоксоурана(VI)]". Неорганическая химия . 22 (8): 1174–1178. doi :10.1021/ic00150a006.
  11. ^ Гринвуд, Норман Н .; Эрншоу, Алан (1997). Химия элементов (2-е изд.). Баттерворт-Хайнеманн . стр. 1261. ISBN 978-0-08-037941-8.
  12. ^ Gerber, MS (февраль 2001 г.). "История производства Hanford Site Defense (краткая информация)" (PDF) . Fluor Hanford / US DOE . Получено 2009-10-01 .
  13. ^ "Greenpeace on La Hague (немецкая версия)" . Получено 2016-04-30 .
  14. ^ Патент США 2924506, Андерсон, Герберт Х. и Эспри, Ларнед Б. и Эспри, Ларнед Б., «Процесс экстракции плутония растворителем», выдан 09.02.1960 
  15. ^ P. Gary Eller; Bob Penneman & Bob Ryan (2005). "Pioneer actinide chemist Larned Asprey dies" (PDF) . The Actinide Research Quarterly . Los Alamos National Laboratory. стр. 13–17. Архивировано из оригинала (PDF) 2014-02-01.

Дальнейшее чтение

Внешние ссылки