Сфингомиелинфосфодиэстераза (EC 3.1.4.12, также известная как нейтральная сфингомиелиназа , сфингомиелиназа или SMase ; систематическое название сфингомиелинхолинфосфогидролаза ) — это фермент гидролаза , который участвует в реакциях метаболизма сфинголипидов . SMase является членом суперсемейства ферментов ДНКазы I и отвечает за расщепление сфингомиелина (SM) на фосфохолин и церамид . Активация SMase была предложена в качестве основного пути для производства церамида в ответ на клеточные стрессы. [2]
Было идентифицировано пять типов SMase. Они классифицируются в соответствии с их катионной зависимостью и оптимумами pH действия и являются:
Из них лизосомальная кислая СМаза и магний-зависимая нейтральная СМаза считаются основными кандидатами на выработку церамида в клеточном ответе на стресс.
Активность нейтральной сфингомиелиназы (N-SMase) была впервые описана в фибробластах пациентов с болезнью Ниманна-Пика — лизосомной болезнью накопления, характеризующейся дефицитом кислой SMase. [3] Последующее исследование показало, что этот фермент является продуктом отдельного гена, имеет оптимальный pH 7,4, зависит от ионов Mg 2+ для своей активности и особенно обогащен в мозге. [4] Однако более позднее исследование на бычьем мозге показало существование нескольких изоформ N-SMase с различными биохимическими и хроматографическими свойствами. [5]
Главный прорыв произошел в середине 1980-х годов с клонированием первых N-SMases из Bacillus cereus и Staphylococcus aureus . [6] [7] Использование последовательностей этих бактериальных сфингомиелиназ в поисках гомологии в конечном итоге привело к идентификации дрожжевых N-SMases ISC1 в почкующихся дрожжах Saccharomyces cerevisiae [8] и ферментов млекопитающих N-SMase, nSMase1 и nSMase2. [9] [10] Идентичность между млекопитающими, дрожжевыми и бактериальными SMases очень низкая - приблизительно 20% между nSMase2 и SMase B. cereus. Однако выравнивание последовательностей (см. рисунок) указывает на ряд консервативных остатков во всем семействе, особенно в каталитической области ферментов. [11] Это привело к предположению об общем каталитическом механизме для семейства N-SMase.
Третий белок N-SMase – названный nSMase3 – был клонирован и охарактеризован в 2006 году. [12] nSMase3 имеет мало сходства последовательности с nSMase1 или nSMase2. Однако, по-видимому, существует высокая степень эволюционной консервации от низших к высшим организмам, что предполагает, что он может включать в себя уникальную и отличную N-SMase. Высокая экспрессия nSMase3 в сердце и скелетных мышцах также предполагает потенциальную роль в работе сердца. [13]
Расшифровка кристаллической структуры нейтральной сфингомиелиназы из Listeria ivanovii и Bacillus cereus позволила более полно понять их ферментативный сайт. Активный сайт SMase B. cereus включает остатки Asn -16, Glu -53, Asp -195, Asn-197 и His -296. Из них остатки Glu-53, Asp-195 и His-296, как известно, необходимы для активности. Относительная каталитическая активность SMase, когда ионы металлов связаны с активным сайтом, была изучена для двухвалентных ионов металлов Co 2+ , Mn 2+ , Mg 2+ , Ca 2+ , и Sr 2+ . Из этих пяти ионов металлов, Co 2+ , Mn 2+ , и Mg 2+ , связанные с активным сайтом, приводят к высокой каталитической активности SMase. Ca 2+ и Sr 2+ , связанные с активным сайтом, демонстрируют гораздо более низкую каталитическую активность SMase. Когда один ион Mg 2+ или два иона Co 2+ связываются с активным сайтом, получается двойная гексакоординированная геометрия с двумя октаэдрическими бипирамидами для Co 2+ и одной октаэдрической бипирамидой для Mg 2+ . Когда один ион Ca 2+ связывается с активным сайтом, получается гептакоординированная геометрия. Поэтому, как предсказывают, разница в каталитической активности для ионов металлов обусловлена геометрическими различиями. Из Co 2+ и Mg 2+ SMase имеет лучшую реакционную способность, когда два иона Co 2+ связаны с SMase; когда эти ионы Co 2+ связаны, Glu-53 и His-296 каждый связывает один двухвалентный катион металла. Эти катионы окружены мостиковыми молекулами воды и функционируют как кислоты Льюиса . [1]
Расшифровка кристаллической структуры нейтральной сфингомиелиназы из Listeria ivanovii и Bacillus cereus также пролила свет на их каталитические механизмы. Активный центр SMase содержит остатки Glu и His, каждый из которых связан с одним или двумя двухвалентными катионами металлов, обычно Co2 + , Mg2 + или Ca2 + для оптимальной производительности. Эти два катиона участвуют в катализе, привлекая SM в активный центр SMase. Двухвалентный катион, связанный с остатком Glu, взаимодействует с амидокислородом и эфирным кислородом между C1 и фосфатной группой SM; остаток Asn и двухвалентный катион металла, связанный с остатком His, связываются с атомами кислорода фосфатной группы SM. Это стабилизирует отрицательный заряд фосфатной группы. Катион металла, связанный с остатком His и боковыми цепями Asp и Asn, снижает значение pKa одной из мостиковых молекул воды, тем самым активируя молекулу воды. Эта молекула воды затем действует как нуклеофил и атакует фосфатную группу SM, создавая пятивалентный атом фосфора, отрицательный заряд которого стабилизируется двухвалентными катионами металла. Затем фосфат преобразует свою тетраэдрическую конформацию и приводит к продуктам церамиду и фосфохолину . [1] В 2016 году была предложена модель, основанная на исследовании кристаллической структуры кислой сфингомиелиназы млекопитающих, в которой ASMase существует в равновесии между открытой и закрытой формами домена сапозина . В отсутствие мембран закрытый ASMasesap, отделенный от ASMasecat, будет преобладать и делать фермент неактивным. В присутствии анионных мембран открытый ASMasesap становится преобладающим, стыкуется с поверхностью мембраны и одновременно образует интерфейс с каталитическим доменом, активируя его для гидролиза сфингомиелина . [14]