Сцинтилляция (физика)

Производство света за счет поглощения высокоэнергетических фотонов или частиц

В физике конденсированного состояния сцинтилляция ( / ˈ s ɪ n t ɪ l eɪ ʃ ən / SIN -til-ay-shun ) — это физический процесс, при котором материал, называемый сцинтиллятором , испускает ультрафиолетовый или видимый свет при возбуждении фотонами высокой энергии ( рентгеновскими лучами или гамма-лучами ) или энергичными частицами (такими как электроны , альфа-частицы , нейтроны или ионы ). ^{[1] [2]} См. сцинтиллятор и сцинтилляционный счетчик для практического применения. ^{[3] [4]}

Обзор

Сцинтилляция является примером люминесценции , при которой свет характерного спектра испускается после поглощения излучения . Процесс сцинтилляции можно обобщить в три основных этапа: (A) преобразование, (B) транспорт и передача энергии к центру люминесценции и (C) люминесценция. ^{[1] [2] [5]} Испускаемое излучение обычно менее энергично, чем поглощенное излучение, поэтому сцинтилляция, как правило, является процессом понижающего преобразования.

Процессы преобразования

Первая стадия сцинтилляции, преобразование, представляет собой процесс, при котором энергия падающего излучения поглощается сцинтиллятором, и в материале создаются высокоэнергетические электроны и дырки . Механизм поглощения энергии сцинтиллятором зависит от типа и энергии задействованного излучения. Для высокоэнергетических фотонов, таких как рентгеновские лучи (0,1 кэВ < < 100 кэВ) и γ-лучи ( > 100 кэВ), за процесс преобразования энергии при сцинтилляции отвечают три типа взаимодействий: фотоэлектрическое поглощение , ^[6] комптоновское рассеяние , ^[7] и рождение пар , ^[8], которое происходит только при > 1022 кэВ, т. е. фотон имеет достаточно энергии для создания пары электрон-позитрон. ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

Эти процессы имеют различные коэффициенты затухания , которые зависят в основном от энергии падающего излучения, среднего атомного номера материала и плотности материала. Обычно поглощение излучения высокой энергии описывается следующим образом:

${\displaystyle I=I_{0}\cdot e^{-\mu d}}$

где — интенсивность падающего излучения, — толщина материала, — линейный коэффициент затухания, который представляет собой сумму коэффициентов затухания различных вкладов: , что будет объяснено ниже. ${\displaystyle I_{0}}$ ${\displaystyle d}$ ${\displaystyle \mu }$ ${\displaystyle \mu =\mu _{pe}+\mu _{cs}+\mu _{pp}+\mu _{oc}}$

При более низких энергиях рентгеновского излучения ( 60 кэВ) наиболее доминирующим процессом является фотоэлектрический эффект, при котором фотоны полностью поглощаются связанными электронами в материале, обычно электронами ядра в K- или L-оболочке атома, а затем выбрасываются, что приводит к ионизации атома-хозяина. Вклад линейного коэффициента затухания для фотоэлектрического эффекта определяется по формуле: ^{[6] [9]} ${\displaystyle E_{\gamma }\lesssim }$

${\displaystyle \mu _{pe}\propto {\rho Z^{n} \over E_{\gamma }^{3.5}}}$

где — плотность сцинтиллятора, — средний атомный номер, — константа, которая изменяется от 3 до 4, — энергия фотона. При низких энергиях рентгеновского излучения предпочтительны сцинтилляционные материалы с атомами с высокими атомными номерами и плотностями для более эффективного поглощения падающего излучения. ${\displaystyle \rho }$ ${\displaystyle Z}$ ${\displaystyle n}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

При более высоких энергиях ( 60 кэВ) комптоновского рассеяния неупругое рассеяние фотонов связанными электронами, часто также приводящее к ионизации атома-хозяина, становится более доминирующим процессом преобразования. Вклад линейного коэффициента затухания для комптоновского рассеяния определяется как: ^{[7] [9]} ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle \gtrsim }$

${\displaystyle \mu _{cs}\propto {\rho \over {\sqrt {E_{\gamma }}}}}$

В отличие от фотоэлектрического эффекта поглощение, возникающее в результате комптоновского рассеяния, не зависит от атомного номера атомов, присутствующих в кристалле, но линейно зависит от их плотности.

При энергиях γ-лучей выше > 1022 кэВ, т.е. энергиях, превышающих в два раза энергию покоя электрона, начинается образование пар. Образование пар ${\displaystyle E_{\gamma }}$

релятивистское явление, при котором энергия фотона преобразуется в пару электрон-позитрон. Образованные электрон и позитрон затем будут далее взаимодействовать с сцинтилляционным материалом, генерируя энергичные электроны и дырки. Вклад коэффициента затухания для образования пар определяется как: ^{[8] [9]}

${\displaystyle \mu _{pp}\propto \rho Z\ln {\Bigl (}{2E_{\gamma } \over m_{e}c^{2}}{\Bigr )}}$

где - масса покоя электрона, а - скорость света . Следовательно, при высоких энергиях γ-излучения поглощение энергии зависит как от плотности, так и от среднего атомного номера сцинтиллятора. Кроме того, в отличие от фотоэлектрического эффекта и комптоновского рассеяния, рождение пар становится более вероятным с ростом энергии падающих фотонов, и рождение пар становится наиболее доминирующим процессом преобразования выше ~ 8 МэВ. ${\displaystyle m_{e}}$ ${\displaystyle c}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

Термин включает в себя другие (второстепенные) вклады, такие как рэлеевское (когерентное) рассеяние при низких энергиях и фотоядерные реакции при очень высоких энергиях, которые также вносят вклад в конверсию, однако вклад рэлеевского рассеяния практически незначителен, а фотоядерные реакции становятся значимыми только при очень высоких энергиях. ${\displaystyle \mu _{oc}}$

После того, как энергия падающего излучения поглощается и преобразуется в так называемые горячие электроны и дырки в материале, эти энергичные носители заряда будут взаимодействовать с другими частицами и квазичастицами в сцинтилляторе (электронами, плазмонами , фононами ), что приведет к «лавинному событию», где образуется большое количество вторичных пар электрон-дырка до тех пор, пока горячие электроны и дырки не потеряют достаточно энергии. Большое количество электронов и дырок, которые возникают в результате этого процесса, затем подвергнутся термализации , т.е. рассеиванию части своей энергии посредством взаимодействия с фононами в материале.

Полученное большое количество энергетических носителей заряда затем подвергнется дальнейшему рассеиванию энергии, называемому термализацией. Это происходит посредством взаимодействия с фононами для электронов и Оже-процессами для дырок.

Средний масштаб времени преобразования, включая поглощение энергии и термализацию, оценивается в размере порядка 1 пс, ^{[5] [10],} что намного меньше среднего времени затухания фотолюминесценции .

Перенос заряда возбужденных носителей

Вторая стадия сцинтилляции — это перенос заряда термализованных электронов и дырок к центрам люминесценции и передача энергии атомам, участвующим в процессе люминесценции. На этой стадии большое количество электронов и дырок, которые были сгенерированы в процессе преобразования, мигрируют внутрь материала. Это, вероятно, одна из самых критических фаз сцинтилляции, поскольку обычно именно на этой стадии происходит большая часть потери эффективности из-за таких эффектов, как захват или безызлучательная рекомбинация . Они в основном вызваны наличием дефектов в кристалле сцинтиллятора, таких как примеси, ионные вакансии и границы зерен . Перенос заряда также может стать узким местом для времени процесса сцинтилляции. Фаза переноса заряда также является одной из наименее изученных частей сцинтилляции и сильно зависит от типа вовлеченного материала и его собственных свойств проводимости заряда.

Люминесценция

π-электронные уровни энергии органической молекулы. S ₀ — основное состояние. S ₁ , S ₂ , S ₃ — возбужденные синглетные состояния. T ₁ , T ₂ , T ₃ — возбужденные триплетные состояния. S ₀₀ , S ₀₁ , S ₁₀ , S ₁₁ и т. д. — колебательные подуровни.

Как только электроны и дырки достигают центров люминесценции, наступает третья и последняя стадия сцинтилляции: люминесценция. На этой стадии электроны и дырки захватываются люминесцентным центром на потенциальные пути, а затем электроны и дырки рекомбинируют излучательно . ^[11] Точные детали фазы люминесценции также зависят от типа материала, используемого для сцинтилляции.

Неорганические кристаллы

Для фотонов, таких как гамма-лучи, часто используются кристаллы NaI , активированные таллием (NaI(Tl)). Для более быстрого отклика (но только 5% от выхода) можно использовать кристаллы CsF . ^{[12] : 211}

Органические сцинтилляторы

В органических молекулах сцинтилляция является продуктом π-орбиталей . Органические материалы образуют молекулярные кристаллы, в которых молекулы слабо связаны силами Ван-дер-Ваальса . Основное состояние ¹² C - 1s ² 2s ² 2p ² . В теории валентных связей, когда углерод образует соединения, один из 2s-электронов возбуждается в состояние 2p, что приводит к конфигурации 1s ² 2s ¹ 2p ³ . Для описания различных валентностей углерода четыре валентные электронные орбитали, одна 2s и три 2p, считаются смешанными или гибридизированными в нескольких альтернативных конфигурациях. Например, в тетраэдрической конфигурации s- и p- ³ -орбитали объединяются, образуя четыре гибридные орбитали. В другой конфигурации, известной как тригональная конфигурация, одна из p-орбиталей (скажем, p _z ) остается неизменной, а три гибридные орбитали образуются путем смешивания s-, p- _x- и p- _y -орбиталей. Орбитали, симметричные относительно осей связи и плоскости молекулы (sp2 ⁾ , называются σ-электронами, а связи называются σ-связями. Орбиталь p _z называется π-орбиталью. π-связь возникает при взаимодействии двух π-орбиталей. Это происходит, когда их узловые плоскости копланарны.

В некоторых органических молекулах π-орбитали взаимодействуют, образуя общую узловую плоскость. Они образуют делокализованные π-электроны, которые могут возбуждаться излучением. Снятие возбуждения делокализованных π-электронов приводит к люминесценции.

Возбужденные состояния π-электронных систем можно объяснить с помощью модели свободных электронов периметра (Platt 1949). Эта модель используется для описания полициклических углеводородов, состоящих из конденсированных систем бензоидных колец, в которых ни один атом C не принадлежит более чем двум кольцам, а каждый атом C находится на периферии.

Кольцо можно аппроксимировать как круг с длиной окружности l. Волновая функция электронной орбитали должна удовлетворять условию плоского ротатора:

${\displaystyle \psi (x)=\psi (x+l)\,}$

Соответствующие решения волнового уравнения Шредингера :

${\displaystyle {\begin{aligned}\psi _{0}&=\left({\frac {1}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\\\psi _{q1}&=\left({\frac {2}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\cos {\left({\frac {2\pi \ qx}{l}}\right)}\\\psi _{q2}&=\left({\frac {2}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\sin {\left({\frac {2\pi \ qx}{l}}\right)}\\E_{q}&={\frac {q^{2}\hbar ^{2}}{2m_{0}l^{2}}}\end{aligned}}}$

где q — квантовое число орбитального кольца; число узлов волновой функции. Поскольку электрон может иметь спин вверх и спин вниз и может вращаться по окружности в обоих направлениях, все энергетические уровни, кроме самого нижнего, дважды вырождены.

Выше показаны π-электронные энергетические уровни органической молекулы. Поглощение излучения сопровождается молекулярной вибрацией до состояния S ₁ . За этим следует девозбуждение до состояния S ₀ , называемого флуоресценцией. Заселение триплетных состояний возможно и другими способами. Триплетные состояния распадаются с гораздо большим временем распада, чем синглетные состояния, что приводит к тому, что называется медленной составляющей процесса распада (процесс флуоресценции называется быстрой составляющей). В зависимости от конкретной потери энергии определенной частицы (dE/dx) «быстрые» и «медленные» состояния занимают в разных пропорциях. Относительная интенсивность светового выхода этих состояний, таким образом, различается для разных dE/dx. Это свойство сцинтилляторов позволяет различать форму импульса: можно определить, какая частица была обнаружена, глядя на форму импульса. Конечно, разница в форме видна на задней стороне импульса, поскольку она обусловлена ​​распадом возбужденных состояний.

Смотрите также

• Позитронно-эмиссионная томография

Ссылки

1. Сцинтилляционная дозиметрия. Сэм Беддар, Люк Болье. Бока-Ратон, Флорида. 2016. ISBN 978-1-4822-0900-6. OCLC  945552892.{{cite book}}: CS1 maint: location missing publisher (link) CS1 maint: others (link)
2. Maddalena, Francesco; Tjahjana, Liliana; Xie, Aozhen; Arramel; Zeng, Shuwen; Wang, Hong; Coquet, Philippe; Drozdowski, Winicjusz; Dujardin, Christophe; Dang, Cuong; Birowosuto, Muhammad Danang (февраль 2019 г.). "Неорганические, органические и перовскитные галогениды с нанотехнологиями для рентгеновских и γ-лучевых сцинтилляторов с высоким выходом света". Crystals . 9 (2): 88. doi : 10.3390/cryst9020088 . hdl : 10356/107027 . ISSN  2073-4352.
3. Биркс, Джон Б. (1964). Теория и практика сцинтилляционного счета . Pergamon Press, Ltd.
4. Knoll, Glenn F. (2000). Обнаружение и измерение радиации . John Wiley & Sons. ISBN 978-0-471-07338-3.
5. Nikl, Martin (2006-02-10). "Сцинтилляционные детекторы для рентгеновских лучей". Measurement Science and Technology . 17 (4): R37–R54. doi :10.1088/0957-0233/17/4/r01. ISSN  0957-0233. S2CID  41368686.
6. Hall, Harvey (1936-10-01). "Теория фотоэлектрического поглощения рентгеновских лучей и $\ensuremath{\gamma}$-лучей". Reviews of Modern Physics . 8 (4): 358–397. doi :10.1103/RevModPhys.8.358.
7. Eisenberger, P.; Platzman, PM (1970-08-01). "Комптоновское рассеяние рентгеновских лучей связанными электронами". Physical Review A. 2 ( 2): 415–423. Bibcode :1970PhRvA...2..415E. doi :10.1103/PhysRevA.2.415.
8. Hubbell, JH (2006-06-01). "Производство электрон-позитронных пар фотонами: исторический обзор". Radiation Physics and Chemistry . 75 (6): 614–623. Bibcode :2006RaPC...75..614H. doi :10.1016/j.radphyschem.2005.10.008. ISSN  0969-806X.
9. Родный, Пётр А. (1997). Физические процессы в неорганических сцинтилляторах. Boca Raton: CRC Press. ISBN 0-8493-3788-7. OCLC  36240945.
10. Lempicki, A.; Wojtowicz, AJ; Berman, E. (1993-09-01). "Фундаментальные пределы производительности сцинтиллятора". Ядерные приборы и методы в физических исследованиях. Раздел A: Ускорители, спектрометры, детекторы и сопутствующее оборудование . 333 (2): 304–311. Bibcode : 1993NIMPA.333..304L. doi : 10.1016/0168-9002(93)91170-R. ISSN  0168-9002.
11. Бласс, Г. (1989-05-01). «Новые люминесцентные материалы». Химия материалов . 1 (3): 294–301. doi :10.1021/cm00003a005. ISSN  0897-4756.
12. Введение в ядерную физику. Крейн. 1987.