Терагерцовая спектроскопия обнаруживает и контролирует свойства материи с помощью электромагнитных полей в диапазоне частот от нескольких сотен гигагерц до нескольких терагерц (сокращенно ТГц). В системах многих тел несколько соответствующих состояний имеют разность энергий, соответствующую энергии терагерцового фотона . Таким образом, ТГц спектроскопия представляет собой особенно мощный метод разрешения и контроля отдельных переходов между различными состояниями многих тел. Делая это, можно получить новое представление о квантовой кинетике многих тел и о том, как ее можно использовать при разработке новых технологий, оптимизированных до элементарного квантового уровня.
Различные электронные возбуждения в полупроводниках уже широко используются в лазерах , электронных компонентах и компьютерах . В то же время они представляют собой интересную систему многих тел, квантовые свойства которой можно модифицировать, например, с помощью создания наноструктур . Следовательно, ТГц спектроскопия полупроводников актуальна как для выявления новых технологических возможностей наноструктур, так и для контролируемого исследования фундаментальных свойств систем многих тел.
Существует большое разнообразие методов генерации ТГц излучения и обнаружения ТГц полей. Можно, например, использовать антенну , квантово-каскадный лазер , лазер на свободных электронах или оптическое выпрямление для создания четко определенных ТГц источников. Результирующее ТГц поле можно охарактеризовать через его электрическое поле E ТГц ( t ). Современные эксперименты уже позволяют получить E ТГц ( t ), пиковое значение которого находится в диапазоне МВ/см (мегавольт на сантиметр). [1] Чтобы оценить, насколько сильны такие поля, можно вычислить уровень изменения энергии, которое такие поля вызывают у электрона на микроскопическом расстоянии в один нанометр (нм), т. е. L = 1 нм. Просто умножаем пик E ТГц ( t ) на элементарный заряд e и L , чтобы получить e E ТГц ( t ) L = 100 мэВ. Другими словами, такие поля оказывают большое влияние на электронные системы, потому что простая напряженность поля E ТГц ( t ) может вызывать электронные переходы в микроскопических масштабах . Одна из возможностей состоит в том, чтобы использовать такие ТГц поля для изучения блоховских колебаний [2] [3] , когда электроны полупроводника движутся через зону Бриллюэна только для того, чтобы вернуться туда, откуда они начали, вызывая блоховские колебания.
Источники ТГц могут быть и чрезвычайно короткими, [4] вплоть до одного цикла колебаний ТГц поля. Для одного ТГц это означает длительность в диапазоне одной пикосекунды (пс). Следовательно, можно использовать ТГц поля для мониторинга и управления сверхбыстрыми процессами в полупроводниках или для создания сверхбыстрых переключений в полупроводниковых компонентах. Очевидно, что сочетание сверхбыстрой длительности и сильного пика E ТГц ( t ) открывает огромные новые возможности для систематических исследований полупроводников.
Помимо силы и продолжительности E ТГц ( t ), энергия фотонов ТГц поля играет жизненно важную роль в исследованиях полупроводников, поскольку ее можно сделать резонансной с несколькими интригующими многочастичными переходами. Например, электроны в зоне проводимости и дырки , то есть электронные вакансии, в валентной зоне притягиваются друг к другу посредством кулоновского взаимодействия . При подходящих условиях электроны и дырки могут быть связаны с экситонами , которые представляют собой водородоподобные состояния вещества. В то же время энергия связи экситона составляет от единиц до сотен мэВ, что энергетически соответствует ТГц фотону. Поэтому наличие экситонов можно однозначно обнаружить [5] [6] по спектру поглощения слабого ТГц поля. [7] [8] Также простые состояния, такие как плазма и коррелированная электронно-дырочная плазма [9], можно контролировать или изменять с помощью ТГц полей.
В оптической спектроскопии детекторы обычно измеряют интенсивность светового поля, а не электрического поля, поскольку не существует детекторов, которые могли бы напрямую измерять электромагнитные поля в оптическом диапазоне. Однако существует множество методов, таких как антенны и электрооптическая выборка , которые можно применять для непосредственного измерения временной эволюции E ТГц ( t ). Например, можно распространить ТГц импульс через образец полупроводника и измерить прошедшее и отраженное поля как функцию времени. Таким образом, информация о динамике возбуждения полупроводника собирается полностью во временной области, что является общим принципом терагерцовой спектроскопии во временной области .
С помощью коротких ТГц импульсов [4] уже изучено большое разнообразие физических явлений. Для невозбужденных собственных полупроводников можно определить комплексную диэлектрическую проницаемость или коэффициент ТГц-поглощения и показатель преломления соответственно. [11] Частота поперечно-оптических фононов , с которыми могут связываться ТГц фотоны, для большинства полупроводников составляет несколько ТГц. [12] Свободные носители в легированных полупроводниках или оптически возбужденных полупроводниках приводят к значительному поглощению ТГц фотонов. [13] Поскольку ТГц импульсы проходят через неметаллические материалы, их можно использовать для проверки и передачи упакованных предметов.
Поля ТГц можно применять для ускорения электронов из состояния равновесия. Если это сделать достаточно быстро, можно измерить элементарные процессы, например, насколько быстро создается экранировка кулоновского взаимодействия. Это было экспериментально исследовано в работе [12]. В работе [14] было показано, что экранирование в полупроводниках происходит за десятки фемтосекунд. Эти открытия очень важны для понимания того, как электронная плазма ведет себя в твердых телах .
Кулоновское взаимодействие также может объединять электроны и дырки в экситоны, как обсуждалось выше. Благодаря своему аналогу атома водорода , экситоны имеют связанные состояния , которые можно однозначно идентифицировать по обычным квантовым числам 1 s , 2 s , 2 p и так далее. В частности, переход 1 s -to-2 p является дипольно разрешенным и может быть непосредственно сгенерирован E ТГц ( t ), если энергия фотона соответствует энергии перехода. В системах типа арсенида галлия эта энергия перехода составляет примерно 4 мэВ, что соответствует фотонам с частотой 1 ТГц. При резонансе диполь d 1 s ,2 p определяет энергию Раби Ω Rabi = d 1 s ,2 p E ТГц ( t ), которая определяет временной масштаб, в котором происходит переход от 1 с до 2 p .
Например, экситонный переход можно возбудить дополнительным оптическим импульсом, синхронизированным с ТГц-импульсом. Этот метод называется переходной ТГц спектроскопией. [4] Используя этот метод, можно проследить динамику образования экситонов [7] [8] или наблюдать ТГц усиление, возникающее в результате внутриэкситонных переходов. [15] [16]
Поскольку ТГц импульс может быть интенсивным и коротким, например, одноцикловым, экспериментально можно реализовать ситуации, когда длительность импульса, временной масштаб, связанный с Раби-, а также энергия ТГц фотона ħω вырождаются. В этой ситуации мы попадаем в область крайней нелинейной оптики [17] , где обычные приближения, такие как приближение вращающейся волны (сокращенно RWA) или условия полной передачи состояния, не работают. В результате осцилляции Раби сильно искажаются вкладами, не относящимися к RWA, процессами многофотонного поглощения или излучения, а также динамическим эффектом Франца-Келдыша , измеренным в работах [12]. [18] [19]
Используя лазер на свободных электронах, можно генерировать более длинные ТГц импульсы, которые больше подходят для непосредственного обнаружения осцилляций Раби. Этот метод действительно мог бы продемонстрировать в экспериментах осцилляции Раби или, фактически, связанное с ними расщепление Аутлера-Таунса. [20] Расщепление Раби также было измерено с помощью короткого ТГц импульса [21] , а также было обнаружено начало многоТГц-фотонной ионизации [22] , поскольку ТГц поля становятся сильнее. Недавно также было показано, что кулоновское взаимодействие приводит к тому, что номинально дипольно-запрещенные внутриэкситонные переходы становятся частично разрешенными. [23]
К терагерцовым переходам в твердых телах можно систематически подойти, обобщив уравнения Блоха для полупроводников [9] и связанную с ними корреляционную динамику многих тел. На этом уровне можно понять, что ТГц поле напрямую поглощается двухчастичными корреляциями , которые изменяют квантовую кинетику распределений электронов и дырок. Следовательно, систематический ТГц анализ должен включать квантовую кинетику корреляций многих тел, которые можно систематически рассматривать, например, с помощью подхода расширения кластеров . На этом уровне можно объяснить и предсказать широкий спектр эффектов с помощью одной и той же теории, начиная от реакции Друде [13] плазмы и заканчивая экстремальными нелинейными эффектами экситонов.