Сцинтилляция (физика)

Производство света за счет поглощения фотонов или частиц высокой энергии.

В физике конденсированного состояния сцинтилляция ( / ˈ s ɪ n t ɪ l eɪ ʃ ən / SIN -til -ay-shun ) — это физический процесс, при котором материал, называемый сцинтиллятором , излучает ультрафиолетовый или видимый свет при возбуждении фотонами высокой энергии . ( рентгеновские или гамма-лучи ) или энергичные частицы (такие как электроны , альфа-частицы , нейтроны или ионы ). ^{[1] [2]} Практическое применение см. в разделе «Сцинтиллятор и сцинтилляционный счетчик» . ^{[3] [4]}

Обзор

Сцинтилляция является примером люминесценции , при которой свет характерного спектра излучается после поглощения излучения . Процесс сцинтилляции можно разделить на три основные стадии: (A) преобразование, (B) транспорт и передача энергии к центру люминесценции и (C) люминесценция. ^{[1] [2] [5]} Испускаемое излучение обычно менее энергично, чем поглощенное излучение, поэтому сцинтилляция обычно представляет собой процесс преобразования с понижением частоты.

Процессы конвертации

Первая стадия сцинтилляции, конверсия, представляет собой процесс, при котором энергия падающего излучения поглощается сцинтиллятором, и в материале создаются высокоэнергетические электроны и дырки . Механизм поглощения энергии сцинтиллятором зависит от типа и энергии используемого излучения. Для фотонов высокой энергии, таких как рентгеновские лучи (0,1 кэВ < < 100 кэВ) и γ-лучи ( > 100 кэВ), за процесс преобразования энергии при сцинтилляции ответственны три типа взаимодействий: фотоэлектрическое поглощение , ^[6] Комптоновское рассеяние , ^[7] и образование пар , ^[8] которое происходит только при > 1022 кэВ, т.е. у фотона достаточно энергии для создания электрон-позитронной пары. ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

Эти процессы имеют разные коэффициенты затухания , которые зависят главным образом от энергии падающего излучения, среднего атомного номера материала и плотности материала. Обычно поглощение излучения высокой энергии описывается следующим образом:

${\displaystyle I=I_{0}\cdot e^{-\mu d}}$

где – интенсивность падающего излучения, – толщина материала, – линейный коэффициент ослабления, который представляет собой сумму коэффициентов ослабления различных вкладов: , который будет объяснен ниже. ${\displaystyle I_{0}}$ ${\displaystyle d}$ ${\displaystyle \mu }$ ${\displaystyle \mu =\mu _{pe}+\mu _{cs}+\mu _{pp}+\mu _{oc}}$

При более низких энергиях рентгеновских лучей ( 60 кэВ) наиболее доминирующим процессом является фотоэлектрический эффект, при котором фотоны полностью поглощаются связанными электронами в материале, обычно остовными электронами в K- или L-оболочке атома, а затем выбрасывается, что приводит к ионизации атома хозяина. Вклад линейного коэффициента затухания фотоэлектрического эффекта определяется выражением: ^{[6] [9]} ${\displaystyle E_{\gamma }\lesssim }$

${\displaystyle \mu _{pe}\propto {\rho Z^{n} \over E_{\gamma }^{3.5}}}$

где – плотность сцинтиллятора, – средний атомный номер, – константа, варьирующаяся от 3 до 4, – энергия фотона. При низких энергиях рентгеновского излучения предпочтительны сцинтилляционные материалы с атомами с высокими атомными номерами и плотностями, поскольку они более эффективно поглощают падающее излучение. ${\displaystyle \rho }$ ${\displaystyle Z}$ ${\displaystyle n}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

При более высоких энергиях ( 60 кэВ) более доминирующим процессом конверсии становится комптоновское рассеяние — неупругое рассеяние фотонов на связанных электронах, часто также приводящее к ионизации основного атома. Вклад линейного коэффициента затухания комптоновского рассеяния определяется выражением: ^{[7] [9]} ${\displaystyle E_{\gamma }}$ ${\displaystyle \gtrsim }$

${\displaystyle \mu _{cs}\propto {\rho \over {\sqrt {E_{\gamma }}}}}$

В отличие от фотоэффекта, поглощение, возникающее в результате комптоновского рассеяния, не зависит от атомного номера атомов, присутствующих в кристалле, а линейно зависит от их плотности.

При энергиях γ-лучей выше > 1022 кэВ, т. е. при энергиях, в два раза превышающих энергию массы покоя электрона, начинает происходить образование пар. Производство пар – это ${\displaystyle E_{\gamma }}$

релятивистское явление, при котором энергия фотона преобразуется в пару электрон-позитрон. Созданные электрон и позитрон затем будут взаимодействовать со мерцающим материалом, создавая энергичные электроны и дырки. Вклад коэффициента затухания для образования пар определяется следующим образом: ^{[8] [9]}

${\displaystyle \mu _{pp}\propto \rho Z\ln {\Bigl (}{2E_{\gamma } \over m_{e}c^{2}}{\Bigr )}}$

где – масса покоя электрона, – скорость света . Следовательно, при высоких энергиях γ-квантов поглощение энергии зависит как от плотности, так и от среднего атомного номера сцинтиллятора. Кроме того, в отличие от фотоэффекта и комптоновского рассеяния, образование пар становится более вероятным по мере увеличения энергии падающих фотонов, и образование пар становится наиболее доминирующим процессом конверсии выше ~ 8 МэВ. ${\displaystyle m_{e}}$ ${\displaystyle c}$ ${\displaystyle E_{\gamma }}$

Этот термин включает в себя и другие (незначительные) вклады, такие как рэлеевское (когерентное) рассеяние при низких энергиях и фотоядерные реакции при очень высоких энергиях, которые также способствуют конверсии, однако вклад рэлеевского рассеяния практически незначителен, и фотоядерные реакции становятся актуальными только при очень высокие энергии. ${\displaystyle \mu _{oc}}$

После того как энергия падающего излучения поглощается и преобразуется в так называемые горячие электроны и дырки в материале, эти энергичные носители заряда будут взаимодействовать с другими частицами и квазичастицами в сцинтилляторе (электронами, плазмонами , фононами ), что приводит к «лавинное событие», когда образуется большое количество вторичных электронно-дырочных пар до тех пор, пока горячие электроны и дырки не потеряют достаточную энергию. Большое количество электронов и дырок, образующихся в результате этого процесса, затем подвергается термализации , то есть рассеиванию части своей энергии за счет взаимодействия с фононами в материале.

В результате большое количество энергичных носителей заряда подвергнется дальнейшей диссипации энергии, называемой термализацией. Это происходит за счет взаимодействия с фононами для электронов и оже-процессов для дырок.

По оценкам, среднее время преобразования, включая поглощение энергии и термализацию , составляет порядка 1 пс ^{[5] [10]} , что намного быстрее, чем среднее время затухания фотолюминесценции .

Транспорт заряда возбужденных носителей

Второй этап сцинтилляции — перенос заряда термализованных электронов и дырок к центрам люминесценции и передача энергии атомам, участвующим в процессе люминесценции. На этом этапе большое количество электронов и дырок, образовавшихся в процессе преобразования, мигрируют внутрь материала. Вероятно, это одна из наиболее важных фаз сцинтилляции, поскольку обычно именно на этой стадии происходит большая часть потери эффективности из-за таких эффектов, как захват или безызлучательная рекомбинация . В основном это вызвано наличием дефектов в кристалле сцинтиллятора, таких как примеси, ионные вакансии и границы зерен . Транспорт заряда также может стать узким местом для определения времени процесса сцинтилляции. Фаза переноса заряда также является одной из наименее изученных частей сцинтилляции и сильно зависит от типа используемого материала и его собственных свойств проводимости заряда.

Люминесценция

π-электронные энергетические уровни органической молекулы. S ₀ – основное состояние. S ₁ , S ₂ , S ₃ являются возбужденными синглетными состояниями. T ₁ , T ₂ , T ₃ — возбужденные триплетные состояния. S ₀₀ , S ₀₁ , S ₁₀ , S ₁₁ и т. д. являются вибрационными подуровнями.

Как только электроны и дырки достигают центров люминесценции, наступает третья и последняя стадия сцинтилляции: люминесценция. На этом этапе электроны и дырки захватывают потенциальные пути люминесцентного центра, а затем электроны и дырки излучательно рекомбинируют . ^[11] Точные детали фазы люминесценции также зависят от типа материала, используемого для сцинтилляции.

Неорганические кристаллы

Для фотонов, таких как гамма-лучи, часто используются кристаллы NaI, активированные таллием (NaI (Tl)). Для более быстрого отклика (но только 5% выходного сигнала) можно использовать кристаллы CsF . ^{[12] : 211}

Органические сцинтилляторы

В органических молекулах сцинтилляция является продуктом π-орбиталей . Органические материалы образуют молекулярные кристаллы, молекулы которых слабо связаны силами Ван-дер-Ваальса . Основное состояние ¹² C — 1s ² 2s ² 2p ² . В теории валентных связей, когда углерод образует соединения, один из 2s-электронов переходит в состояние 2p, что приводит к конфигурации 1s ² 2s ¹ 2p ³ . Для описания различных валентностей углерода четыре валентные электронные орбитали, одна 2s и три 2p, считаются смешанными или гибридизованными в нескольких альтернативных конфигурациях. Например, в тетраэдрической конфигурации s- и p3 ^- орбитали объединяются, образуя четыре гибридные орбитали. В другой конфигурации, известной как тригональная конфигурация, одна из p-орбиталей (скажем, p _z ) остается неизменной, и три гибридные орбитали образуются путем смешивания орбиталей s, p _x и p _y . Орбитали, симметричные относительно осей связи и плоскости молекулы (sp ² ), известны как σ-электроны, а связи называются σ-связями. Орбиталь p _z называется π-орбиталью. π-связь возникает при взаимодействии двух π-орбиталей. Это происходит, когда их узловые плоскости компланарны.

В некоторых органических молекулах π-орбитали взаимодействуют, образуя общую узловую плоскость. Они образуют делокализованные π-электроны, которые могут возбуждаться излучением. Девозбуждение делокализованных π-электронов приводит к люминесценции.

Возбужденные состояния π-электронных систем можно объяснить с помощью модели свободных электронов по периметру (Платт, 1949). Эта модель используется для описания полициклических углеводородов, состоящих из конденсированных систем бензоидных колец, в которых ни один атом С не принадлежит более чем двум кольцам и каждый атом С находится на периферии.

Кольцо можно аппроксимировать кругом длиной l. Волновая функция электронной орбитали должна удовлетворять условию плоского ротатора:

${\displaystyle \psi (x)=\psi (x+l)\,}$

Соответствующие решения волнового уравнения Шрёдингера :

${\displaystyle {\begin{aligned}\psi _{0}&=\left({\frac {1}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\\\psi _{q1}&=\left({\frac {2}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\cos {\left({\frac {2\pi \ qx}{l}}\right)}\\\psi _{q2}&=\left({\frac {2}{l}}\right)^{\frac {1}{2}}\sin {\left({\frac {2\pi \ qx}{l}}\right)}\\E_{q}&={\frac {q^{2}\hbar ^{2}}{2m_{0}l^{2}}}\end{aligned}}}$

где q — орбитальное квантовое число кольца; количество узлов волновой функции. Поскольку электрон может иметь спин вверх и вниз и может вращаться по окружности в обоих направлениях, все энергетические уровни, кроме самого нижнего, являются двукратно вырожденными.

Выше показаны π-электронные энергетические уровни органической молекулы. Поглощение излучения сопровождается колебанием молекул до состояния _S1 . За этим следует девозбуждение в состояние S ₀ , называемое флуоресценцией. Заселение триплетных состояний возможно и другими способами. Триплетные состояния распадаются с гораздо более длительным временем затухания, чем синглетные состояния, что приводит к образованию так называемой медленной составляющей процесса распада (процесс флуоресценции называется быстрой составляющей). В зависимости от конкретных потерь энергии той или иной частицы (dE/dx) «быстрое» и «медленное» состояния заняты в разных пропорциях. Таким образом, относительные интенсивности световыхода этих состояний различаются для разных dE/dx. Это свойство сцинтилляторов позволяет различать форму импульса: можно определить, какая частица была обнаружена, глядя на форму импульса. Конечно, разница в форме видна на задней стороне импульса, поскольку она обусловлена ​​распадом возбужденных состояний.

Смотрите также

• Позитронно-эмиссионная томография

Рекомендации

1. Сцинтилляционная дозиметрия. Сэм Беддар, Люк Болье. Бока-Ратон, Флорида. 2016. ISBN 978-1-4822-0900-6. ОКЛК  945552892.{{cite book}}: CS1 maint: location missing publisher (link) CS1 maint: others (link)
2. Маддалена, Франческо; Тяхьяна, Лилиана; Се, Аожэнь; Аррамель; Цзэн, Шувэнь; Ван, Хун; Коке, Филипп; Дроздовский, Виниюш; Дюжарден, Кристоф; Данг, Куонг; Бировосуто, Мухаммад Дананг (февраль 2019 г.). «Неорганические, органические и перовскитовые галогениды с использованием нанотехнологий для высокопроизводительных рентгеновских и γ-сцинтилляторов». Кристаллы . 9 (2): 88. дои : 10.3390/cryst9020088 . hdl : 10356/107027 . ISSN  2073-4352.
3. Биркс, Джон Б. (1964). Теория и практика сцинтилляционного счета . Пергамон Пресс, ООО
4. Нолл, Гленн Ф. (2000). Обнаружение и измерение радиации . Джон Уайли и сыновья. ISBN 978-0-471-07338-3.
5. Никл, Мартин (10 февраля 2006 г.). «Сцинтилляционные детекторы рентгеновских лучей». Измерительная наука и технология . 17 (4): С37–Р54. дои : 10.1088/0957-0233/17/4/r01. ISSN  0957-0233. S2CID  41368686.
6. Холл, Харви (1 октября 1936). «Теория фотоэлектрического поглощения рентгеновских лучей и $\ensuremath{\gamma}$-лучей». Обзоры современной физики . 8 (4): 358–397. doi : 10.1103/RevModPhys.8.358.
7. Айзенбергер, П.; Платцман, премьер-министр (1 августа 1970 г.). «Комптоновое рассеяние рентгеновских лучей на связанных электронах». Физический обзор А. 2 (2): 415–423. Бибкод : 1970PhRvA...2..415E. doi : 10.1103/PhysRevA.2.415.
8. Хаббелл, Дж. Х. (1 июня 2006 г.). «Рождение пар электрон-позитрон фотонами: исторический обзор». Радиационная физика и химия . 75 (6): 614–623. Бибкод : 2006RaPC...75..614H. doi :10.1016/j.radphyschem.2005.10.008. ISSN  0969-806X.
9. Родный, Петр А. (1997). Физические процессы в неорганических сцинтилляторах. Бока-Ратон: CRC Press. ISBN 0-8493-3788-7. ОСЛК  36240945.
10. Лемпицки, А.; Войтович, AJ; Берман, Э. (1 сентября 1993 г.). «Фундаментальные ограничения производительности сцинтиллятора». Ядерные приборы и методы в физических исследованиях. Раздел А: Ускорители, спектрометры, детекторы и сопутствующее оборудование . 333 (2): 304–311. Бибкод : 1993NIMPA.333..304L. дои : 10.1016/0168-9002(93)91170-Р. ISSN  0168-9002.
11. Бласс, Г. (1 мая 1989 г.). «Новые люминесцентные материалы». Химия материалов . 1 (3): 294–301. дои : 10.1021/cm00003a005. ISSN  0897-4756.
12. Введение в ядерную физику. Крейн. 1987.