Соотношение Лиддейна – Сакса – Теллера

В физике конденсированного состояния соотношение Лиддейна –Сакса–Теллера (или соотношение ЛСТ ) определяет отношение собственной частоты продольных колебаний оптической решетки ( фононов ) ( ) ионного кристалла к собственной частоте поперечных колебаний оптической решетки ( ) для длинных волн (нулевой волновой вектор). ^{[1] [2] [3] [4] [5]} Отношение статической диэлектрической проницаемости к диэлектрической проницаемости для частот видимого диапазона . ^[6] ${\displaystyle \omega _{\text{LO}}}$ ${\displaystyle \omega _{\text{TO}}}$ ${\displaystyle \varepsilon _{\text{st}}}$ ${\displaystyle \varepsilon _{\infty }}$

${\displaystyle {\frac {\omega _{\text{LO}}^{2}}{\omega _{\text{TO}}^{2}}}={\frac {\varepsilon _{\text{st}}}{\varepsilon _{\infty }}}}$

Это соотношение справедливо для систем с одной оптической ветвью, таких как кубические системы с двумя разными атомами в элементарной ячейке. Для систем со многими фононными ветвями это соотношение не обязательно сохраняется, поскольку диэлектрическая проницаемость для любой пары продольных и поперечных мод будет изменяться другими модами в системе. Соотношение Лиддейна-Сакса-Теллера названо в честь физиков Р. Х. Лиддейна, Роберта Г. Сакса и Эдварда Теллера .

Фононная зонная структура в GaAs . Разделение частот фононов LO и TO вблизи Γ-точки (малых волновых векторов) описывается соотношением LST. Обратите внимание, что этот график показывает гораздо более высокие волновые векторы, чем рассмотренные ниже, и масштаб не может не показывать гибридизацию ветви TO со светом (которая будет ограничена чрезвычайно близко к Γ).

Происхождение и ограничения

Соотношение Лиддейна-Сакса-Теллера применяется к колебаниям оптической решетки, которые имеют соответствующую чистую плотность поляризации , так что они могут создавать электромагнитные поля дальнего действия (в диапазонах, намного превышающих расстояния между атомами). Это соотношение предполагает идеализированное полярное («инфракрасное активное») колебание оптической решетки, которое вносит вклад в частотно-зависимую диэлектрическую проницаемость , описываемую лоренцевым осциллятором без потерь:

${\displaystyle \varepsilon (\omega )=\varepsilon (\infty )+(\varepsilon (\infty )-\varepsilon _{st}){\frac {\omega _{\text{TO}}^{2}}{\omega ^{2}-\omega _{\text{TO}}^{2}}},}$

где – диэлектрическая проницаемость на высоких частотах, – статическая диэлектрическая проницаемость по постоянному току, – «собственная» частота колебаний решетки с учетом только короткодействующих (микроскопических) восстанавливающих сил. ${\displaystyle \varepsilon (\infty )}$ ${\displaystyle \varepsilon _{st}}$ ${\displaystyle \omega _{\text{TO}}}$

Закон дисперсии фононных поляритонов в GaP . Красные кривые — соотношения дисперсии несвязанных фононов и фотонов, черные кривые — результат связи (сверху вниз: верхний поляритон, LO-фонон, нижний поляритон). Зависимость LST связывает частоты горизонтальной красной кривой ( ) и точки пересечения черной кривой в точке k=0 ( ). ${\displaystyle \omega _{\text{TO}}}$ ${\displaystyle \omega _{\text{LO}}}$

Приведенное выше уравнение можно включить в уравнения Максвелла, чтобы найти полный набор нормальных мод, включая все восстанавливающие силы (короткодействующие и дальнодействующие), которые иногда называют фононными поляритонами . Эти режимы изображены на рисунке. У каждого волнового вектора есть три различных режима:

• мода продольной волны возникает с практически плоской дисперсией на частоте . ${\displaystyle \omega _{\text{LO}}}$

• В этом режиме электрическое поле параллельно волновому вектору и не создает поперечных токов, следовательно, оно является чисто электрическим (нет связанного с ним магнитного поля).
• Продольная волна в основном не имеет дисперсии и выглядит на графике как плоская линия на частоте . Она остается «отделенной» от основной частоты колебаний даже при высоких волновых векторах, поскольку важность электрических восстанавливающих сил не уменьшается при высоких волновых векторах. ${\displaystyle \omega _{\text{LO}}}$

• появляются две поперечные волновые моды (фактически четыре моды, попарно с одинаковой дисперсией) со сложным поведением дисперсии.

• В этих режимах электрическое поле перпендикулярно волновому вектору, создавая поперечные токи, которые, в свою очередь, генерируют магнитные поля. Поскольку свет также является поперечной электромагнитной волной, его поведение описывается как связь мод поперечной вибрации со светом внутри материала (на рисунке показано красными пунктирными линиями).
• При высоких волновых векторах нижняя мода является преимущественно колебательной. Этот режим приближается к «голой» частоте, поскольку магнитными восстанавливающими силами можно пренебречь: поперечные токи создают небольшое магнитное поле, а магнитно-индуцированное электрическое поле также очень мало. ${\displaystyle \omega _{\text{TO}}}$
• При нулевом или низком волновом векторе верхняя мода является преимущественно колебательной, а ее частота вместо этого совпадает с продольной модой с частотой . Это совпадение требуется из соображений симметрии и происходит из-за эффектов электродинамического замедления , которые заставляют поперечное магнитное обратное действие вести себя идентично продольному электрическому обратному действию. ^[7] ${\displaystyle \omega _{\text{LO}}}$

Продольная мода возникает на частоте, где диэлектрическая проницаемость проходит через ноль, т.е. Решение этого вопроса для лоренцева резонанса, описанного выше, дает соотношение Лиддейна-Сакса-Теллера. ^[3] ${\displaystyle \varepsilon (\omega _{\text{LO}})=0}$

Поскольку соотношение Лиддейна-Сакса-Теллера получено из лоренцевского осциллятора без потерь, оно может не работать в реалистичных материалах, где функция диэлектрической проницаемости более сложна по разным причинам:

• Реальные фононы имеют потери (также известные как затухание или диссипация).
• Материалы могут иметь несколько фононных резонансов, которые суммируются, образуя диэлектрическую проницаемость.
• Могут существовать и другие электрически активные степени свободы (в частности, подвижные электроны) и нелоренцевы осцилляторы.

В случае нескольких лоренцевских осцилляторов с потерями доступны обобщенные соотношения Лиддейна – Сакса – Теллера. ^[8] В целом, диэлектрическая проницаемость не может быть описана как комбинация лорентизановых генераторов, а частота продольной моды может быть найдена только как комплексный ноль в функции диэлектрической проницаемости. ^[8]

Ангармонические кристаллы

Наиболее общее соотношение Лиддана–Сакса–Теллера, применимое в кристаллах, где фононы подвергаются ангармоническому затуханию, было получено в работе [12]. ^[9] и читается как

${\displaystyle {\frac {|\omega _{\text{LO}}|^{2}}{|\omega _{\text{TO}}|^{2}}}={\frac {\varepsilon _{\text{st}}}{\varepsilon _{\infty }}}}$

абсолютное значение необходимо, поскольку фононные частоты теперь комплексные, с мнимой частью, равной конечному времени жизни фонона и пропорциональной ангармоническому затуханию фононов (описанному теорией Клеменса для оптических фононов).

Неполярные кристаллы

Следствием соотношения LST является то, что для неполярных кристаллов фононные моды LO и TO вырождены и, следовательно , . Это действительно справедливо для чисто ковалентных кристаллов элементов IV группы , таких как алмаз (С), кремний и германий. ^[10] ${\displaystyle \varepsilon _{\text{st}}=\varepsilon _{\infty }}$

Эффект Рестстралена

На частотах между и коэффициент отражения составляет 100%. Этот диапазон частот (полоса) называется полосой Рестстраля . Название происходит от немецкого reststrahl , что означает «остаточный луч». ^[11] ${\displaystyle \omega _{\text{TO}}}$ ${\displaystyle \omega _{\text{LO}}}$

Пример с NaCl

Статическая и высокочастотная диэлектрическая проницаемость NaCl равна и , а частота TO-фонона равна ТГц. Используя соотношение LST, мы можем вычислить, что ^[12] ${\displaystyle \varepsilon _{\text{st}}=5.9}$ ${\displaystyle \varepsilon _{\infty }=2.25}$ ${\displaystyle \nu _{\text{TO}}}$ ${\displaystyle 4.9}$

${\displaystyle \nu _{\text{LO}}={\sqrt {\varepsilon _{\text{st}}/\varepsilon _{\infty }}}\times \nu _{\text{TO}}=7.9}$ТГц

Экспериментальные методы

Рамановская спектроскопия

Одним из способов экспериментального определения является рамановская спектроскопия . ^{[13] [14]} Как упоминалось ранее, фононные частоты, используемые в соотношении LST, соответствуют ветвям TO и LO, оцененным в гамма-точке ( ) зоны Бриллюэна . Это также точка, где чаще всего происходит фотон-фононная связь при стоксовом сдвиге , измеренном в комбинационном рассеянии света. Следовательно, в спектре комбинационного рассеяния света будут присутствовать два пика , каждый из которых соответствует частоте фононов TO и LO. ${\displaystyle \omega _{\text{TO}}}$ ${\displaystyle \omega _{\text{LO}}}$ ${\displaystyle k=0}$

Смотрите также

• Эффект Рестстралена

Цитаты

1. Клингширн 2012, с. 86.
2. Лиддейн, Сакс и Теллер 1941.
3. Ashcroft & Mermin 1976, стр. 548.
4. Фокс 2010, с. 209.
5. Киттель 2004, с. 414.
6. Робинсон 1973, с. 363.
7. Эшкрофт и Мермин 1976, с. 551.
8. Чанг и др. 1968.
9. Казелла и Закконе, 2021.
10. Фокс 2010, с. 277.
11. Фокс 2010, с. 277-278.
12. Фокс 2010, с. 280.
13. Фокс 2010, с. 287-289.
14. Ирмер, Венцель и Монеке 1996, стр. 85-95.

Рекомендации

Учебники

• Киттель, Чарльз (2004). Введение в физику твердого тела (8-е изд.). Уайли. ISBN 978-0471415268.
• Эшкрофт, Нил В.; Мермин, Н. Дэвид (1976). Физика твердого тела (1-е изд.). Холт, Райнхарт и Уинстон . ISBN 978-0030839931.
• Клингширн, Клаус Ф. (2012). Оптика полупроводников (4-е изд.). Спрингер. ISBN 978-364228362-8.
• Фокс, Марк (2010). Оптические свойства твердых тел (2-е изд.). Издательство Оксфордского университета . ISBN 978-0199573370.
• Робинсон, LC (1973). Физические принципы дальнего инфракрасного излучения, том 10 (1-е изд.). Эльзевир. ISBN 978-0080859880.

Статьи

• Ирмер, Г.; Венцель, М.; Монеке, Дж. (1996). «Температурная зависимость фононов LO(T) и TO(T) в GaAs и InP». Физический статус Solidi B. 195 (1): 85–95. Бибкод :1996ПССБР.195...85И. дои : 10.1002/pssb.2221950110. ISSN  0370-1972.
• Лиддейн, Р.; Сакс, Р.; Теллер, Э. (1941). «О полярных колебаниях галогенидов щелочных металлов». Физический обзор . 59 (8): 673–676. Бибкод : 1941PhRv...59..673L. doi : 10.1103/PhysRev.59.673.
• Чанг, ИФ; Митра, СС; Плендл, Дж. Н.; Мансур, LC (1968). «Длинноволновые продольные фононы многомодовых кристаллов». Физический статус Solidi B. 28 (2): 663–673. Бибкод : 1968ПССБР..28..663С. дои : 10.1002/pssb.19680280224.
• Казелла, Л.; Закконе, А. (2021). «Теория мягких мод сегнетоэлектрических фазовых переходов в низкотемпературной фазе». Физический журнал: конденсированное вещество . 33 : 165401. arXiv : 2103.10262 . дои : 10.1088/1361-648X/abdb68.