Угловая корреляция электронно-позитронного аннигиляционного излучения

Экспериментальные методы физики твердого тела

Угловая корреляция электронно-позитронного аннигиляционного излучения (ACAR или ACPAR) — это метод физики твердого тела для исследования электронной структуры металлов. Он использует позитроны , которые имплантируются в образец и аннигилируют с электронами. В большинстве событий аннигиляции создаются два гамма-кванта , которые в системе отсчета пары электрон-позитрон испускаются в строго противоположных направлениях. В лабораторной системе отсчета существует небольшое угловое отклонение от коллинеарности, которое вызвано импульсом электрона . Следовательно, измерение угловой корреляции аннигиляционного излучения дает информацию о распределении импульса электронов в твердом теле.

Исследование электронной структуры

Поверхность Ферми и плотность электронного импульса меди в схеме редуцированной зоны, измеренные с помощью 2D ACAR. ^[1]

Все макроскопические электронные и магнитные свойства твердого тела являются результатом его микроскопической электронной структуры. В простой модели свободных электронов электроны не взаимодействуют друг с другом или с атомными ядрами. Соотношение между энергией и импульсом определяется как ${\displaystyle E}$ ${\displaystyle p}$

${\displaystyle E={\frac {p^{2}}{2m}}}$

с массой электрона . Следовательно, существует однозначная связь между энергией электрона и импульсом. Из-за принципа исключения Паули электроны заполняют все состояния до максимальной энергии, так называемой энергии Ферми . По соотношению импульс-энергия это соответствует импульсу Ферми . Граница между занятыми и незанятыми состояниями импульса, поверхность Ферми , является, возможно, наиболее значимой особенностью электронной структуры и оказывает сильное влияние на свойства твердого тела. ^[2] В модели свободных электронов поверхность Ферми представляет собой сферу. ${\displaystyle m}$ ${\displaystyle p_{F}}$

С помощью ACAR можно измерить распределение импульсов электронов. Например, измерение свободного электронного газа даст положительную интенсивность для импульсов и нулевую интенсивность для . Сама поверхность Ферми может быть легко идентифицирована из такого измерения по разрыву в точке . ${\displaystyle p<p_{F}}$ ${\displaystyle p>p_{F}}$ ${\displaystyle p_{F}}$

Пример одномерной плотности электронного импульса, измеренной с помощью измерения ACAR. Полосы, пересекающие уровень Ферми, дают разрывы (зеленые), которые накладываются на непрерывное распределение из полностью заполненных полос (оранжевые).

В действительности, существует взаимодействие электронов друг с другом и атомными ядрами кристалла. Это имеет несколько последствий: например, однозначное соотношение между энергией и импульсом электронного состояния нарушается, и формируется электронная зонная структура . Измерение импульса одного электронного состояния дает распределение импульсов, которые все разделены векторами обратной решетки . Следовательно, измерение ACAR на твердом теле с полностью заполненными зонами (т. е. на изоляторе ) дает непрерывное распределение. Измерение ACAR на металле имеет разрывы, где зоны пересекают уровень Ферми во всех зонах Бриллюэна в обратном пространстве. Это разрывное распределение накладывается на непрерывное распределение из полностью заполненных зон. Из разрывов можно извлечь поверхность Ферми.

Поскольку позитроны, которые создаются бета-распадом , обладают продольной спиновой поляризацией, можно исследовать разрешенную по спину электронную структуру магнитных материалов. Таким образом, вклады от основного и неосновного спинового канала могут быть разделены, и поверхность Ферми в соответствующих спиновых каналах может быть измерена. ^[3]

ACAR имеет ряд преимуществ и недостатков по сравнению с другими, более известными методами исследования электронной структуры, такими как ARPES и квантовые колебания : ACAR не требует ни низких температур, ни сильных магнитных полей, ни условий сверхвысокого вакуума . Кроме того, можно исследовать электронную структуру на поверхности и в объеме ( ${\displaystyle \approx }$ 100  нм в глубину). Однако ACAR полагается на образцы без дефектов, поскольку концентрации вакансий достигают10−6 на атом может эффективно улавливать позитроны и искажать измерение. ^{[ примечание 1]}

Теория

В измерении ACAR измеряется угловое отклонение многих пар аннигиляционного излучения. Поэтому лежащую в основе физическую наблюдаемую величину часто называют «плотностью импульса двух фотонов» (TPMD) или . Квантово-механически может быть выражена как квадрат абсолютного значения преобразования Фурье многочастичной волновой функции всех электронов и позитронов в твердом теле: ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$ ${\displaystyle \Psi ^{ep}(\mathbf {r} )}$

${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )=\left|\int d\mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {rp} }\Psi ^{ep}(\mathbf {r} )\right|^{2}}$

Поскольку невозможно представить или вычислить многочастичную волновую функцию , ее часто записывают как сумму одночастичных волновых функций электрона в -ом состоянии в -ой зоне и волновой функции позитрона : ${\displaystyle \Psi ^{ep}(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \mathbf {k} }$ ${\displaystyle j}$ ${\displaystyle \Psi ^{p}(\mathbf {r} )}$

${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )=\sum _{j}\sum _{\mathbf {k} =\mathrm {occ.} }\left|\int d\mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {rp} }\Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf {r} ){\sqrt {\gamma (\mathbf {r} )}}\right|^{2}}$

Фактор усиления учитывает электронно-позитронную корреляцию. ^{[примечание 2]} Существуют сложные модели усиления для описания электронно-позитронных корреляций, ^[4] но в дальнейшем будет предполагаться, что . Это приближение называется моделью независимых частиц (IPM). ${\displaystyle \gamma (\mathbf {r} )}$ ${\displaystyle \gamma =1}$

Очень наглядную форму TPMD можно получить, используя коэффициенты Фурье для произведения волновой функции : ${\displaystyle \Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf {r} )}$

${\displaystyle C_{\mathbf {G} ,j}(\mathbf {k} )=\int \int d\mathbf {r} e^{-i2\pi \mathbf {r(k+G)} }\Psi _{\mathbf {k} ,j}^{e}(\mathbf {r} )\Psi ^{p}(\mathbf {r} )}$

Эти коэффициенты Фурье распределены по всем обратным векторам . Если предположить, что перекрытие волновой функции электрона и позитрона постоянно для одной и той же полосы , суммирование по всем обратным векторам решетки дает весьма поучительный результат: ^[5] ${\displaystyle \mathbf {G} }$ ${\displaystyle j}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

${\displaystyle \mathrm {P} ^{2\gamma }(\mathbf {k} )=\sum _{\mathbf {G} }\rho ^{2\gamma }(\mathbf {G+k} )=\sum _{j}\sum _{\mathbf {k} =\mathrm {occ.} }\left|C_{\mathbf {G} ,j}(\mathbf {k} )\right|^{2}=\sum _{j}A_{j}\Theta (\mathbf {k} _{F}-\mathbf {k} )}$

Функция — это ступенчатая функция Хевисайда и константа . Это означает, что если сложить обратно в первую зону Бриллюэна, то результирующая плотность будет плоской, за исключением импульса Ферми. Таким образом, поверхность Ферми можно легко идентифицировать, посмотрев на эти разрывы в . ${\displaystyle \Theta (\mathbf {k} )}$ ${\displaystyle A_{j}=\sum _{\mathbf {G} }\left|C_{\mathbf {G} ,j}(\mathbf {k} )\right|^{2}}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$ ${\displaystyle \mathrm {P} ^{2\gamma }(\mathbf {k} )}$

Экспериментальные подробности

При аннигиляции электрона и позитрона аннигиляционное излучение сохраняет импульс исходного электрона за счет доплеровского сдвига и углового отклонения от коллинеарности.

Когда позитрон имплантируется в твердое тело, он быстро теряет всю свою кинетическую энергию и аннигилирует с электроном. В результате этого процесса два гамма-кванта с511 кэВ каждый создается, которые находятся в системе отсчета пары электрон-позитрон, испускаемой в точно антипараллельных направлениях. В лабораторной системе, однако, есть доплеровский сдвиг от511 кэВ и угловое отклонение от коллинеарности. Хотя полная информация об импульсе электрона закодирована в аннигиляционном излучении, из-за технических ограничений ее невозможно полностью восстановить. Любой из них измеряет доплеровское уширениеАннигиляционное излучение 511 кэВ (DBAR) или угловая корреляция аннигиляционного излучения (ACAR).

Для DBAR необходим детектор с высоким энергетическим разрешением, например, детектор из высокочистого германия . Такие детекторы обычно не определяют положение поглощенных фотонов. Следовательно, можно измерить только продольную составляющую импульса электрона. Полученное измерение представляет собой одномерную проекцию . ${\displaystyle p_{\parallel }}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

В ACAR используются чувствительные к положению детекторы, гамма-камеры или многопроводные пропорциональные камеры . Такие детекторы имеют разрешение по положению обычно1-3 мм, но энергетическое разрешение, которого достаточно, чтобы отсортировать рассеянные фотоны или фоновое излучение. Как отбрасывается, измеряется 2D-проекция . Для того, чтобы получить высокое угловое разрешение ${\displaystyle p_{\parallel }}$ ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$1 × 10−3  рад и лучше, детекторы должны быть установлены на расстоянии ^между16 и 20 м друг от друга. Хотя можно получить еще лучшее угловое разрешение, разместив детекторы дальше друг от друга, это достигается ценой скорости счета. Даже при умеренных расстояниях между детекторами измерение одной проекции обычно занимает недели. ^{[примечание 3]} ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

Поскольку ACAR измеряет проекции TPMD, необходимо провести реконструкцию , чтобы восстановить поверхность Ферми. Для такой реконструкции используются методы, аналогичные рентгеновской компьютерной томографии . В отличие от человеческого тела, кристалл имеет много симметрий, которые могут быть включены в реконструкцию. Это усложняет процедуру, но повышает качество реконструкции. Другой способ оценки спектров ACAR — количественное сравнение с расчетами ab initio . ^[7] ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

История

В первые годы ACAR в основном использовался для исследования физики процесса аннигиляции электронов и позитронов. В 1930-х годах обсуждалось несколько механизмов аннигиляции. ^{[8] [9] [10]} Отто Клемперер смог показать с помощью своей установки угловой корреляции, что пары электронов и позитронов аннигилируют в основном в два гамма-кванта, которые испускаются антипараллельно. ^[9] В 1950-х годах было установлено, что путем измерения отклонения от коллинеарности аннигиляционного излучения можно получить информацию об электронной структуре твердого тела. ^{[11] [12]}

В это время в основном использовались установки с «геометрией длинной щели». Они состояли из источника позитронов и образца в центре, одного фиксированного детектора с одной стороны и второго подвижного детектора с другой стороны образца. Каждый детектор был коллимирован таким образом, что активная область была намного меньше в одном измерении, чем в другом (отсюда «длинная щель»). ^{[примечание 4]} Измерение с установкой с длинной щелью дает 1D-проекцию плотности импульса электрона . Поэтому этот метод называется 1D-ACAR. ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

Развитие двумерных гамма-камер и многопроводных пропорциональных камер в 1970-х и начале 1980-х годов привело к созданию первого спектрометра 2D-ACAR. ^{[14] [15]} Это было улучшением 1D-ACAR в двух отношениях: i) эффективность обнаружения могла быть улучшена и ii) информационное содержание было значительно увеличено, поскольку измерение давало 2D-проекцию . Важным ранним примером использования спин-поляризованного 2D-ACAR является доказательство половинной металличности в полусплаве Гейслера NiMnSb. ^{[16] [17]} ${\displaystyle \rho ^{2\gamma }(\mathbf {p} )}$

Ссылки

1. Вебер, JA; Бони, П.; Сеех, Х.; Лейтнер, М.; Хугеншмидт, Ч. (2013-01-01). "Первые измерения 2D-ACAR на Cu с новым спектрометром в TUM". Journal of Physics: Conference Series . 443 (1): 012092. arXiv : 1304.5363 . Bibcode : 2013JPhCS.443a2092W. doi : 10.1088/1742-6596/443/1/012092. ISSN  1742-6596. S2CID  119246268.
2. Дагдейл, СБ (2016-01-01). «Жизнь на грани: руководство для начинающих по поверхности Ферми». Physica Scripta . 91 (5): 053009. Bibcode : 2016PhyS...91e3009D. doi : 10.1088/0031-8949/91/5/053009 . hdl : 1983/18576e8a-c769-424d-8ac2-1c52ef80700e . ISSN  1402-4896.
3. Вебер, JA (2015-01-01). "Спин-разрешенная поверхность Ферми локализованного ферромагнитного соединения Гейслера". Physical Review Letters . 115 (20): 206404. arXiv : 1510.07808 . Bibcode : 2015PhRvL.115t6404W. doi : 10.1103/PhysRevLett.115.206404. PMID  26613459. S2CID  29184856.
4. Jarlborg, T.; Singh, AK (1987-01-09). "Подход локальной плотности для расчета электрон-позитронного усиления в переходных металлах". Phys. Rev. B. 36 ( 9): 4660–4663. Bibcode :1987PhRvB..36.4660J. doi :10.1103/PhysRevB.36.4660. PMID  9943477.
5. Lock, DG; Crisp, VHC; West, RN (1973-01-01). "Позитронная аннигиляция и исследования поверхности Ферми: новый подход". Journal of Physics F: Metal Physics . 3 (3): 561. Bibcode :1973JPhF....3..561L. doi :10.1088/0305-4608/3/3/014. ISSN  0305-4608.
6. Ceeh, Hubert; Weber, JA; Leitner, Michael; Böni, Peter; Hugenschmidt, Christoph (2013-04-01). "Этап источник-образец нового двумерного углового корреляционного спектрометра аннигиляционного излучения в Техническом университете Мюнхена". Review of Scientific Instruments . 84 (4): 043905–043905–7. Bibcode : 2013RScI...84d3905C. doi : 10.1063/1.4801454. ISSN  0034-6748. PMID  23635207. S2CID  37765775.
7. Ceeh, Hubert (2016-02-16). "Локальная сила электрон-электронного взаимодействия в ферромагнитном никеле, определяемая спин-поляризованной аннигиляцией позитронов". Scientific Reports . 6 : 20898. arXiv : 1501.02584 . Bibcode :2016NatSR...620898C. doi :10.1038/srep20898. ISSN  2045-2322. PMC 4754699 . PMID  26879249. 
8. Ферми, Энрико; Уленбек, Джордж (1933-01-01). «О рекомбинации электронов и позитронов». Physical Review . 44 (6): 510–511. Bibcode : 1933PhRv...44..510F. doi : 10.1103/PhysRev.44.510.2. S2CID  14182018.
9. Klemperer, Otto (1934-07-01). «Об аннигиляционном излучении позитрона». Математические труды Кембриджского философского общества . 30 (3): 347–354. Bibcode :1934PCPS...30..347K. doi :10.1017/s0305004100012536. ISSN  1469-8064. S2CID  52101784.
10. Перрен, Ф. (1933). «Материализация электронов с помощью двойных электронов. Processus divers d'annihilation deselectrons positif». Comptes Rendus de l'Académie des Sciences . 197 :1302.
11. ДеБенедетти, С.; Коуэн, CE; Коннекер, WR; Примакофф, Х. (1950-01-01). «Об угловом распределении двухфотонного аннигиляционного излучения». Phys. Rev. 77 ( 2): 205. Bibcode :1950PhRv...77..205D. doi :10.1103/PhysRev.77.205.
12. Майер-Лейбниц, Хайнц (1951). «Импульс bei der Vernichtung langsamer Positronen in verschiedenen festen Stoffen». Zeitschrift für Naturforschung A. 6 (11): 663. Бибкод : 1951ЗНатА...6..663М. дои : 10.1515/zna-1951-1117 . S2CID  93760583.
13. Фудзивара, Кунио; Суэока, Осаму (1966-01-07). "Точное измерение угловой корреляции аннигиляционного излучения в монокристаллах меди". Журнал Физического общества Японии . 21 (10): 1947. Bibcode : 1966JPSJ...21.1947F. doi : 10.1143/JPSJ.21.1947.
14. Manuel, AA; Fischer, Ø.; Peter, M.; Jeavons, AP (1978-10-15). «Применение пропорциональных камер для измерения электронных свойств твердых тел путем аннигиляции позитронов». Nuclear Instruments and Methods . 156 (1): 67–71. Bibcode : 1978NucIM.156...67M. doi : 10.1016/0029-554X(78)90693-6.
15. West, RN (1981). «Высокоэффективный двумерный угловой корреляционный спектрометр для изучения позитронов». Journal of Physics E: Scientific Instruments . 14 (4): 478–488. Bibcode : 1981JPhE...14..478W. doi : 10.1088/0022-3735/14/4/021.
16. Ханссен, KEHM; Мийнарендс, PE (1986-01-10). "Исследование позитронной аннигиляции полуметаллического ферромагнетика NiMnSb: теория". Phys. Rev. B. 34 ( 8): 5009–5016. Bibcode : 1986PhRvB..34.5009H. doi : 10.1103/PhysRevB.34.5009. PMID  9940323.
17. Hanssen, KEHM; Mijnarends, PE; Rabou, LPLM; Buschow, KHJ (1990-01-07). "Изучение позитронной аннигиляции полуметаллического ферромагнетика NiMnSb: Эксперимент". Phys. Rev. B. 42 ( 3): 1533–1540. Bibcode : 1990PhRvB..42.1533H. doi : 10.1103/PhysRevB.42.1533. PMID  9995582.

Примечания

1. Эта чувствительность используется в спектроскопии времени жизни позитронов для исследования даже очень низких концентраций дефектов.
2. Для простоты в этом примере электрон-электронная корреляция игнорируется.
3. Более подробную информацию о настройке ACAR можно найти в ^[6]
4. Эскиз установки с длинной щелью см., например, в ^[13].

Дальнейшее чтение

• Дюпаскье, Альфредо (1995-01-01). Позитронная спектроскопия твердых тел. IOS Press. ISBN 9789051992038.
• Дагдейл, СБ (2014). «Исследование поверхности Ферми с помощью аннигиляции позитронов и комптоновского рассеяния». Low Temperature Physics . 40 (4): 328. Bibcode : 2014LTP....40..328D. doi : 10.1063/1.4869588. hdl : 1983/df44f2a9-b0e0-4900-8fb2-8a74d13a3889 .