stringtranslate.com

Пагодан

Пагоданорганическое соединение с формулой C.
20
ЧАС
20
углеродный скелет которого, как говорят, напоминает пагоду , отсюда и название. [1] Это полициклический углеводород , молекула которого имеет точечную группу симметрии D 2 h . Соединение представляет собой высококристаллическое твердое вещество, которое плавится при температуре 243 °C, едва растворимо в большинстве органических растворителей и умеренно растворимо в бензоле и хлороформе . Он сублимируется при низком давлении. [2]

Название pagodane используется в более общем смысле для любого члена семейства соединений, молекулярные скелеты которых имеют ту же 16-углеродную центральную клетку, что и базовое соединение. Каждый член можно рассматривать как результат соединения восьми атомов этой клетки попарно четырьмя алкановыми цепями. Общий член обозначается [m.n.p.q]pagodane, где m , n , p и q — число атомов углерода в этих четырех цепях . Общая формула тогда C
16+ лет
ЧАС
12+2 с
где s = m + n + p + q . В частности, основное соединение C
20
ЧАС
20
имеет эти атомы углерода, соединенные четырьмя метиленовыми мостиками ( m = n = p = q =1), и его название в этом семействе поэтому [1.1.1.1]пагодан. [2]

Синтез и структура

Это соединение было впервые синтезировано Хорстом Принцбахом и его коллегами в 1987 году с помощью 14-шаговой последовательности, начинающейся с изодрина . [2] В ходе этого процесса они также синтезировали [2.2.1.1]пагодан C
22
ЧАС
24
и несколько производных.

Принцбах заметил, что «очевидная необходимость в [коротком названии „пагодан“] может быть легко понята в свете номенклатуры фон Байера/ ИЮПАК и Chemical Abstracts », ундекацикло[9.9.0.0 1,5 .0 2,12 .0 2,18 .0 3,7 .0 6,10 .0 8,12 .0 11,15 .0 13,17 .0 16,20 ]икозан. [2]

В углеродном скелете пагодана можно выделить множество фрагментов пропелланового типа. [2]

Общий синтез можно резюмировать следующим образом: [2] [3]

Схема, изображенная здесь, может быть сокращена до 14 однореакторных операций с общим выходом 24%. Однако этот вариант требует использования тетрахлортиофендиоксида вместо тетрахлордиметоксициклопентадиена на двух ранних этапах. Хотя на первый взгляд меньшее количество этапов и более высокий выход кажутся привлекательными, от этого подхода пришлось отказаться из-за высокой стоимости и ограниченной доступности диоксида. [2]

Производные

Доступно несколько производных, таких как дикетон C
20
ЧАС
16
О
2
(температура плавления около 322 °C). [2]

Оба [1.1.1.1]пагодан и [2.2.1.1]пагодан образуют дикатионы в SbF5/ ТАК
2
ClF
. В этих катионах электронный дефицит распределен по центральному циклобутановому кольцу. [4] [5] Эти дикатионы были первыми примерами, демонстрирующими явление σ-бисомоароматичности , которое впоследствии былоподробно изучено группой Принцбаха . [6]

Пагодан является изомером додекаэдрана и может быть химически преобразован в него. [7] [8]

Смотрите также

Ссылки

  1. ^ Элегантные решения: десять прекрасных экспериментов в химии Филипп Болл RSC 2005
  2. ^ abcdefgh Вольф-Дитер Фесснер, Готфрид Седельмейер, Пол Р. Спурр, Грети Риз, Х. Принцбах (1987), "Pagodane": эффективный синтез новой, универсальной молекулярной структуры . J. Am. Chem. Soc. , том 109, выпуск 15, стр. 4626–42 doi :10.1021/ja00249a029
  3. ^ Х. Принцбах, Ф. Валь, А. Вейлер, П. Ланденбергер, Дж. Вёрт, Л. Т. Скотт, М. Гельмонт, Д. Олевано, Ф. Зоммер, Б. фон Иссендорф: Углеродные кластеры C20: фуллерен - Лодка - Лист Генерация, массовый отбор, характеристика PE. хим. Евро. Дж. 2006, 12, 6268-6280 | дои : 10.1002/chem.200501611
  4. ^ GK Surya Prakash (1998), Исследования интригующих долгоживущих карбокатионов . Pure & Appl. Chem., том 70, выпуск 10, стр. 2001–06. Онлайн-версия на iupac.org. Получено 14.01.2010. doi :10.1351/pac199870102001
  5. ^ Стабильные карбокатионы. Часть 267. Пагодановый дикатион, уникальная 2.пи.-ароматическая циклобутаноидная система GK Prakash, VV Krishnamurthy, Rainer. Herges, Robert. Bau, Hanna. Yuan, George A. Olah, Wolf Dieter. Fessner и Horst. Prinzbach Journal of the American Chemical Society 1986 108 (4), 836-838 doi :10.1021/ja00264a046
  6. ^ GKS Prakash, VV Krishnamurthy, R. Herges, R. Bau, H. Yuan, GA Olah, W.-D. Fessner, H. Prinzbach: [1.1.1.1]- и [2.2.1.1]Pagodane Dications: Frozen Two-Electron Woodward-Hoffmann Transition State Models. J. Am. Chem. Soc. 1988, 110, 7764-7772
  7. ^ Вольф-Дитер Фесснер, Булусу АРК Мурти, Хорст Принцбах (1987), Пагоданский путь к додекаэдранам – термические, восстановительные и окислительные превращения пагоданов Angewandte Chemie International Edition на английском языке Том 26, выпуск 5, стр. 451–52 doi :10.1002/anie.198704511
  8. ^ Вольф-Дитер Фесснер, Булусу АРК Мурти, Юрген Вёрт, Дитер Хунклер, Ханс Фриц, Хорст Принцбах, Вольфганг Д. Рот, Пауль фон Раге Шлейер, Алан Б. МакИвен, Вильгельм Ф. Майер (1987), Додекаэдраны из [1.1. 1.1] Пагоданы . Angewandte Chemie International Edition на английском языке , том 26, выпуск 5, стр. 452–54 doi :10.1002/anie.198704521