Ядерная криминалистика — это исследование ядерных материалов с целью обнаружения доказательств источника, незаконного оборота и обогащения материала. Материал может быть извлечен из различных источников, включая пыль вблизи ядерного объекта или радиоактивные обломки после ядерного взрыва . [1] [2]
Результаты ядерной судебной экспертизы используются различными организациями для принятия решений. Информация обычно объединяется с другими источниками информации, такими как информация правоохранительных органов и разведки . [2] [3]
Первые изъятия ядерных или иных радиоактивных материалов были зарегистрированы в Швейцарии и Италии в 1991 году. Позднее сообщения об инцидентах с ядерными материалами поступили в Германию, Чешскую Республику, Венгрию и другие страны Центральной Европы. Ядерная криминалистика стала новой отраслью научных исследований с целью не только определения природы материала, но и предполагаемого использования изъятого материала, а также его происхождения и потенциальных маршрутов незаконного оборота. Ядерная криминалистика опирается на проведение этих определений с помощью измеримых параметров, включая, помимо прочего, химические примеси, изотопный состав, микроскопический вид и микроструктуру. Измеряя эти параметры, можно сделать выводы о происхождении материала. Идентификация этих параметров является продолжающейся областью исследований, однако интерпретация данных также зависит от наличия справочной информации и знания работы топливных элементов.
Первые следственные радиохимические измерения начались в ранние дни ядерного деления. В 1944 году ВВС США предприняли первые попытки обнаружить делящийся 133 Xe в атмосфере, чтобы указать на производство плутония путем облучения урана и химической переработки в попытке собрать разведданные о состоянии немецкой ядерной программы . Однако 133 Xe обнаружено не было. В последующие годы становилось все более ценным собирать информацию о советской программе ядерного оружия , что привело к разработке технологий, которые могли собирать воздушные частицы в самолете-разведчике погоды WB-29 . 3 сентября 1949 года эти частицы были использованы для определения времени детонации первого советского атомного испытания « Джо 1 ». [4] [5] Дальнейший анализ показал, что эта бомба была копией « Толстяка », бомбы, сброшенной на Нагасаки в 1945 году. Эта следственная методология объединила радиохимию и другие методы для сбора разведданных о ядерной деятельности.
Первые изъятия ядерных материалов из незаконного оборота в начале 1990-х годов позволили более широкому научному сообществу принять методологию ядерной криминалистики. Когда научные лаборатории за пределами оружейного и разведывательного сообществ заинтересовались этой методологией, был придуман термин «ядерная криминалистика». В отличие от стандартной криминалистики, ядерная криминалистика фокусируется в основном на ядерных или радиоактивных материалах и стремится предоставить знания о предполагаемом использовании материалов. [6]
В 1994 году в аэропорту Мюнхена в самолете, следовавшем из Москвы, было перехвачено 560 граммов плутония и оксида урана . [4] Точный состав был следующим: 363 грамма плутония (87% которого составлял плутоний-239 ) и 122 грамма урана. [4] Позже в ходе расследования немецкого парламента выяснилось, что покупка была организована и профинансирована Федеральной разведывательной службой Германии . [7]
Чиновник Министерства энергетики США Джей А. Тилден выступал за использование ядерной криминалистики для установления ответственности за «неопознанные ядерные события» или разрешения двусмысленности относительно них, таких как аварии на ядерных объектах, неполадки с ядерным оружием в запрещенных географических районах, случайные ядерные взрывы, ограниченное применение ядерного оружия и последующее отрицание ответственности преступником, а также попытки возложить вину за тайную ядерную атаку на негосударственных субъектов. [8] Примером неопознанного ядерного события стал неопознанный выброс радиоизотопа рутения в сентябре 2017 года в Центральной и Восточной Европе и Азии. [9]
Определение возраста ядерного материала имеет решающее значение для ядерной судебной экспертизы. Методы датирования могут использоваться для определения источника материала, а также процедур, выполняемых с материалом. Это может помочь в определении информации о потенциальном участнике «возраста» интересующего материала. Нуклиды , связанные через процессы радиоактивного распада, будут иметь относительные концентрации образца, которые можно предсказать с помощью уравнений роста родитель-дочерний элемент и соответствующих периодов полураспада. Поскольку радиоактивные изотопы распадаются со скоростью, определяемой количеством изотопа в образце и периодом полураспада родительского изотопа, относительное количество продуктов распада по сравнению с родительскими изотопами может использоваться для определения «возраста». Нуклиды тяжелых элементов имеют соотношение 4n+2, где массовое число, деленное на 4, оставляет остаток два. Сеть распада начинается с 238 Pu и продолжается через рост долгоживущих 234 U, 230 Th и 226 Ra. Если любой член цепи распада 4n+2 очищается, он немедленно начнет производить виды-потомки. Время с момента последней очистки образца можно рассчитать из соотношения любых двух концентраций среди распадающихся нуклидов.
По сути, если ядерный материал был подвергнут процессу очистки для удаления дочерних видов, время, прошедшее с момента очистки, может быть «рассчитано обратно» с использованием методов радиохимического разделения в сочетании с аналитическим измерением существующих соотношений родительских и дочерних элементов. Например, α-распад 239 Pu до 235 U может быть использован в качестве примера этой процедуры. при предположении идеального времени очистки T 0 тогда будет линейная зависимость между приростом 235 U и временем, прошедшим с момента очистки. Однако существуют различные случаи, когда корреляция не столь очевидна. Эта стратегия может не применяться, когда пара родитель-дочь достигает векового равновесия очень быстро или когда период полураспада дочернего нуклида значительно короче времени, прошедшего с момента очистки ядерного материала, например, 237 Np/ 233 Pa. Другое возможное осложнение заключается в том, что в образцах окружающей среды неэквивалентный перенос металла/иона для родительских и дочерних видов может усложнить или сделать недействительным использование хронометрических измерений. Существуют специальные соотношения возраста, включая обычно используемые хронометры 234 U/ 230 Th и 241 Pu/ 241 Am. В особых обстоятельствах соотношения родитель-внучка могут использоваться для выяснения возраста ядерных материалов, когда материал намеренно стареет за счет добавления дочерних нуклидов.
Хронометрия основана на концепции, что состав ядерного материала изменяется по мере подготовки и анализа образцов. Этот барьер может быть существенным для видов, которые быстро распадаются или чьи дочерние продукты создают спектральные помехи. Распад 233 U, например, имеет время 1/2 ~1,6x10 5 лет, что быстро по сравнению со многими видами и дает 229 Th, который испускает α-частицу, которая является изоэнергетической, имеющей ту же энергию, что и родительская. Чтобы избежать этого, для надежной характеристики ядерных материалов используются свежеприготовленные образцы, а также дополнительные методы анализа. Распад ядерных образцов делает методы быстрого анализа весьма желательными. [10]
Химические методы разделения часто используются в ядерной криминалистике как метод снижения помех и облегчения измерения радионуклидов низкого уровня. Очистка, которая происходит быстро, поскольку рост потомства начинается сразу после очистки, является идеальной.
Методы разделения на основе анионообмена широко используются при очистке актинидов и актиноидсодержащих материалов с использованием колонок со смолой. Анионные комплексы актинидов удерживаются анионообменными центрами, которые находятся на смоле, а нейтральные виды проходят через колонку неудерживающимися. Затем удерживаемые виды могут быть элюированы из колонки путем преобразования в нейтральный комплекс, как правило, путем изменения подвижной фазы, проходящей через слой смолы. Разделение актинидов на основе анионообмена, хотя и ценится за свою простоту и широко используется, как правило, требует много времени и редко автоматизируется. Большинство из них по-прежнему зависят от силы тяжести. Ускорение потока подвижной фазы имеет тенденцию вызывать такие проблемы, как примеси, и подвергать риску будущие расследования. Следовательно, все еще существует необходимость в разработке этой методики для удовлетворения приоритетов ядерной судебной экспертизы.
Изоляция актинидов путем совместного осаждения часто используется для образцов относительно больших объемов для концентрирования аналитов и удаления помех. Носители актинидов включают гидроксиды железа , фториды/гидроксиды лантаноидов, диоксид марганца и несколько других видов.
В ядерной криминалистике применяется широкий спектр инструментальных методов. Радиометрические методы подсчета полезны при определении продуктов распада видов с коротким периодом полураспада. Однако для более длительных периодов полураспада неорганическая масс-спектрометрия является мощным средством проведения элементного анализа и определения изотопных соотношений. Микроскопические подходы также могут быть полезны при характеризации ядерного материала.
Методы подсчета α, β, γ или нейтронов могут использоваться в качестве подходов для анализа материалов ядерной судебной экспертизы, которые испускают виды распада. Наиболее распространенными из них являются альфа- и гамма-спектроскопия. Подсчет β используется нечасто, поскольку большинство короткоживущих β-излучателей также испускают характерные γ-лучи и производят очень широкие пики подсчета. Подсчет нейтронов встречается реже в аналитических лабораториях отчасти из-за проблем с экранированием, если такие нейтронные излучатели будут введены в счетную установку.
Спектроскопия альфа-частиц — это метод измерения радионуклидов, основанный на излучении α-частиц . Их можно измерять различными детекторами, включая жидкостные сцинтилляционные счетчики, газоионизационные детекторы и ионно-имплантированные кремниевые полупроводниковые детекторы. Типичные спектрометры альфа-частиц имеют низкий фон и измеряют частицы в диапазоне от 3 до 10 МэВ. Радионуклиды , распадающиеся посредством α-излучения, имеют тенденцию выбрасывать α-частицы с дискретными, характерными энергиями от 4 до 6 МэВ. Эти энергии ослабевают по мере прохождения через слои образца. Увеличение расстояния между источником и детектором может привести к улучшению разрешения, но снижению обнаружения частиц.
Преимущества альфа-частичной спектроскопии включают относительно недорогие затраты на оборудование, низкий фон, высокую селективность и хорошие пропускные возможности при использовании многокамерных систем. Существуют также недостатки альфа-частичной спектроскопии. Одним из недостатков является то, что для получения полезных источников спектроскопии необходимо провести значительную подготовку образца. Кроме того, для минимизации этого необходимы спектральные помехи или артефакты от обширной подготовки перед подсчетом, чтобы минимизировать эти кислоты высокой чистоты. Другим недостатком является то, что измерения требуют большого количества материала, что также может привести к плохому разрешению. Кроме того, недостатками являются нежелательное спектральное перекрытие и длительное время анализа.
Гамма-спектроскопия дает результаты, которые концептуально эквивалентны альфа-частичной спектроскопии , однако может привести к более острым пикам из-за уменьшенного затухания энергии. Некоторые радионуклиды производят дискретные γ-лучи , которые производят энергию от нескольких кэВ до 10 МэВ, которую можно измерить с помощью гамма-спектрометра . Это можно сделать без разрушения образца. Наиболее распространенным детектором гамма-излучения является полупроводниковый германиевый детектор, который обеспечивает большее энергетическое разрешение, чем альфа-частичная спектроскопия , однако гамма-спектроскопия имеет эффективность всего несколько процентов. Гамма-спектроскопия является менее чувствительным методом из-за низкой эффективности детектора и высокого фона. Однако гамма-спектроскопия имеет преимущество в виде менее трудоемких процедур обработки образцов и портативных детекторов для использования в полевых условиях.
Методы масс-спектрометрии необходимы в ядерной судебной экспертизе. Масс-спектрометрия может предоставить элементную и изотопную информацию. Масс-спектрометрия также требует меньшей массы образца по сравнению с методами подсчета. Для целей ядерной судебной экспертизы важно, чтобы масс-спектрометрия обеспечивала отличное разрешение для различения похожих аналитов, например, 235 U и 236 U. В идеале масс-спектрометрия должна обеспечивать отличное разрешение/массовое содержание, низкий фон и надлежащую инструментальную функцию.
В масс-спектрометрии с термической ионизацией небольшие количества высокоочищенного аналита наносятся на чистую металлическую нить. Обычно используются рений или вольфрам. Образец нагревается в вакууме источника ионов путем подачи тока на нити. Часть аналита будет ионизирована нитью, а затем направлена вниз по пролетной трубке и разделена на основе соотношений массы к заряду. Основные недостатки включают длительную подготовку образца и неэффективную ионизацию аналита.
Это часто используемый метод в ядерной криминалистике. В этом методе очищенный образец распыляется в распылительной камере, а затем всасывается в плазму. Высокая температура плазмы приводит к диссоциации образца и высокой эффективности ионизации аналита. Затем ионы попадают в масс-спектрометр, где они дискриминируются по массе на основе двойной фокусирующей системы. Ионы с различной массой одновременно обнаруживаются группой детекторов, аналогичных тем, которые используются в масс-спектрометрии с термической ионизацией. MC-ICP-MS имеет более быстрый анализ, поскольку не требует длительной подготовки нити. Однако для высокого качества требуется обширная очистка образца. Аргоновая плазма также менее стабильна и требует относительно дорогого оборудования, а также квалифицированных операторов.
SIMS — это микроаналитический метод, ценный для трехмерного анализа элементного состава материалов и изотопных соотношений. Этот метод может быть использован для характеристики объемных материалов с пределом обнаружения в диапазоне низких частей на миллиард (10−9 или нг/г). Могут быть обнаружены частицы размером всего несколько сотен нанометров. [11] Производство ионов в этом методе зависит от бомбардировки твердых образцов сфокусированным пучком первичных ионов. Распыленные вторичные ионы направляются на масс-спектрометрическую систему для измерения. Вторичные ионы являются результатом передачи кинетической энергии от первичных ионов. Эти первичные ионы проникают в твердый образец на некоторую глубину. Этот метод может быть использован для обнаружения любого элемента, однако процесс распыления сильно зависит от матрицы, и выход ионов варьируется.
Этот метод особенно полезен, поскольку он может быть полностью автоматизирован для обнаружения частиц урана в образце из многих миллионов частиц в течение нескольких часов. Затем интересующие частицы могут быть визуализированы и далее проанализированы с очень высокой изотопной точностью . [11]
Многочисленные дополнительные подходы могут быть использованы при допросе изъятого ядерного материала. В отличие от ранее упомянутых методов анализа, эти подходы получили относительно мало внимания в последние годы с точки зрения новых достижений и, как правило, требуют больших количеств образца.
Сканирующий электронный микроскоп может предоставлять изображения поверхности объекта при большом увеличении с разрешением порядка нанометров. Сфокусированный пучок энергичных электронов сканирует образец, и электроны, которые рассеиваются или испускаются поверхностью образца, обнаруживаются. Изображения строятся путем измерения флуктуаций электронов из положения сканирования пучка образца. Эти данные полезны для определения того, какой процесс мог быть использован при производстве материалов, и для различения материалов разного происхождения. Измерение обратно рассеянных электронов проясняет средний атомный номер сканируемой области. Испускаемые или вторичные электроны предоставляют топологическую информацию. Это относительно простая техника, однако образцы должны поддаваться воздействию вакуума и могут потребовать предварительной обработки.
Рентгеновская флуоресценция обеспечивает быстрое и неразрушающее определение элементного состава ядерного материала на основе обнаружения характеристических рентгеновских лучей . Прямое облучение образца позволяет проводить минимальную подготовку образца и использовать портативные приборы для полевого развертывания. Предел обнаружения составляет 10 ppm. Это значительно выше масс-спектрометрии. [ необходима цитата ] Этот метод, как правило, затрудняется эффектами матрицы, которые необходимо корректировать.
Нейтронный активационный анализ — это мощный неразрушающий метод анализа элементов со средним и высоким атомным числом. Этот метод сочетает возбуждение ядерной реакцией и методы подсчета излучений для обнаружения различных материалов. Измерение характеристического излучения после завершения бомбардировки указывает на интересующие элементы. Уравнение для продукта производства задается следующим образом: где — исходный аналит, — входящий нейтрон, — возбужденный продукт, а — обнаруженное излучение, возникающее в результате девозбуждения вида продукта.
Преимущества этого метода включают многоэлементный анализ, превосходную чувствительность и высокую селективность, а также отсутствие трудоемких процедур разделения. Одним из недостатков является необходимость ядерного реактора для подготовки образцов.
Рентгеновская абсорбционная спектроскопия (XAS) была продемонстрирована как метод для ядерных судебных расследований, включающих видообразование урана. [12] Как аналитические методы с более низкой энергией вблизи края (XANES), так и с более высокой энергией тонкой структуры (EXAFS) могут быть полезны для этого типа характеристики. Обычно XANES используется для определения степени окисления поглощающего атома урана, в то время как EXAFS может использоваться для определения его локального атомного окружения. Этот спектроскопический метод в сочетании с рентгеновской дифракцией (XRD) будет наиболее полезен для сложных ядерных судебных расследований, включающих виды с различными степенями окисления.
Объективный анализ цвета может быть выполнен с использованием цифровых изображений, полученных с помощью цифровой камеры, как в полевых условиях, так и в лаборатории. Этот метод был разработан для замены субъективных отчетов о цвете, таких как наблюдения на глаз, количественными значениями RGB и HSV. Метод ранее был продемонстрирован на термической обработке порошков перекиси уранила, которые дают характерные оттенки от желтого до коричневого. [13] Таким образом, этот метод отмечен как особенно полезный для определения истории термической обработки, особенно там, где изменения цвета происходят в соединениях урана с различными степенями окисления.
