stringtranslate.com

Механизм ягоды

Тригонально-бипирамидальная молекулярная форма
ax = аксиальные лиганды (на уникальной оси)
eq = экваториальный лиганд (в плоскости, перпендикулярной уникальной оси)

Механизм Берри , или механизм псевдовращения Берри , представляет собой тип вибрации, заставляющий молекулы определенной геометрии изомеризоваться путем обмена двух аксиальных лигандов (см. рисунок) на два экваториальных. Это наиболее широко принятый механизм псевдовращения , который чаще всего встречается в тригонально-бипирамидальных молекулах, таких как PF 5 , хотя он также может встречаться в молекулах с квадратно-пирамидальной геометрией. [1] Механизм Берри назван в честь Р. Стивена Берри , который впервые описал этот механизм в 1960 году. [2] [3]

Механизм Берри в тригонально-бипирамидальной структуре

Процесс псевдовращения происходит, когда два аксиальных лиганда закрываются, как пара ножниц, проталкиваясь между двумя экваториальными группами, которые выдвигаются, чтобы разместить их. Как аксиальные, так и экваториальные составляющие движутся с одинаковой скоростью увеличения угла между другими аксиальными или экваториальными составляющими. [3] Это образует квадратную пирамиду , где основанием являются четыре взаимозаменяемых лиганда, а вершиной является лиганд оси , который не перемещается. Затем два изначально экваториальных лиганда раскрываются, пока не окажутся на 180 градусов друг от друга, становясь аксиальными группами, перпендикулярными тому месту, где аксиальные группы были до псевдовращения. Для этого требуется около 3,6 ккал/моль в PF 5 . [3]

Механизм пентакарбонил-железо-Берри
Механизм пентакарбонил-железо-Берри

Этот быстрый обмен аксиальными и экваториальными лигандами делает комплексы с такой геометрией неразрешимыми (в отличие от атомов углерода с четырьмя различными заместителями), за исключением низких температур или случаев, когда один или несколько лигандов являются би- или полидентатными.

Механизм ягод в квадратно-пирамидальной структуре

Механизм Берри в квадратных пирамидальных молекулах (таких как IF 5 ) в некоторой степени похож на обратный механизм в бипирамидальных молекулах. Начиная с «переходной фазы» бипирамидального псевдовращения, одна пара фторидов делает ножницы вперед и назад с третьим фтором, заставляя молекулу вибрировать. В отличие от псевдовращения в бипирамидальных молекулах, атомы и лиганды, которые не вибрируют активно в «ножничном» движении, все еще участвуют в процессе псевдовращения; они выполняют общую настройку, основанную на движении активно вибрирующих атомов и лигандов. Однако эта геометрия требует значительного количества энергии для возникновения, около 26,7 ккал/моль. [3]

Смотрите также

Ссылки

  1. ^ "Псевдовращение". Сборник химических терминов ИЮПАК . 2014. doi :10.1351/goldbook.P04934.
  2. ^ RS Berry, 1960, «Корреляция скоростей внутримолекулярных туннельных процессов с применением к некоторым соединениям группы V», J. Chem. Phys. 32 :933–938, doi :10.1063/1.1730820; доступ 28 мая 2014 г.
  3. ^ abcd M. Cass, KK Hii , HS Rzepa, 2005, «Механизмы, которые меняют местами аксиальные и экваториальные атомы в флюсионных процессах: Иллюстрация псевдовращения Берри, турникетного и рычажного механизмов с помощью анимации переходных состояний нормальных колебательных мод», J. Chem. Educ. (онлайн), 2005. Архивировано 19 октября 2019 г. на Wayback Machine ; доступ получен 28 мая 2014 г.