stringtranslate.com

Сцинтиллятор

Сцинтилляционный кристалл, окруженный различными сцинтилляционными детекторными узлами
Экструдированный пластиковый сцинтилляционный материал, флуоресцирующий под УФ- лампой для инспекции в лаборатории Ферми для проекта MINERνA
Различные сцинтилляционные кристаллы. Второй кристалл слева направлен на источник УФ-излучения и ярко светится в видимом свете.

Сцинтиллятор ( / ˈ s ɪ n t ɪ l eɪ t ər / SIN -til -ay-ter ) — это материал, который проявляет сцинтилляцию , свойство люминесценции , [1] при возбуждении ионизирующим излучением . Люминесцентные материалы при ударе входящей частицы поглощают ее энергию и сцинтиллируют (т. е. повторно излучают поглощенную энергию в виде света). [a] Иногда возбужденное состояние является метастабильным , поэтому релаксация обратно из возбужденного состояния в более низкие состояния задерживается (что требует от нескольких наносекунд до часов в зависимости от материала). Затем процесс соответствует одному из двух явлений: задержанной флуоресценции или фосфоресценции . Соответствие зависит от типа перехода и, следовательно, от длины волны испускаемого оптического фотона .

Принцип действия

Сцинтилляционный детектор или сцинтилляционный счетчик получается, когда сцинтиллятор соединяется с электронным датчиком света, таким как фотоэлектронный умножитель (ФЭУ), фотодиод или кремниевый фотоумножитель . ФЭУ поглощают свет, излучаемый сцинтиллятором, и переизлучают его в виде электронов посредством фотоэлектрического эффекта . Последующее умножение этих электронов (иногда называемых фотоэлектронами) приводит к электрическому импульсу, который затем может быть проанализирован и выдает значимую информацию о частице, которая первоначально ударила в сцинтиллятор. Вакуумные фотодиоды похожи, но не усиливают сигнал, в то время как кремниевые фотодиоды, с другой стороны, обнаруживают входящие фотоны путем возбуждения носителей заряда непосредственно в кремнии. Кремниевые фотоумножители состоят из массива фотодиодов, которые обратно смещены достаточным напряжением для работы в лавинном режиме , что позволяет каждому пикселю массива быть чувствительным к отдельным фотонам. [ необходима цитата ]

История

Первое устройство, в котором использовался сцинтиллятор, было построено в 1903 году сэром Уильямом Круксом и использовало экран ZnS . [2] [3] Сцинтилляции, производимые экраном, были видны невооруженным глазом, если смотреть на них в микроскоп в затемненной комнате; устройство было известно как спинтарископ . Эта техника привела к ряду важных открытий, но была, очевидно, утомительной. Сцинтилляторы привлекли дополнительное внимание в 1944 году, когда Курран и Бейкер заменили измерение невооруженным глазом на недавно разработанный ФЭУ . Это было рождением современного сцинтилляционного детектора. [2]

Применение сцинтилляторов

Альфа-сцинтилляционный зонд для обнаружения поверхностных загрязнений при калибровке

Сцинтилляторы используются американским правительством в качестве детекторов радиации для Министерства внутренней безопасности. Сцинтилляторы также могут использоваться в детекторах частиц , разведке новых энергетических ресурсов, рентгеновской безопасности, ядерных камерах, компьютерной томографии и разведке газа. Другие области применения сцинтилляторов включают КТ-сканеры и гамма-камеры в медицинской диагностике, а также экраны в старых компьютерных мониторах с ЭЛТ и телевизорах. Сцинтилляторы также были предложены [4] как часть теоретических моделей для использования энергии гамма-излучения посредством фотоэлектрического эффекта, например, в ядерной батарее .

Использование сцинтиллятора в сочетании с фотоумножительной трубкой находит широкое применение в ручных измерительных приборах, используемых для обнаружения и измерения радиоактивного загрязнения и мониторинга ядерных материалов. Сцинтилляторы генерируют свет в люминесцентных трубках, чтобы преобразовать ультрафиолет разряда в видимый свет. Сцинтилляционные детекторы также используются в нефтяной промышленности в качестве детекторов для гамма-каротажа.

Свойства сцинтилляторов

Существует много желаемых свойств сцинтилляторов, таких как высокая плотность , высокая скорость работы, низкая стоимость , радиационная стойкость , производственные возможности и долговечность рабочих параметров. Высокая плотность уменьшает размер материала ливней для высокоэнергетических γ-квантов и электронов. Диапазон комптоновских рассеянных фотонов для низкоэнергетических γ-лучей также уменьшается за счет материалов высокой плотности. Это приводит к высокой сегментации детектора и приводит к лучшему пространственному разрешению. Обычно материалы высокой плотности имеют тяжелые ионы в решетке (например, свинец , кадмий ), что значительно увеличивает вклад фотоэлектрического эффекта (~Z 4 ). Повышенная фотофракция важна для некоторых приложений, таких как позитронно-эмиссионная томография . Высокая тормозная способность для электромагнитной составляющей ионизирующего излучения требует большей фотофракции; это позволяет использовать компактный детектор. Высокая рабочая скорость необходима для хорошего разрешения спектров. Точность измерения времени с помощью сцинтилляционного детектора пропорциональна √ τ sc . Короткие времена затухания важны для измерения временных интервалов и для работы в быстрых схемах совпадений. Высокая плотность и быстрое время отклика могут позволить обнаруживать редкие события в физике частиц. Энергия частиц, вложенная в материал сцинтиллятора, пропорциональна отклику сцинтиллятора. Заряженные частицы, γ-кванты и ионы имеют разные наклоны при измерении их отклика. Таким образом, сцинтилляторы могут использоваться для идентификации различных типов γ-квантов и частиц в потоках смешанного излучения. Еще одним соображением относительно сцинтилляторов является стоимость их производства. Большинство кристаллических сцинтилляторов требуют высокочистых химикатов, а иногда и редкоземельных металлов, которые довольно дороги. Расходы связаны не только с материалами, но и со многими кристаллами, требующими дорогих печей и почти шести месяцев роста и времени анализа. В настоящее время исследуются другие сцинтилляторы для снижения стоимости производства. [5]

Несколько других свойств также желательны для хорошего детекторного сцинтиллятора: низкий гамма-выход (т. е. высокая эффективность преобразования энергии падающего излучения в сцинтилляционные фотоны), прозрачность для собственного сцинтилляционного света (для хорошего сбора света), эффективное обнаружение изучаемого излучения, высокая тормозная способность , хорошая линейность в широком диапазоне энергий, короткое время нарастания для приложений с быстрым временем (например, измерения совпадений), короткое время затухания для сокращения мертвого времени детектора и обеспечения высоких скоростей событий, излучение в спектральном диапазоне, соответствующем спектральной чувствительности существующих ФЭУ (хотя иногда могут использоваться сдвигатели длины волны ), показатель преломления, близкий к показателю преломления стекла (≈1,5), для обеспечения оптимального соединения с окном ФЭУ. Прочность и хорошее поведение при высокой температуре могут быть желательны, когда необходима устойчивость к вибрации и высокой температуре (например, разведка нефти). Практический выбор материала сцинтиллятора обычно является компромиссом между этими свойствами, чтобы наилучшим образом соответствовать данному приложению.

Среди перечисленных выше свойств наиболее важным является световой выход, поскольку он влияет как на эффективность, так и на разрешение детектора (эффективность — это отношение обнаруженных частиц к общему числу частиц, падающих на детектор; энергетическое разрешение — это отношение полной ширины на половине максимума данного энергетического пика к положению пика, обычно выражаемое в %). Световой выход является сильной функцией типа падающей частицы или фотона и ее энергии, что, следовательно, сильно влияет на тип сцинтилляционного материала, который будет использоваться для конкретного применения. Наличие эффектов гашения приводит к снижению светового выхода (т. е. снижению эффективности сцинтилляции). Гашение относится ко всем безызлучательным процессам девозбуждения, в которых возбуждение деградирует в основном до тепла. [6] Однако общая эффективность производства сигнала детектором также зависит от квантовой эффективности ФЭУ (обычно ~30% в пике) и от эффективности передачи и сбора света (которая зависит от типа отражающего материала, покрывающего сцинтиллятор и световоды, длины/формы световодов, любого поглощения света и т. д.). Световой выход часто количественно определяется как количество сцинтилляционных фотонов, произведенных на кэВ вложенной энергии. Типичные числа (когда падающая частица является электроном): ≈40 фотонов/кэВ для NaI(Tl) , ~10 фотонов/кэВ для пластиковых сцинтилляторов и ~8 фотонов/кэВ для германата висмута ( BGO ).

Сцинтилляционные детекторы обычно считаются линейными. Это предположение основано на двух требованиях: (1) что световой выход сцинтиллятора пропорционален энергии падающего излучения; (2) что электрический импульс, создаваемый фотоумножительной трубкой, пропорционален испускаемому сцинтилляционному свету. Предположение о линейности обычно является хорошим грубым приближением, хотя могут возникать отклонения (особенно выраженные для частиц тяжелее протона при низких энергиях). [1]

Устойчивость и хорошее поведение в условиях высоких температур и сильных вибраций особенно важны для таких приложений, как разведка нефтяных месторождений ( каротаж , измерения во время бурения). Для большинства сцинтилляторов световой выход и время затухания сцинтилляции зависят от температуры. [7] Эту зависимость можно в значительной степени игнорировать для приложений при комнатной температуре, поскольку она обычно слабая. Зависимость от температуры также слабее для органических сцинтилляторов, чем для неорганических кристаллов, таких как NaI-Tl или BGO. Сильная зависимость времени затухания от температуры в сцинтилляторе BGO используется для дистанционного мониторинга температуры в вакуумной среде. [8] Связанные ФЭУ также проявляют температурную чувствительность и могут быть повреждены при механическом ударе. Следовательно, для приложений с высокими температурами и сильными вибрациями следует использовать высокотемпературные прочные ФЭУ.

Временная эволюция числа испускаемых сцинтилляционных фотонов N в одном сцинтилляционном событии часто может быть описана линейной суперпозицией одного или двух экспоненциальных распадов. Для двух распадов мы имеем форму: [1]

где τ f и τ s — константы быстрого (или мгновенного) и медленного (или замедленного) распада. Многие сцинтилляторы характеризуются двумя временными компонентами: одна быстрая (или мгновенная), другая медленная (или замедленная). Хотя быстрая компонента обычно доминирует, относительная амплитуда A и B двух компонентов зависит от сцинтилляционного материала. Обе эти компоненты также могут быть функцией потери энергии dE / dx . В случаях, когда эта зависимость потери энергии сильна, общая постоянная времени распада меняется в зависимости от типа падающей частицы. Такие сцинтилляторы позволяют различать форму импульса, т. е. идентифицировать частицы на основе характеристик распада электрического импульса ФЭУ. Например, при использовании BaF 2 γ-лучи обычно возбуждают быструю компоненту, в то время как α-частицы возбуждают медленную компоненту: таким образом, их можно идентифицировать на основе времени распада сигнала ФЭУ.

Типы сцинтилляторов

Органические кристаллы

Органические сцинтилляторы представляют собой ароматические углеводородные соединения, содержащие бензольные кольцевые структуры, связанные между собой различными способами. Их люминесценция обычно затухает в течение нескольких наносекунд. [9]

Некоторые органические сцинтилляторы представляют собой чистые кристаллы. Наиболее распространенными являются антрацен [10] ( C
14ЧАС
10, время затухания ≈30 нс), стильбен [10] ( C
14ЧАС
12, время затухания 4,5 нс) и нафталин ( C
10ЧАС
8, время затухания несколько нс). Они очень долговечны, но их отклик анизотропен (что портит энергетическое разрешение, когда источник не коллимирован ), и их нельзя легко обрабатывать, и их нельзя выращивать в больших размерах; поэтому они не очень часто используются. Антрацен имеет самый высокий световой выход среди всех органических сцинтилляторов и поэтому выбран в качестве эталона: световой выход других сцинтилляторов иногда выражается в процентах от светового выхода антрацена. [11]

Органические жидкости

Это жидкие растворы одного или нескольких органических сцинтилляторов в органическом растворителе . Типичные растворенные вещества — это фториды, такие как п -терфенил ( C
18ЧАС
14), ПБД ( С
20ЧАС
14Н
2O ), бутил ПБД ( C
24ЧАС
22Н
2О ), ППО ( С
15ЧАС
11NO ) и сдвигатель длины волны, такой как POPOP ( C
24ЧАС
16Н
2O ). Наиболее широко используемыми растворителями являются толуол , ксилол , бензол , фенилциклогексан, триэтилбензол и декалин . Жидкие сцинтилляторы легко загружаются другими добавками, такими как сдвигатели длины волны, чтобы соответствовать спектральному диапазону чувствительности конкретного ФЭУ, или 10 B для повышения эффективности обнаружения нейтронов самим сцинтилляционным счетчиком (поскольку 10 B имеет высокое сечение взаимодействия с тепловыми нейтронами ). Более новые подходы объединяют несколько растворителей или загружают различные металлы для достижения идентификации падающих частиц. [12] [13] Для многих жидкостей растворенный кислород может действовать как гасящий агент и приводить к снижению светового потока, отсюда необходимость запечатывать раствор в бескислородном, герметичном корпусе. [6]

Пластиковые сцинтилляторы

Термин «пластиковый сцинтиллятор» обычно относится к сцинтилляционному материалу, в котором первичный флуоресцентный излучатель, называемый фтором, суспендирован в основе , твердой полимерной матрице. Хотя эта комбинация обычно достигается путем растворения фтора перед объемной полимеризацией, фтор иногда связывается с полимером напрямую, либо ковалентно, либо через координацию, как в случае со многими пластиковыми сцинтилляторами Li6. Было обнаружено, что полиэтиленнафталат проявляет сцинтилляцию сам по себе без каких-либо добавок и, как ожидается, заменит существующие пластиковые сцинтилляторы из-за более высокой производительности и более низкой цены. [14] Преимущества пластиковых сцинтилляторов включают довольно высокий световой выход и относительно быстрый сигнал со временем затухания 2–4 наносекунды, но, возможно, самым большим преимуществом пластиковых сцинтилляторов является их способность формоваться с помощью форм или других средств практически в любую желаемую форму с тем, что часто является высокой степенью прочности. [15] Известно, что пластиковые сцинтилляторы демонстрируют насыщение светового потока при большой плотности энергии ( закон Биркса ).

Базы

Наиболее распространенными основами, используемыми в пластиковых сцинтилляторах, являются ароматические пластики, полимеры с ароматическими кольцами в качестве боковых групп вдоль полимерной цепи, среди которых наиболее заметны поливинилтолуол (PVT) и полистирол (PS). Хотя основа действительно флуоресцирует в присутствии ионизирующего излучения, ее низкий выход и незначительная прозрачность для собственного излучения делают использование фторидов необходимым при создании практического сцинтиллятора. [15] Помимо ароматических пластиков, наиболее распространенной основой является полиметилметакрилат (ПММА), который имеет два преимущества по сравнению со многими другими основами: высокая прозрачность для ультрафиолетового и видимого света и механические свойства, а также более высокая прочность по отношению к хрупкости. Отсутствие флуоресценции, связанное с ПММА, часто компенсируется добавлением ароматического сорастворителя, обычно нафталина. Таким образом, пластиковый сцинтиллятор на основе ПММА может похвастаться прозрачностью для собственного излучения, помогая обеспечить равномерный сбор света. [16]

Другие распространенные основания включают поливинилксилол (ПВХ), полиметил, 2,4-диметил, 2,4,5-триметилстиролы, поливинилдифенил, поливинилнафталин, поливинилтетрагидронафталин и сополимеры этих и других оснований. [15]

Фтористые

Также известные как люминофоры, эти соединения поглощают мерцание основания, а затем излучают на большей длине волны, эффективно преобразуя ультрафиолетовое излучение основания в более легко переносимый видимый свет. Дальнейшее увеличение длины затухания может быть достигнуто путем добавления второго люминофора, называемого сдвигом спектра или преобразователем, что часто приводит к излучению синего или зеленого света.

Распространенные фториды включают полифенильные углеводороды, оксазольные и оксадиазольные арилы, особенно n-терфенил (PPP), 2,5-дифенилоксазол (PPO), 1,4-ди-(5-фенил-2-оксазолил)-бензол (POPOP), 2-фенил-5-(4-бифенилил)-1,3,4-оксадиазол (PBD) и 2-(4'-трет-бутилфенил)-5-(4''-бифенилил)-1,3,4-оксадиазол (B-PBD). [17]

Неорганические кристаллы

Неорганические сцинтилляторы обычно представляют собой кристаллы, выращенные в высокотемпературных печах , например, галогениды щелочных металлов , часто с небольшим количеством примеси активатора . Наиболее широко используется NaI(Tl) ( иодид натрия , легированный таллием ); его сцинтилляционный свет имеет синий цвет. Другие неорганические кристаллы галогенидов щелочных металлов: CsI(Tl) , CsI(Na) , CsI (чистый), CsF , KI(Tl) , LiI(Eu) . Некоторые нещелочные кристаллы включают: BGO , BaF2, КаФ
2(Eu) , ZnS(Ag) , CaWO
4, CdWO
4, YAG(Ce) ( Y
3Эл
5О
12(Ce) ), GSO , LSO . (Больше примеров см. также фосфоры ). [18]

Новые разработанные продукты включают LaCl
3(Ce) , хлорид лантана, легированный церием, а также бромид лантана, легированный церием , LaBr
3(Ce) . Они оба очень гигроскопичны (т.е. повреждаются при воздействии влаги в воздухе), но обеспечивают превосходный световой выход и энергетическое разрешение (63 фотона/кэВ γ для LaBr
3(Ce) по сравнению с 38 фотонами/кэВ γ для NaI(Tl) ), быстрый отклик (16 нс для LaBr
3(Ce) по сравнению с 230 нс для NaI(Tl) [10] ), отличная линейность и очень стабильный световой выход в широком диапазоне температур. Кроме того, LaBr 3 (Ce) обеспечивает более высокую тормозную способность для γ-лучей (плотность 5,08 г/см 3 по сравнению с 3,67 г/см 3 для NaI(Tl) [10] ). LYSO ( Lu
1.8И
0.2SiO
5(Ce) ) имеет еще более высокую плотность (7,1 г/см 3 , что сопоставимо с BGO ), негигроскопичен и имеет более высокий световой выход, чем BGO (32 фотона/кэВ γ), в дополнение к тому, что он довольно быстрый (время затухания 41 нс против 300 нс для BGO ).

Недостатком некоторых неорганических кристаллов, например, NaI, является их гигроскопичность, свойство, которое требует их размещения в герметичном контейнере для защиты от влаги. CsI(Tl) и BaF 2 лишь немного гигроскопичны и обычно не нуждаются в защите. CsF, NaI(Tl) , LaCl
3(Се) , LaBr
3(Ce) гигроскопичны, тогда как BGO , CaF
2(Eu) , LYSO и YAG(Ce) не являются.

Неорганические кристаллы можно разрезать до небольших размеров и расположить в конфигурации массива, чтобы обеспечить чувствительность положения. Такие массивы часто используются в медицинской физике или приложениях безопасности для обнаружения рентгеновских лучей или γ-лучей: для этого типа приложений обычно предпочтительны материалы с высоким Z и высокой плотностью (например, LYSO, BGO).

Сцинтилляция в неорганических кристаллах обычно медленнее, чем в органических, и составляет от 1,48 нс для ZnO(Ga) до 9000 нс для CaWO
4. [10] Исключениями являются CsF (~5 нс), быстрый BaF
2(0,7 нс; медленный компонент находится на 630 нс), а также более новые продукты ( LaCl
3(Ce) , 28 нс; LaBr
3(Ce) , 16 нс; LYSO , 41 нс).

Для приложений визуализации одним из преимуществ неорганических кристаллов является очень высокий выход света. Некоторые сцинтилляторы с высоким выходом света, превышающим 100 000 фотонов/МэВ при 662 кэВ, совсем недавно были описаны для LuI
3(Ке) , SrI
2(Eu) и Cs
2HfCl
6.

Известно много полупроводниковых сцинтилляционных фосфоров, таких как ZnS(Ag) (упомянутый в разделе «История»), CdS(Ag), ZnO(Zn), ZnO(Ga), CdS(In), ZnSe(O) и ZnTe(O), но ни один из них не доступен в виде монокристаллов. CdS(Te) и ZnSe(Te) были коммерчески доступны в виде монокристаллов, но их светимость частично гасится при комнатной температуре. [19]

GaAs(Si,B) — недавно открытый криогенный полупроводниковый сцинтиллятор с высоким световым выходом в инфракрасном диапазоне и, по-видимому, без послесвечения. В сочетании с криогенными фотодетекторами со сверхнизким уровнем шума он является целью экспериментов по обнаружению редких низкоэнергетических электронных возбуждений от взаимодействующей темной материи. [20] [21] [22] [23] [24] [25] [26]

Газообразные сцинтилляторы

Газообразные сцинтилляторы состоят из азота и благородных газов гелия , аргона , криптона и ксенона , причем наибольшее внимание уделяется гелию и ксенону. Процесс сцинтилляции происходит из-за снятия возбуждения отдельных атомов, возбужденных прохождением входящей частицы. Это снятие возбуждения происходит очень быстро (~1 нс), поэтому реакция детектора довольно быстрая. Покрытие стенок контейнера сдвигом длины волны обычно необходимо, поскольку эти газы обычно излучают в ультрафиолетовом диапазоне , а ФЭУ лучше реагируют на видимую сине-зеленую область. В ядерной физике газообразные детекторы использовались для обнаружения осколков деления или тяжелых заряженных частиц . [27]

Очки

Наиболее распространенными стеклянными сцинтилляторами являются активированные церием силикаты лития или бора . Поскольку и литий, и бор имеют большие нейтронные поперечные сечения , стеклянные детекторы особенно хорошо подходят для обнаружения тепловых (медленных) нейтронов . Литий используется более широко, чем бор, поскольку он имеет большее выделение энергии при захвате нейтрона и, следовательно, больший световой выход. Однако стеклянные сцинтилляторы чувствительны также к электронам и γ-лучам (различение высоты импульса может использоваться для идентификации частиц). Будучи очень прочными, они также хорошо подходят для суровых условий окружающей среды. Их время отклика составляет ≈10 нс, однако их световой выход низок, обычно ≈30% от такового у антрацена. [11]

Сцинтилляторы на основе перовскита

Сцинтилляционные свойства органо-неорганических метиламмониевых (МА) галогенидных перовскитов свинца при облучении протонами были впервые описаны Шибуей и др. в 2002 году [28] , а первый спектр высоты импульса γ-излучения, хотя все еще с плохим энергетическим разрешением, был опубликован на ( (C
6ЧАС
5(Ч.)
2)
2Нью-Гэмпшир
3)
2PbBr
4) Ван Эйком и др. в 2008 г. [29] Бировосуто и др. [30] изучали сцинтилляционные свойства 3-D и 2-D слоистых перовскитов при рентгеновском возбуждении. MAPbBr 3 ( CH
3Нью-Гэмпшир
3PbBr
3) излучает при 550 нм и MAPbI 3 ( CH
3Нью-Гэмпшир
3PbI
3) при 750 нм, что приписывается экситонному излучению вблизи запрещенной зоны соединений. В этом первом поколении перовскитов на основе галогенида свинца излучение сильно гасится при комнатной температуре и выживает менее 1 000 ф/МэВ. Однако при 10 К наблюдается интенсивное излучение, и [30] пишут о выходах до 200 000 ф/МэВ. Гашение приписывается малой энергии связи eh в экситоне, которая уменьшается для Cl к Br к I . [31] Интересно, что можно заменить органическую группу MA на Cs+, чтобы получить полностью неорганические перовскиты на основе галогенида CsPbX 3. В зависимости от содержания Cl, Br, I триплетное рентгеновское возбужденное экситонное излучение можно настроить от 430 нм до 700 нм . [32] Можно также разбавить Cs с Rb, чтобы получить аналогичную настройку. Вышеуказанные недавние разработки показывают, что органо-неорганические и все неорганические перовскиты Pb-галогенида обладают различными интересными сцинтилляционными свойствами. Однако недавние двумерные монокристаллы перовскита со световыми выходами от 10 000 до 40 000 ф/МэВ и временем затухания менее 10 нс при комнатной температуре [30] будут более предпочтительными, поскольку они могут иметь гораздо больший сдвиг Стокса до 200 нм по сравнению со сцинтилляторами на квантовых точках CsPbBr 3 , и это важно для предотвращения самопоглощения сцинтилляторов.

Совсем недавно исследовательская группа профессора Биву Ма впервые сообщила о новом классе материалов, названном 0D органическим металлогалогенидным гибридом (OMHH), расширением перовскитных материалов. [33] Этот класс материалов демонстрирует сильную связь экситонов в сотни мэВ, что приводит к их высокой фотолюминесцентной квантовой эффективности, почти равной единице. Их большой стокс-сдвиг и свойства отсутствия реабсорбции делают их желанными. [33] Их потенциальные применения для сцинтилляторов были сообщены той же группой и другими. [34] [35] В 2020 году сообщалось, что (C38H34P2)MnBr4 имеет световой выход до 80 000 фотонов/МэВ, несмотря на его низкий Z по сравнению с традиционными полностью неорганическими материалами. [34] Сообщалось о впечатляющих световыходах других 0D OMHH. Существует большой потенциал для реализации сцинтилляторов нового поколения из этого класса материалов. Однако они ограничены относительно большим временем отклика в микросекундах, что является областью интенсивных исследований.

Физика сцинтилляции

Органические сцинтилляторы

Переходы, осуществляемые свободными валентными электронами молекул , ответственны за создание мерцающего света в органических кристаллах. [9] Эти электроны связаны со всей молекулой , а не с каким-либо конкретным атомом, и занимают так называемые - молекулярные орбитали . Основное состояние S 0 является синглетным состоянием , выше которого находятся возбужденные синглетные состояния (S * , S ** , ...), низшее триплетное состояние (T 0 ) и его возбужденные уровни (T * , T ** , ...). Тонкая структура, соответствующая молекулярным колебательным модам, связана с каждым из этих электронных уровней. Энергетическое расстояние между электронными уровнями составляет ≈1 эВ; расстояние между колебательными уровнями составляет около 1/10 от расстояния для электронных уровней. [36]

Входящая частица может возбудить либо электронный уровень, либо колебательный уровень. Синглетные возбуждения немедленно распадаются (< 10 пс) до состояния S * без испускания излучения (внутренняя деградация). Затем состояние S * распадается до основного состояния S 0 (обычно до одного из колебательных уровней выше S 0 ) путем испускания сцинтилляционного фотона . Это мгновенный компонент или флуоресценция . Прозрачность сцинтиллятора для испускаемого фотона обусловлена ​​тем, что энергия фотона меньше, чем требуется для перехода S 0 → S * (переход обычно происходит на колебательный уровень выше S 0 ). [36] [ необходимо разъяснение ]

Когда одно из триплетных состояний возбуждается, оно немедленно распадается до состояния T 0 без испускания излучения (внутренняя деградация). Поскольку переход T 0  → S 0 очень маловероятен, состояние T 0 вместо этого распадается, взаимодействуя с другой молекулой T 0 : [36]

и оставляет одну из молекул в состоянии S * , которая затем распадается до S 0 с высвобождением сцинтилляционного фотона. Поскольку взаимодействие T 0 -T 0 занимает время, сцинтилляционный свет задерживается: это медленный или задержанный компонент (соответствующий задержанной флуоресценции). Иногда происходит прямой переход T 0  → S 0 (также задержанный), что соответствует явлению фосфоресценции . Обратите внимание, что наблюдаемая разница между задержанной флуоресценцией и фосфоресценцией заключается в разнице длин волн испускаемого оптического фотона при переходе S *  → S 0 по сравнению с переходом T 0  → S 0 .

Органические сцинтилляторы можно растворить в органическом растворителе , чтобы получить жидкий или пластиковый сцинтиллятор. Процесс сцинтилляции такой же, как описанный для органических кристаллов (выше); отличие заключается в механизме поглощения энергии: энергия сначала поглощается растворителем, а затем передается сцинтилляционному раствору (детали передачи не совсем понятны). [36]

Неорганические сцинтилляторы

Процесс сцинтилляции в неорганических материалах обусловлен электронной зонной структурой, обнаруженной в кристаллах , и не является молекулярным по своей природе, как в случае с органическими сцинтилляторами. [37] Входящая частица может возбудить электрон из валентной зоны либо в зону проводимости , либо в экситонную зону (расположенную чуть ниже зоны проводимости и отделенную от валентной зоны энергетической щелью ; см. рисунок). Это оставляет связанную дырку позади, в валентной зоне. Примеси создают электронные уровни в запрещенной зоне . Экситоны представляют собой слабо связанные пары электрон-дырка , которые блуждают по кристаллической решетке , пока не будут захвачены как единое целое примесными центрами. Последние затем быстро девозбуждаются, испуская сцинтилляционный свет (быстрый компонент). Активирующие примеси обычно выбираются таким образом, чтобы испускаемый свет находился в видимом диапазоне или ближнем УФ-диапазоне , где эффективны фотоумножители . Дырки, связанные с электронами в зоне проводимости, независимы от последних. Эти дырки и электроны последовательно захватываются примесными центрами, возбуждая определенные метастабильные состояния, недоступные экситонам. Задержка девозбуждения этих метастабильных примесных состояний снова приводит к мерцательному свету (медленная компонента).

BGO ( оксид висмута-германия ) — чистый неорганический сцинтиллятор без примесей активатора. В нем процесс сцинтилляции происходит за счет оптического перехода Bi3+ион, основной компонент кристалла. [6] В вольфраматных сцинтилляторах CaWO
4и CdWO
4излучение обусловлено радиационным распадом автолокализованных экситонов.

Процесс сцинтилляции в GaAs, легированном примесями кремния и бора, отличается от обычных сцинтилляторов тем, что легирование кремнием n -типа обеспечивает встроенную популяцию делокализованных электронов в нижней части зоны проводимости. [38] Некоторые из примесных атомов бора находятся на узлах мышьяка и служат акцепторами. [39] Сцинтилляционный фотон производится всякий раз, когда атом-акцептор, такой как бор, захватывает ионизационную дырку из валентной зоны, и эта дырка излучательно рекомбинирует с одним из делокализованных электронов. [40] В отличие от многих других полупроводников, делокализованные электроны, предоставляемые кремнием, не «замораживаются» при криогенных температурах. Выше концентрации перехода Мотта8 × 10 15 свободных носителей на см 3 , «металлическое» состояние поддерживается при криогенных температурах, поскольку взаимное отталкивание перемещает любые дополнительные электроны на следующий более высокий доступный энергетический уровень, который находится в зоне проводимости. [41] Спектр фотонов от этого процесса сосредоточен на 930 нм (1,33 эВ), и есть три другие полосы излучения с центрами на 860, 1070 и 1335 нм от других второстепенных процессов. [42] Каждая из этих полос излучения имеет различную светимость и время затухания. [43] Высокая светимость сцинтилляции удивительна, поскольку (1) при показателе преломления около 3,5 выход подавляется полным внутренним отражением и (2) эксперименты при 90 К сообщают о коэффициентах поглощения инфракрасного излучения узким пучком в несколько на см. [44] [45] [46] Недавние расчеты интегралов по траектории Монте-Карло и Фейнмана показали, что высокую светимость можно объяснить, если большая часть поглощения узкого пучка на самом деле является новым оптическим рассеянием от электронов проводимости с поперечным сечением около 5 x 10−18 см2 , что позволяет сцинтилляционным фотонам избегать полного внутреннего отражения. [47] [48] Это поперечное сечение примерно в 107 раз больше, чем томсоновское рассеяние, но сопоставимо с оптическим поперечным сечением электронов проводимости в металлическом зеркале.

Газы

В газах процесс сцинтилляции обусловлен снятием возбуждения отдельных атомов, возбужденных прохождением входящей частицы (очень быстрый процесс: ≈1 нс).

Реакция на различные излучения

Тяжелые ионы

Сцинтилляционные счетчики обычно не подходят для обнаружения тяжелых ионов по трем причинам: [49]

  1. очень высокая ионизирующая способность тяжелых ионов вызывает эффекты гашения , которые приводят к снижению светового потока (например, при равных энергиях протон будет производить от 1/4 до 1/2 света электрона , тогда как альфа-частицы будут производить только около 1/10 света);
  2. Высокая тормозная способность частиц также приводит к уменьшению быстрой компоненты по сравнению с медленной компонентой, увеличивая мертвое время детектора;
  3. В отклике детектора наблюдаются сильные нелинейности, особенно при более низких энергиях.

Уменьшение светового потока сильнее для органических, чем для неорганических кристаллов. Поэтому, где необходимо, неорганические кристаллы, например, CsI(Tl) , ZnS(Ag) (обычно используются в тонких листах в качестве мониторов α-частиц), CaF
2(Eu) , следует предпочесть органическим материалам. Типичные области применения — приборы для α-исследований , дозиметрические приборы и детекторы тяжелых ионов dE / dx . Газообразные сцинтилляторы также использовались в экспериментах по ядерной физике .

Электроны

Эффективность обнаружения электронов составляет по существу 100% для большинства сцинтилляторов. Но поскольку электроны могут производить рассеяние на большие углы (иногда обратное рассеяние ), они могут покинуть детектор, не вложив в него всю свою энергию. Обратное рассеяние является быстрорастущей функцией атомного номера Z материала сцинтиллятора. Органические сцинтилляторы, имеющие более низкий Z , чем неорганические кристаллы, поэтому лучше всего подходят для обнаружения бета-частиц с низкой энергией (< 10 МэВ) . Ситуация иная для электронов с высокой энергией: поскольку они в основном теряют свою энергию за счет тормозного излучения при более высоких энергиях, материал с более высоким Z лучше подходит для обнаружения фотона тормозного излучения и создания электромагнитного ливня , который он может вызвать. [50]

Гамма-лучи

Материалы с высоким Z , например, неорганические кристаллы, лучше всего подходят для обнаружения гамма-лучей . Три основных способа взаимодействия гамма-лучей с веществом: фотоэлектрический эффект , комптоновское рассеяние и образование пар . Фотон полностью поглощается при фотоэлектрическом эффекте и образовании пар, в то время как при любом данном комптоновском рассеянии выделяется только частичная энергия. Поперечное сечение для фотоэлектрического процесса пропорционально Z 5 , для образования пар пропорционально Z 2 , тогда как комптоновское рассеяние идет примерно как Z . Таким образом, материал с высоким Z благоприятствует первым двум процессам, позволяя обнаруживать полную энергию гамма-лучей. [50] Если гамма-лучи имеют более высокие энергии (> 5 МэВ), доминирует образование пар.

Нейтроны

Поскольку нейтрон не заряжен, он не взаимодействует посредством кулоновской силы и, следовательно, не ионизирует сцинтилляционный материал. Сначала он должен передать часть или всю свою энергию посредством сильного взаимодействия заряженному атомному ядру . Положительно заряженное ядро ​​затем производит ионизацию . Быстрые нейтроны (обычно >0,5 МэВ [6] ) в первую очередь полагаются на протон отдачи в реакциях (n,p); материалы, богатые водородом , например, пластиковые сцинтилляторы, поэтому лучше всего подходят для их обнаружения. Медленные нейтроны полагаются на ядерные реакции, такие как реакции (n,γ) или (n,α), чтобы произвести ионизацию. Поэтому их средняя длина свободного пробега довольно велика, если только сцинтилляционный материал не содержит нуклидов, имеющих высокое сечение для этих ядерных реакций, таких как 6 Li или 10 B. Поэтому такие материалы, как LiI(Eu) или стеклосиликаты , особенно хорошо подходят для обнаружения медленных (тепловых) нейтронов. [51]

Список неорганических сцинтилляторов

Ниже приведен список наиболее часто используемых неорганических кристаллов:

Смотрите также

Примечания

  1. ^ В этой статье термин «частица» используется для обозначения «ионизирующего излучения» и может относиться как к заряженному корпускулярному излучению , такому как электроны и тяжелые заряженные частицы, так и к незаряженному излучению, такому как фотоны и нейтроны , при условии, что они обладают достаточной энергией, чтобы вызвать ионизацию.

Ссылки

  1. ^ abc Leo 1994, стр. 158.
  2. ^ ab Leo 1994, стр. 157.
  3. ^ Дайер 2001, стр. 920.
  4. ^ Лиакос 2011.
  5. ^ L'Annunziata 2012.
  6. ^ abcd Кнолл 2010.
  7. ^ ab Михайлик и Краус 2010.
  8. ^ Михайлик, Вагнер и Краус 2017.
  9. ^ ab Leo 1994, стр. 159.
  10. ^ abcde Leo 1994, стр. 161.
  11. ^ ab Leo 1994, стр. 167.
  12. ^ Бак, К.; Йе, М. (2016). «Металлически загруженные органические сцинтилляторы для физики нейтрино». Журнал физики G: Ядерная физика и физика частиц . 43 (9): 093001. arXiv : 1608.04897 . Bibcode : 2016JPhG...43i3001B. doi : 10.1088/0954-3899/43/9/093001. S2CID  39899453.
  13. ^ Schoppmann, S. (2023). "Обзор новых подходов к органическим жидким сцинтилляторам в физике нейтрино". Симметрия . 15 (1): 11. arXiv : 2212.11341 . doi : 10.3390/sym15010011 .
  14. ^ Накамура и др. 2011.
  15. ^ abc Мозер и др. 1993.
  16. ^ Салимгареева и Колесов 2005.
  17. ^ Го и др. 2009.
  18. ^ Маддалена, Франческо; Тьяхьяна, Лилиана; Се, Аожэнь; Аррамель; Цзэн, Шувэнь; Ван, Хун; Коке, Филипп; Дроздовски, Виниций; Дюжарден, Кристоф; Данг, Куонг; Бировосуто, Мухаммад (2019-02-08). "Неорганические, органические и перовскитные галогениды с нанотехнологиями для рентгеновских и γ-лучевых сцинтилляторов с высоким выходом света". Кристаллы . 9 (2): 88. doi : 10.3390/cryst9020088 . hdl : 10356/107027 . ISSN  2073-4352.
  19. ^ Derenzo, Stephen E.; Bourret-Courshesne, Edith; Bizarri, Gregory; Canning, Andrew (2016). «Яркие и сверхбыстрые сцинтилляции из полупроводника?». Nuclear Instruments and Methods in Physics Research Section A. 805 : 36–40. Bibcode : 2016NIMPA.805...36D. doi : 10.1016/j.nima.2015.07.033. PMC 4737961. PMID 26855462  . 
  20. ^ Дерензо, Стивен и др. (2017). «Прямое обнаружение темной материи с энергиями ниже ГэВ с помощью мерцающих мишеней». Physical Review D. 96 ( 1): 016026. arXiv : 1607.01009 . Bibcode : 2017PhRvD..96a6026D. doi : 10.1103/PhysRevD.96.016026. S2CID  119257174.
  21. ^ Баттальери, Марко и др. (2017). «Космические видения США: новые идеи в темной материи 2017: отчет сообщества». arXiv : 1707.04591 [hep-ph].
  22. ^ Fink, CW; et al. (2021). «Характеристики детектора фотонов большой площади для приложений поиска редких событий». Applied Physics Letters . 118 (2): 022601. arXiv : 2009.14302 . Bibcode : 2021ApPhL.118b2601F. doi : 10.1063/5.0032372. S2CID  222066685.
  23. ^ Эссиг, Рувен и др. (2022). «Космический рубеж Snowmass2021: ландшафт прямого обнаружения темной материи с низким порогом в следующем десятилетии». arXiv : 2203.08297 [hep-ph].
  24. ^ Сотрудничество SuperCDMS; и др. (2022). «Стратегия поиска маломассивной темной материи с помощью криогенных детекторов в установке SuperCDMS SNOLAB». arXiv : 2203.08463 [physics.ins-det].
  25. ^ Terasaki, Tomoki; et al. (2022). «Разработка гибридных детекторов кинетической индуктивности Al-Nb с сосредоточенными элементами для обнаружения инфракрасных фотонов». Журнал физики низких температур . 209 (3–4): 441–448. Bibcode : 2022JLTP..209..441T. doi : 10.1007/s10909-022-02745-5. S2CID  249258368.
  26. ^ Luskin et al. (2023). «Большая активная сверхпроводящая микропроволочная детекторная матрица с чувствительностью к одиночным фотонам в ближнем инфракрасном диапазоне», Appl. Phys. Lett. 122, 243506. https://doi.org/10.1063/5.0150282
  27. ↑ Лео 1994, стр. 166.
  28. ^ Сибуя и др. 2002.
  29. ^ ван Эйк и др. 2008.
  30. ^ abc Бировосуто и др. 2016.
  31. ^ Аожэнь и др. 2018.
  32. ^ Чэнь 2018.
  33. ^ ab Sun et al. 2021.
  34. ^ ab Xu et al. 2020.
  35. ^ Хе и др. 2020.
  36. ^ abcd Leo 1994, стр. 162.
  37. ↑ Лео 1994, стр. 165.
  38. ^ SE Derenzo, E. Bourret-Courchesne, MJ Weber и MK Klintenberg (2004), «Сцинтилляторы прямого зазора с колегированными полупроводниками», патент США 20040108492A1, Национальная лаборатория Лоуренса в Беркли.
  39. ^ Пэтцольд, О.; Гертнер, Г.; Ирмер, Г. (2002). «Распределение сайтов бора в легированном GaAs». Физический статус Solidi B. 232 (2): 314–322. Бибкод : 2002ПССБР.232..314П. doi :10.1002/1521-3951(200208)232:2<314::AID-PSSB314>3.0.CO;2-#.
  40. ^ Derenzo, S.; Bourret, E.; Hanrahan, S.; Bizarri, G. (2018). "Криогенные сцинтилляционные свойства GaAs n -типа для прямого обнаружения темной материи с энергией МэВ/ c2". Journal of Applied Physics . 123 (11): 114501. arXiv : 1802.09171 . Bibcode :2018JAP...123k4501D. doi :10.1063/1.5018343. S2CID  56118568.
  41. ^ Бензакен, М.; Уолш, Д.; Мазурук, К. (1987). «Проводимость n -типа GaAs вблизи перехода Мотта». Physical Review B. 36 ( 9): 4748–4753. Bibcode : 1987PhRvB..36.4748B. doi : 10.1103/PhysRevB.36.4748. PMID  9943488.
  42. ^ Васюков, С.; Киосси, Ф.; Браджио, К.; Каруньо, Г.; Моретти, Ф.; Бурре, Э.; Деренцо, С. (2019). «GaAs как яркий криогенный сцинтиллятор для обнаружения низкоэнергетических отдач электронов из темной материи с энергией МэВ/c2». Труды IEEE по ядерной науке . 66 (11): 2333–2337. Bibcode : 2019ITNS...66.2333V. doi : 10.1109/TNS.2019.2946725 . S2CID  208208697.
  43. ^ Дерензо, С.; Бурре, Э.; Франк-Ротч, К.; Ханрахан, С.; Гарсия-Скиверес, М. (2021). «Как легирующие примеси кремния и бора влияют на криогенные сцинтилляционные свойства GaAs n -типа». Ядерные приборы и методы в физических исследованиях . Секция А. 989 : 164957. arXiv : 2012.07550 . Бибкод : 2021NIMPA.98964957D. дои : 10.1016/j.nima.2020.164957. S2CID  229158562.
  44. ^ Spitzer, WG; Whelan, JM (1959). «Инфракрасное поглощение и эффективная масса электронов в арсениде галлия n- типа». Physical Review . 114 (1): 59–63. Bibcode : 1959PhRv..114...59S. doi : 10.1103/PhysRev.114.59.
  45. ^ Sturge, MD (1962). «Оптическое поглощение арсенида галлия между 0,6 и 2,75 эВ». Physical Review . 127 (3): 768–773. Bibcode : 1962PhRv..127..768S. doi : 10.1103/PhysRev.127.768.
  46. ^ Осамура, Кодзо; Мураками, Ётаро (1972). «Поглощение свободных носителей в n -GaAs». Японский журнал прикладной физики . 11 (3): 365–371. Бибкод : 1972JaJAP..11..365O. дои : 10.1143/JJAP.11.365. S2CID  120981460.
  47. ^ Derenzo, Stephen E. (2022). "Расчеты Монте-Карло извлечения сцинтилляционного света из криогенного n -типа GaAs". Ядерные приборы и методы в физических исследованиях, раздел A. 1034 : 166803. arXiv : 2203.15056 . Bibcode : 2022NIMPA103466803D. doi : 10.1016/j.nima.2022.166803. S2CID  247779262.
  48. ^ SE Derenzo (2023), «Фейнмановские расчеты интеграла траектории фотонов оптического отражения, дифракции и рассеяния на электронах проводимости», Ядерные приборы и методы, т. A1056, стр. 168679. arxiv2023.09827
  49. ↑ Лео 1994, стр. 173.
  50. ^ ab Leo 1994, стр. 174.
  51. ↑ Лео 1994, стр. 175.
  52. ^ Saint-Gobain Crystals (2012). "BaF2 Barium Fluoride Scintillation Material" (PDF) . Брошюра продукта .
  53. ^ Мошинский и др. 2005.
  54. ^ Михайлик и др. 2015.

Источники

Внешние ссылки