stringtranslate.com

Модель Дьюара-Чатта-Дункансона

Орбитальные взаимодействия в комплексе металл-этилен. Слева заполненная пи-орбиталь на C 2 H 4 перекрывается с пустой d-орбиталью на металле. Справа пустая пи-антисвязывающая орбиталь на C 2 H 4 перекрывается с заполненной d-орбиталью на металле

Модель Дьюара–Чатта–Дункансона — это модель в металлоорганической химии , которая объясняет химическую связь в комплексах алкенов переходных металлов . Модель названа в честь Майкла Дж. С. Дьюара , [1] Джозефа Чатта и Л. А. Данкансона. [2] [3]

Алкен отдает электронную плотность в d-орбиталь металла π-кислоты из связывающей орбитали π-симметрии между атомами углерода. Металл отдает электроны обратно из (другой) заполненной d-орбитали в пустую π * антисвязывающую орбиталь . Оба этих эффекта имеют тенденцию уменьшать порядок связи углерод-углерод, что приводит к удлинению расстояния C−C и снижению его колебательной частоты.

В соли Цейзе K[ PtCl3 ( C2H4 ) ] · H2O длина связи C − C увеличилась до 134 пикометров с 133 пм для этилена . В соединении никеля Ni( C2H4 ) (PPh3 ) 2 значение составляет 143 пм.

Взаимодействие также заставляет атомы углерода «перегибридизоваться» из sp 2 в sp 3 , что подтверждается изгибом атомов водорода на этилене в сторону от металла. [4] Расчеты in silico показывают, что 75% энергии связи получается из прямого донорства и 25% из обратного донорства. [5] Эта модель является частным проявлением более общей модели обратной связи π .

Ссылки

  1. ^ Дьюар, М. Бюллетень химического общества Франции , 1951 , 1 8, C79
  2. ^ "Олефиновые координационные соединения. Часть III. Инфракрасные спектры и структура: попытка получения ацетиленовых комплексов" J. Chatt и LA Duncanson, Журнал химического общества , 1953 , 2939 doi :10.1039/JR9530002939
  3. ^ Направляющие эффекты в реакциях неорганического замещения. Часть I. Гипотеза для объяснения транс-эффекта J. Chatt, LA Duncanson, LM Venanzi, Journal of the Chemical Society , 1955 , 4456-4460 doi :10.1039/JR9550004456
  4. ^ Мисслер, Гэри Л.; Дональд А. Тарр (2004). Неорганическая химия . Аппер Сэдл Ривер, Нью-Джерси: Pearson Education, Inc. Pearson Prentice Hall. ISBN 0-13-035471-6..
  5. ^ Херрманн/Брауэр: Синтетические методы металлоорганической и неорганической химии Георг Тиме, Штутгарт, 1996