stringtranslate.com

Радикально-нуклеофильное ароматическое замещение

Радикально-нуклеофильное ароматическое замещение или S RN 1 в органической химии — это тип реакции замещения , в которой определенный заместитель в ароматическом соединении заменяется нуклеофилом через промежуточные свободные радикалы :

Обзор радикально-нуклеофильного ароматического замещения
Обзор радикально-нуклеофильного ароматического замещения

Заместитель X представляет собой галогенид , а нуклеофилами могут быть амид натрия , алкоксид или углеродный нуклеофил, такой как енолят . [1] В отличие от обычного нуклеофильного ароматического замещения , дезактивирующие группы на аренах не требуются. [2]

Этот тип реакции был открыт в 1970 году Баннеттом и Кимом [3] , а аббревиатура S RN 1 обозначает заместительную радикальную-нуклеофильную мономолекулярную , поскольку она разделяет свойства с алифатической реакцией S N 1. Примером этого типа реакции является реакция Зандмейера .

Механизм реакции

Механизм радикально-нуклеофильного ароматического замещения
Механизм радикально-нуклеофильного ароматического замещения

В этой радикальной замене арилгалогенид 1 принимает электрон от радикального инициатора, образуя радикальный анион 2. Этот промежуточный продукт распадается на арильный радикал 3 и галогенидный анион. Арильный радикал реагирует с нуклеофилом 4 с образованием нового радикального аниона 5 , который далее образует замещенный продукт, передавая свой электрон новому арилгалогениду в ходе продолжения цепи . В качестве альтернативы фенильный радикал может отобрать любой свободный протон у 7, образуя арен 8 в реакции обрыва цепи .

Участие радикального промежуточного продукта в новом типе нуклеофильного ароматического замещения было вызвано, когда распределение продукта было сравнено между определенным ароматическим хлоридом и ароматическим иодидом в реакции с амидом калия. Реакция хлорида протекает через классический ариновый промежуточный продукт:

АринаРеакция Баннетт 1970
АринаРеакция Баннетт 1970

Изомеры 1a и 1b образуют тот же арин 2 , который продолжает реагировать с анилинами 3a и 3b в соотношении 1 к 1,5. Четкое замещение кин даст соотношение 1:1, но в игру вступают также дополнительные стерические и электронные факторы.

Замена хлора на йод в 1,2,4-триметилбензольном фрагменте кардинально меняет распределение продуктов:

Радикально-нуклеофильное ароматическое замещение Баннетт 1970
Радикально-нуклеофильное ароматическое замещение Баннетт 1970

Теперь это напоминает ипсо -замещение , при котором 1a преимущественно образует 3a , а 1b образует 3b . Радикальные акцепторы подавляют ипсо -замещение в пользу цине -замещения, а добавление металлического калия в качестве донора электронов и радикального инициатора делает ровно противоположное. [4]

Смотрите также

Ссылки

  1. ^ Явление фрагментации радикального аниона в ходе ароматических реакций SRN Роберто А. Росси Acc. Chem. Res .; 1982 ; 15(6) стр. 164 – 170; doi :10.1021/ar00078a001.
  2. ^ Росси, РА; Пьерини, AB; Сантьяго, AN Org. Реагировать. 1999 , 54 , 1. doi :10.1002/0471264180.or054.01
  3. ^ Доказательства радикального механизма ароматического «нуклеофильного» замещения Джозеф Ф. Баннетт и Джонг Кук Ким J. Am. Chem. Soc. ; 1970 ; 92(25) стр. 7463 – 7464. ( doi :10.1021/ja00728a037)
  4. ^ Ароматическое «нуклеофильное» замещение, стимулируемое щелочными металлами Джозеф Ф. Баннетт и Джонг Кук Ким J. Am. Chem. Soc. 1970 , 92 , 7464 – 7466. ( doi :10.1021/ja00728a038)