Аттосекундная физика

Изучение физики в квинтиллионных долях секунды

Генерация высоких гармоник в криптоне . Эта технология является одной из наиболее используемых для генерации аттосекундных вспышек света.

Аттосекундная физика, также известная как аттофизика или, в более общем смысле, аттосекундная наука , представляет собой раздел физики , изучающий явления взаимодействия света и вещества, в котором аттосекундные (10−18 ^с ) фотонные импульсы используются для изучения динамических процессов в веществе с беспрецедентным временным разрешением.

Аттосекундная наука в основном использует спектроскопические методы накачки-зонда для исследования интересующего физического процесса. Из-за сложности этой области исследований, как правило, требуется синергетическое взаимодействие между современной экспериментальной установкой и передовыми теоретическими инструментами для интерпретации данных, собранных в ходе аттосекундных экспериментов. ^[1]

Основными интересами аттосекундной физики являются:

1. Атомная физика : исследование эффектов электронной корреляции , задержки фотоэмиссии и ионизационного туннелирования . ^[2]
2. Молекулярная физика и молекулярная химия : роль электронного движения в возбужденных состояниях молекул (например, процессы переноса заряда ), светоиндуцированная фотофрагментация и светоиндуцированные процессы переноса электронов . ^[3]
3. Физика твердого тела : исследование динамики экситонов в современных двумерных материалах , петагерцовое движение носителей заряда в твердых телах , динамика спинов в ферромагнитных материалах . ^[4]

Одной из основных целей аттосекундной науки является предоставление углубленного понимания квантовой динамики электронов в атомах , молекулах и твердых телах с долгосрочной задачей достижения контроля движения электронов в веществе в реальном времени . ^[5]

Появление широкополосных твердотельных лазеров на основе титана, легированного сапфиром (Ti:Sa) (1986), ^[6] усиления чирпированных импульсов (CPA) ^[7] (1988), спектрального уширения высокоэнергетических импульсов ^[8] (например, газонаполненное полое волокно с помощью фазовой самомодуляции ) (1996), технологии управления дисперсией зеркал ( чирпированные зеркала ) ^[9] (1994) и стабилизации смещения огибающей несущей ^[10] (2000) позволило создать изолированные аттосекундные световые импульсы (генерируемые нелинейным процессом генерации высших гармоник в благородном газе) ^{[11] [12]} (2004, 2006), которые дали начало области аттосекундной науки. ^[13]

Текущий мировой рекорд самого короткого светового импульса, созданного человеческой технологией, составляет 43 ас. ^[14]

В 2022 году Энн Люлье , Пол Коркум , Ференц Краус были награждены премией Вольфа по физике за их новаторский вклад в сверхбыструю лазерную науку и аттосекундную физику. За этим последовала Нобелевская премия по физике 2023 года , где Люлье, Краус и Пьер Агостини были награждены «за экспериментальные методы, которые генерируют аттосекундные импульсы света для изучения динамики электронов в веществе».

Введение

"Движение электронов" в атоме водорода . Период суперпозиции этих состояний (1s-2p) составляет около 400 а.с.

Мотивация

Естественная шкала времени движения электронов в атомах, молекулах и твердых телах — аттосекунда (1 ас= 10−18 ^с ). Этот факт является прямым следствием квантовой механики .

Для простоты рассмотрим квантовую частицу в суперпозиции между основным уровнем энергии и первым возбужденным уровнем энергии : ${\displaystyle \epsilon _{0}}$ ${\displaystyle \epsilon _{1}}$

${\displaystyle |\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle }$

причем и выбраны как квадратные корни квантовой вероятности наблюдения частицы в соответствующем состоянии. ${\displaystyle c_{e}}$ ${\displaystyle c_{g}}$

${\displaystyle |\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}}$

являются зависящими от времени основным и возбужденным состояниями соответственно с приведенной постоянной Планка. ${\displaystyle |0\rangle }$ ${\displaystyle |1\rangle }$ ${\displaystyle \hbar }$

Ожидаемое значение общего эрмитова и симметричного оператора ^[15] можно записать как , как следствие, временная эволюция этой наблюдаемой величины равна: ${\displaystyle {\hat {P}}}$ ${\displaystyle P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle }$

${\displaystyle P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos \left({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t\right)}$

В то время как первые два члена не зависят от времени, третий, напротив, зависит. Это создает динамику для наблюдаемого с характерным временем, , заданным как . ${\displaystyle P(t)}$ ${\displaystyle T_{c}}$ ${\displaystyle T_{c}={\frac {2\pi \hbar }{\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}}}$

Эволюция угловой плотности вероятности суперпозиции между состояниями 1s и 2p в атомах водорода . Цветная полоса указывает угловую плотность (ориентацию волнового пакета) как функцию полярного угла от 0 до π (ось x), в котором можно найти частицу, и времени (ось y).

Вследствие этого для уровней энергии в диапазоне 10 эВ , что является типичным диапазоном электронной энергии в веществе, ^[5] характерное время динамики любой связанной физической наблюдаемой составляет приблизительно 400 ас. ${\displaystyle \epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx }$

Чтобы измерить временную эволюцию , необходимо использовать контролируемый инструмент или процесс с еще более короткой продолжительностью времени, который может взаимодействовать с этой динамикой. ${\displaystyle P(t)}$

Вот почему аттосекундные световые импульсы используются для раскрытия физики сверхбыстрых явлений в области времени в несколько фемтосекунд и аттосекунд. ^[16]

Генерация аттосекундных импульсов

Для генерации бегущего импульса с ультракороткой длительностью необходимы два ключевых элемента: ширина полосы пропускания и центральная длина волны электромагнитной волны . ^[17]

Согласно анализу Фурье , чем больше доступная спектральная ширина полосы светового импульса, тем, потенциально, короче его временная продолжительность.

Однако существует нижний предел минимальной длительности, пригодной для данной центральной длины волны импульса. Этот предел — оптический цикл. ^[18]

Действительно, для импульса, центрированного в области низких частот, например, инфракрасной (ИК) 800 нм, его минимальная продолжительность составляет около 2,67 фс, где - скорость света; тогда как для светового поля с центральной длиной волны в крайнем ультрафиолете (XUV) при 30 нм минимальная продолжительность составляет около 100 ас. ^[18] ${\displaystyle \lambda =}$ ${\displaystyle t_{pulse}={\frac {\lambda }{c}}=}$ ${\displaystyle c}$ ${\displaystyle \lambda =}$ ${\displaystyle t_{\rm {pulse}}=}$

Таким образом, меньшая продолжительность времени требует использования более короткой и более энергичной длины волны, вплоть до области мягкого рентгеновского излучения (SXR) .

По этой причине стандартные методы создания аттосекундных световых импульсов основаны на источниках излучения с широкими спектральными полосами и центральной длиной волны, расположенной в диапазоне XUV-SXR. ^[19]

Наиболее распространенными источниками, которые соответствуют этим требованиям, являются лазеры на свободных электронах (ЛСЭ) и установки генерации высоких гармоник (ГВГ).

Физические наблюдения и эксперименты

После того, как будет доступен аттосекундный источник света, необходимо направить импульс в сторону интересующего образца, а затем измерить его динамику.

Наиболее подходящими экспериментальными наблюдаемыми величинами для анализа динамики электронов в веществе являются:

• Угловая асимметрия в распределении скоростей молекулярного фотофрагмента . ^[20]
• Квантовый выход молекулярных фотофрагментов. ^[21]
• Кратковременное поглощение спектра XUV-SXR . ^[22]
• Переходная отражательная способность спектра XUV-SXR. ^[23]
• Распределение кинетической энергии фотоэлектронов . ^[2]
• Аттосекундная электронная микроскопия ^[24]

Методы зондирования-накачки используются для визуализации сверхбыстрых процессов, происходящих в веществе.

Общая стратегия заключается в использовании схемы накачки-зонда для «изображения» посредством одного из вышеупомянутых наблюдаемых сверхбыстрой динамики, происходящей в исследуемом материале. ^[1]

Эксперименты с зондирующим импульсом IR-XUV/SXR с несколькими фемтосекундами

Например, в типичной экспериментальной установке с накачкой и зондированием аттосекундный (XUV-SXR) импульс и интенсивный ( Вт/см2 ⁾ низкочастотный инфракрасный импульс длительностью от нескольких до десятков фемтосекунд коллинеарно фокусируются на исследуемом образце. ${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$

На этом этапе, изменяя задержку аттосекундного импульса, который может быть накачкой/зондом в зависимости от эксперимента, относительно ИК-импульса (зонда/накачки), регистрируется желаемая физическая наблюдаемая величина. ^[25]

Последующая задача — интерпретировать собранные данные и извлечь фундаментальную информацию о скрытой динамике и квантовых процессах, происходящих в образце. Этого можно достичь с помощью передовых теоретических инструментов и численных расчетов. ^{[26] [27]}

Используя эту экспериментальную схему, можно исследовать несколько видов динамики в атомах, молекулах и твердых телах; обычно это динамика, вызванная светом, и неравновесные возбужденные состояния с временным разрешением в аттосекунды. ^{[20] [21] [23]}

Основы квантовой механики

Аттосекундная физика обычно имеет дело с нерелятивистскими связанными частицами и использует электромагнитные поля с умеренно высокой интенсивностью ( Вт/см2 ⁾ . ^[28] ${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$

Этот факт позволяет начать обсуждение взаимодействия света с материей в нерелятивистской и полуклассической квантовой механике.

Атомы

Разрешение зависящего от времени уравнения Шредингера в электромагнитном поле

Временная эволюция единичной электронной волновой функции в атоме описывается уравнением Шредингера (в атомных единицах ): ${\displaystyle |\psi (t)\rangle }$

${\displaystyle {\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i{\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)}$

где гамильтониан взаимодействия света с материей , , может быть выражен в калибровке длины , в дипольном приближении, как: ^{[29] [30]} ${\displaystyle {\hat {H}}}$

${\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

где — кулоновский потенциал рассматриваемого вида атомов; — операторы импульса и положения соответственно; и — полное электрическое поле, оцененное в соседнем с атомом месте. ${\displaystyle V_{C}}$ ${\displaystyle {\hat {\textbf {p}}},{\hat {\textbf {r}}}}$ ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)}$

Формальное решение уравнения Шредингера дается формализмом пропагатора :

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)}$

где , — волновая функция электрона в момент времени . ${\displaystyle |\psi (t_{0})\rangle }$ ${\displaystyle t=t_{0}}$

Это точное решение не может быть использовано практически ни для какой цели.

Однако можно доказать, используя уравнения Дайсона ^{[31] [32]} , что предыдущее решение можно также записать в виде:

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)}$

где,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}}$

— ограниченный гамильтониан и

${\displaystyle {\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

— гамильтониан взаимодействия.

Формальное решение уравнения , которое ранее записывалось просто как уравнение , теперь можно рассматривать в уравнении как суперпозицию различных квантовых путей (или квантовых траекторий), каждый из которых имеет свое собственное время взаимодействия с электрическим полем. ${\displaystyle (1.0)}$ ${\displaystyle (1.1)}$ ${\displaystyle (1.2)}$ ${\displaystyle t'}$

Другими словами, каждый квантовый путь характеризуется тремя этапами:

1. Начальная эволюция без электромагнитного поля. Это описывается левым членом в интеграле. ${\displaystyle {\hat {H}}_{0}}$
2. Затем, "толчок" электромагнитного поля, который "возбуждает" электрон. Это событие происходит в произвольное время, которое однозначно характеризует квантовый путь . ${\displaystyle {\hat {H}}_{I}(t')}$ ${\displaystyle t'}$
3. Окончательная эволюция, обусловленная как полем, так и кулоновским потенциалом , задается выражением . ${\displaystyle {\hat {H}}}$

Параллельно у вас также есть квантовый путь, который вообще не воспринимает поле, эта траектория обозначена членом в правой части уравнения . ${\displaystyle (1.2)}$

Этот процесс полностью обратим во времени , т.е. может происходить и в обратном порядке. ^[31]

Уравнение не является простым в обращении. Однако физики используют его как отправную точку для численных расчетов, более продвинутых обсуждений или нескольких приближений. ^{[32] [33]} ${\displaystyle (1.2)}$

Для задач взаимодействия сильных полей, где может происходить ионизация , можно представить себе проектирование уравнения в определенном состоянии континуума ( неограниченное или свободное состояние ) импульса , так что: ${\displaystyle (1.2)}$ ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$ ${\displaystyle {\textbf {p}}}$

${\displaystyle c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)}$

где - амплитуда вероятности нахождения в определенный момент времени электрона в состояниях континуума . ${\displaystyle |c_{\textbf {p}}(t)|^{2}}$ ${\displaystyle t}$ ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$

Если эта амплитуда вероятности больше нуля, электрон фотоионизируется .

В большинстве случаев второй член не рассматривается, а в обсуждениях используется только первый ^[32] , следовательно: ${\displaystyle (1.3)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

Уравнение также известно как обращенная во времени S -матричная амплитуда ^[32] и оно определяет вероятность фотоионизации общим изменяющимся во времени электрическим полем. ${\displaystyle (1.4)}$

Приближение сильного поля (SFA)

Приближение сильного поля (ПСП) или теория Келдыша-Фейсала-Рейсса — физическая модель, созданная в 1964 году русским физиком Келдышем ^[34] и в настоящее время используемая для описания поведения атомов (и молекул) в интенсивных лазерных полях.

SFA является отправной теорией для обсуждения как генерации высоких гармоник, так и аттосекундного взаимодействия накачки и зондирования с атомами.

Основное предположение, сделанное в SFA, заключается в том, что динамика свободных электронов определяется лазерным полем, в то время как кулоновский потенциал рассматривается как пренебрежимо малое возмущение. ^[35]

Этот факт преобразует уравнение в: ${\displaystyle (1.4)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

где, — гамильтониан Волкова, здесь для простоты выраженный в калибровке скорости, ^[36] с , , электромагнитным векторным потенциалом . ^[37] ${\displaystyle {\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}}$ ${\displaystyle {\textbf {A}}(t)}$ ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}}$

На этом этапе, чтобы сохранить обсуждение на базовом уровне, давайте рассмотрим атом с одним энергетическим уровнем , энергией ионизации , и населенный одним электроном (приближение одного активного электрона). ${\displaystyle |0\rangle }$ ${\displaystyle I_{P}}$

Мы можем рассматривать начальное время динамики волновой функции как , и мы можем предположить, что изначально электрон находится в основном состоянии атома . ${\displaystyle t_{0}=-\infty }$ ${\displaystyle |0\rangle }$

Так что,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle }$и ${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle }$

Более того, мы можем рассматривать состояния континуума как состояния плоских волновых функций . ${\displaystyle \langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}}$

Это довольно упрощенное предположение, более разумным выбором было бы использовать в качестве состояния континуума точные состояния рассеяния атомов. ^[38]

Временная эволюция простых плосковолновых состояний с гамильтонианом Волкова определяется выражением:

${\displaystyle \langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}}$

здесь для согласованности с уравнением эволюция уже была должным образом преобразована в меру длины. ^[39] ${\displaystyle (1.4)}$

В результате конечное распределение импульса одного электрона в одноуровневом атоме с потенциалом ионизации выражается как: ${\displaystyle I_{P}}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)}$

где,

${\displaystyle {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle }$

- ожидаемое значение диполя (или переходный дипольный момент ), а

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}$

является полуклассическим действием .

Результат уравнения является основным инструментом для понимания таких явлений, как : ${\displaystyle (1.5)}$

• Процесс генерации высоких гармоник ^[40] , который обычно является результатом сильного полевого взаимодействия благородных газов с интенсивным низкочастотным импульсом,
• Аттосекундные эксперименты с зондированием и накачкой с простыми атомами. ^[41]
• Дебаты о времени туннелирования . ^{[42] [43]}

Слабые аттосекундные импульсы, сильные ИК-поля и атомные взаимодействия

Аттосекундные эксперименты с зондированием и накачкой с простыми атомами являются фундаментальным инструментом для измерения длительности аттосекундного импульса ^[44] и для исследования нескольких квантовых свойств материи. ^[41]

Схема сильного ИК-поля и задержанного аттосекундного импульса XUV, взаимодействующего с одним электроном в одноуровневом атоме . XUV может ионизировать электрон, который «прыгает» в континууме путем прямой ионизации (синий путь на рисунке). ИК-импульс, позднее, «проносится» вверх и вниз по энергии фотоэлектрона. После взаимодействия электрон имеет конечную энергию, которую можно впоследствии обнаружить и измерить (например, времяпролетным аппаратом ). Процесс многофотонной ионизации (красный путь на рисунке) также возможен, но, поскольку он актуален в другой энергетической области, его можно не учитывать.

Такого рода эксперименты можно легко описать в приближении сильного поля, используя результаты уравнения , как обсуждается ниже. ${\displaystyle (1.5)}$

В качестве простой модели рассмотрим взаимодействие между одним активным электроном в одноуровневом атоме и двумя полями: интенсивным фемтосекундным инфракрасным (ИК) импульсом ( , ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))}$

и слабый аттосекундный импульс (с центром в области крайнего ультрафиолета (XUV)) . ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))}$

Затем, подставляя эти поля в результаты ${\displaystyle (1.5)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)}$

с

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t'')+{\textbf {A}}_{XUV}(t''))^{2}dt''}$.

На этом этапе мы можем разделить уравнение на два компонента: прямую ионизацию и ионизацию сильным полем ( многофотонный режим ) соответственно. ${\displaystyle (1.6)}$

Обычно эти два термина актуальны в различных энергетических областях континуума.

Следовательно, для типичных экспериментальных условий последний процесс не учитывается, и рассматривается только прямая ионизация от аттосекундного импульса. ^[32]

Тогда, поскольку аттосекундный импульс слабее инфракрасного, он имеет место . Таким образом, обычно пренебрегается в уравнении . ${\displaystyle {\textbf {A}}_{IR}(t)>>{\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ ${\displaystyle {\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ ${\displaystyle (1.6)}$

В дополнение к этому, мы можем переписать аттосекундный импульс как задержанную функцию относительно ИК-поля, . ${\displaystyle [{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]}$

Следовательно, распределение вероятностей, , обнаружения электрона, ионизированного в континууме с импульсом , после того, как взаимодействие произошло (при ), в экспериментах с зондированием-насосом, ${\displaystyle |a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}}$ ${\displaystyle {\textbf {p}}}$ ${\displaystyle t=\infty }$

с интенсивным ИК-импульсом и задержанным на аттосекунду импульсом XUV, определяется по формуле:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)}$

с

${\displaystyle S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'}$

Уравнение описывает явление фотоионизации двухцветного взаимодействия (XUV-IR) с одноуровневым атомом и одним активным электроном. ${\displaystyle (1.7)}$

Этот своеобразный результат можно рассматривать как процесс квантовой интерференции между всеми возможными путями ионизации, начатый задержанным аттосекундным импульсом XUV, с последующим движением в состояниях континуума, вызванным сильным ИК-полем. ^[32]

Полученное в результате двумерное распределение фотоэлектронов (импульс или, что то же самое, энергия в зависимости от задержки) называется следом штриховки. ^[45]

Методы

Здесь перечислены и обсуждены некоторые из наиболее распространенных методов и подходов, применяемых в аттосекундных исследовательских центрах.

Метрология с фотоэлектронной спектроскопией (FROG-CRAB)

Моделирование следа штриховки в неоне. Длительность аттосекундного импульса составляет 350 ас, с центральной длиной волны на 33 гармонике 800 нм лазера. Импульс 800 нм, который играет роль штриховки вверх и вниз по фотоэлектронному следу, имеет длительность 7 фс с пиковой интенсивностью 5 ТВт/см ² . ^[46]

Ежедневной задачей в аттосекундной науке является характеристика временных свойств аттосекундных импульсов, используемых в любых экспериментах по накачке-зондированию с атомами, молекулами или твердыми телами.

Наиболее часто используемый метод основан на частотно-разрешенном оптическом стробировании для полной реконструкции аттосекундных всплесков (FROG-CRAB). ^[44]

Основным преимуществом этого метода является то, что он позволяет использовать проверенную технологию частотно-разрешенного оптического стробирования (FROG) ^[47] , разработанную в 1991 году для характеризации пикосекундных-фемтосекундных импульсов, в аттосекундном диапазоне.

Полная реконструкция аттосекундных всплесков (CRAB) является расширением FROG и основана на той же идее реконструкции поля.

Другими словами, FROG-CRAB основан на преобразовании аттосекундного импульса в электронный волновой пакет, который высвобождается в континууме посредством атомной фотоионизации, как уже описано в уравнении . ${\displaystyle (1.7)}$

Роль низкочастотного управляющего лазерного импульса (например, инфракрасного импульса) заключается в том, чтобы выступать в качестве затвора для временного измерения.

Затем, исследуя различные задержки между низкочастотным и аттосекундным импульсами, можно получить след полосы (или спектрограмму полосы). ^[45]

Эта 2D- спектрограмма затем анализируется с помощью алгоритма реконструкции с целью извлечения как аттосекундного импульса, так и ИК-импульса, без необходимости предварительного знания любого из них.

Однако, как показывает уравнение , внутренние ограничения этого метода заключаются в знании свойств атомного диполя, в частности, квантовой фазы атомного диполя. ^{[41] [48]} ${\displaystyle (1.7)}$

Реконструкция как низкочастотного поля, так и аттосекундного импульса из следа полосы обычно достигается с помощью итеративных алгоритмов, таких как:

• Алгоритм обобщенных проекций главных компонент (PCGPA). ^[49]
• Алгоритм обобщенной проекции преобразования Волкова (VTGPA). ^[50]
• расширенный птихографический итеративный движок (ePIE). ^[51]

Смотрите также

• Фемтохимия
• Фемтотехнология
• Сверхкороткий импульс
• Усиление чирпированного импульса
• Лазер на свободных электронах
• Аттосекундная хроноскопия

Ссылки

1. Krausz F, Ivanov M (февраль 2009). "Аттосекундная физика". Reviews of Modern Physics . 81 (1): 163–234. Bibcode :2009RvMP...81..163K. doi :10.1103/RevModPhys.81.163.
2. Schultze M, Fiess M, Karpowicz N, Gagnon J, Korbman M, Hofstetter M и др. (июнь 2010 г.). "Задержка фотоэмиссии" (PDF) . Science . 328 (5986): 1658–62. Bibcode : 2010Sci...328.1658S. doi : 10.1126/science.1189401. PMID  20576884. S2CID  9984886.
3. Nisoli M, Decleva P, Calegari F , Palacios A, Martín F (август 2017 г.). «Аттосекундная электронная динамика в молекулах» (PDF) . Chemical Reviews . 117 (16): 10760–10825. doi :10.1021/acs.chemrev.6b00453. hdl : 11311/1035707 . PMID  28488433.
4. Ghimire S, Ndabashimiye G, DiChiara AD, Sistrunk E, Stockman MI, Agostini P и др. (2014-10-08). "Физика сильного поля и аттосекунд в твердых телах". Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 47 (20): 204030. Bibcode : 2014JPhB...47t4030G. doi : 10.1088/0953-4075/47/20/204030 . ISSN  0953-4075.
5. Agostini P, DiMauro LF (2004). "Физика аттосекундных световых импульсов". Reports on Progress in Physics . 67 (6): 813–855. Bibcode :2004RPPh...67..813A. doi :10.1088/0034-4885/67/6/R01. S2CID  53399642.
6. Moulton PF (январь 1986). "Спектроскопические и лазерные характеристики Ti:Al_2O_3". Журнал Оптического общества Америки B. 3 ( 1): 125. Bibcode :1986JOSAB...3..125M. doi :10.1364/josab.3.000125. ISSN  0740-3224.
7. Maine P, Strickland D, Pessot M, Squier J, Bado P, Mourou G, Harter D (1988). "Усиление чирпированных импульсов: настоящее и будущее". Ultrafast Phenomena VI . Берлин, Гейдельберг: Springer Berlin Heidelberg. стр. 2–7. ISBN 978-3-642-83646-6.
8. Nisoli M, De Silvestri S, Svelto O (1996-05-13). «Генерация импульсов высокой энергии 10 фемтосекунд с помощью новой техники сжатия импульсов». Applied Physics Letters . 68 (20): 2793–2795. Bibcode : 1996ApPhL..68.2793N. doi : 10.1063/1.116609. ISSN  0003-6951. S2CID  118273858.
9. Szipocs R, Ferencz K, Spielmann C, Krausz F (февраль 1994). "Chirped multilayer coats for broadbanddispersation control in femtosecond lasers". Optics Letters . 19 (3): 201. Bibcode : 1994OptL...19..201S. doi : 10.1364/ol.19.000201. PMID  19829591.
10. Baltuska A, Udem T, Uiberacker M, Hentschel M, Goulielmakis E, Gohle C и др. (февраль 2003 г.). «Аттосекундное управление электронными процессами с помощью интенсивных световых полей». Nature . 421 (6923): 611–5. Bibcode :2003Natur.421..611B. doi :10.1038/nature01414. PMID  12571590. S2CID  4404842.
11. Kienberger R, Goulielmakis E, Uiberacker M, Baltuska A, Yakovlev V, Bammer F и др. (февраль 2004 г.). "Atomic transient recorder". Nature . 427 (6977): 817–21. Bibcode :2004Natur.427..817K. doi :10.1038/nature02277. PMID  14985755. S2CID  4339323.
12. Сансоне Дж., Бенедетти Э., Калегари Ф. , Воззи С., Авальди Л., Фламмини Р. и др. (октябрь 2006 г.). «Изолированные одноцикловые аттосекундные импульсы». Наука . 314 (5798): 443–6. Бибкод : 2006Sci...314..443S. дои : 10.1126/science.1132838. hdl : 11577/1565991. PMID  17053142. S2CID  2351301.
13. Крауз Ф. (2016-05-25). «Рождение аттосекундной физики и ее становление». Physica Scripta . 91 (6): 063011. Bibcode : 2016PhyS...91f3011K. doi : 10.1088/0031-8949/91/6/063011. ISSN  0031-8949. S2CID  124590030.
14. Gaumnitz T, Jain A, Pertot Y, Huppert M, Jordan I, Ardana-Lamas F, Wörner HJ (октябрь 2017 г.). «Стрикинг 43-аттосекундных импульсов мягкого рентгеновского излучения, генерируемых пассивно стабильным драйвером среднего инфракрасного диапазона CEP». Optics Express . 25 (22): 27506–27518. Bibcode : 2017OExpr..2527506G. doi : 10.1364/OE.25.027506. hdl : 20.500.11850/211882 . PMID  29092222.
15. Sakurai JJ (2017). Современная квантовая механика. Джим Наполитано (2-е изд.). Кембридж. ISBN 978-1-108-49999-6. OCLC  1105708539.{{cite book}}: CS1 maint: location missing publisher (link)
16. Corkum PB, Krausz F (2007). «Аттосекундная наука». Nature Physics . 3 (6): 381–387. Bibcode : 2007NatPh...3..381C. doi : 10.1038/nphys620. ISSN  1745-2481.
17. Chang Z (2011). Основы аттосекундной оптики. Бока-Ратон, Флорида: CRC Press. ISBN 978-1-4200-8938-7. OCLC  713562984.
18. Zavelani-Rossi M, Vismarra F (2020). Высокоинтенсивные лазеры для ядерных и физических применений . ESCULAPIO. ISBN 978-88-9385-188-6. OCLC  1142519514.
19. Джонсон AS, Авни T, Ларсен EW, Остин DR, Марангос JP (май 2019). "Генерация аттосекундных мягких рентгеновских лучей с высокой гармоникой". Philosophical Transactions. Серия A, Математические, физические и инженерные науки . 377 (2145): 20170468. Bibcode : 2019RSPTA.37770468J. doi : 10.1098/rsta.2017.0468. PMC 6452054. PMID  30929634 . 
20. Sansone G, Kelkensberg F, Pérez-Torres JF, Morales F, Kling MF, Siu W и др. (июнь 2010 г.). "Локализация электронов после аттосекундной молекулярной фотоионизации" (PDF) . Nature . 465 (7299): 763–6. Bibcode : 2010Natur.465..763S. doi : 10.1038/nature09084. PMID  20535207. S2CID  205220785.
21. Calegari F, Ayuso D, Trabattoni A, Belshaw L, De Camillis S, Anumula S и др. (октябрь 2014 г.). "Сверхбыстрая электронная динамика в фенилаланине, инициированная аттосекундными импульсами". Science . 346 (6207): 336–9. Bibcode :2014Sci...346..336C. ​​doi :10.1126/science.1254061. hdl : 10486/679967 . PMID  25324385. S2CID  5371103.
22. Kobayashi Y, Chang KF, Zeng T, Neumark DM, Leone SR (июль 2019 г.). «Прямое отображение динамики пересечения кривых в IBr с помощью аттосекундной переходной абсорбционной спектроскопии». Science . 365 (6448): 79–83. Bibcode :2019Sci...365...79K. doi : 10.1126/science.aax0076 . PMID  31273121. S2CID  195804243.
23. Lucchini M, Sato SA, Lucarelli GD, Moio B, Inzani G, Borrego-Varillas R и др. (февраль 2021 г.). «Раскрытие переплетенной атомной и объемной природы локализованных экситонов с помощью аттосекундной спектроскопии». Nature Communications . 12 (1): 1021. arXiv : 2006.16008 . Bibcode :2021NatCo..12.1021L. doi :10.1038/s41467-021-21345-7. hdl : 10810/50745 . PMC 7884782 . PMID  33589638. 
24. Хуэй, Дандан; Алькаттан, Хусейн; Сеннари, Мохамед; Голубев, Николай В.; Хассан, Мохаммед Т. (2024-08-23). ​​"Аттосекундная электронная микроскопия и дифракция". Science Advances . 10 (34). doi :10.1126/sciadv.adp5805. ISSN  2375-2548. PMC 11338230. PMID 39167650  . 
25. Lucarelli GD, Moio B, Inzani G, Fabris N, Moscardi L, Frassetto F и др. (май 2020 г.). "Новый канал пучка для аттосекундной переходной отражательной спектроскопии в последовательной двухфокусной геометрии". The Review of Scientific Instruments . 91 (5): 053002. arXiv : 2002.10869 . Bibcode :2020RScI...91e3002L. doi :10.1063/5.0005932. PMID  32486725. S2CID  211296620.
26. Паласиос А., Мартин Ф. (2020). «Квантовая химия аттосекундной молекулярной науки». WIREs Computational Molecular Science . 10 (1): e1430. doi : 10.1002/wcms.1430 . ISSN  1759-0884. S2CID  199653256.
27. Sato SA (2021). «Расчеты из первых принципов для аттосекундной электронной динамики в твердых телах». Computational Materials Science . 194 : 110274. arXiv : 2011.01677 . doi : 10.1016/j.commatsci.2020.110274. ISSN  0927-0256. S2CID  226237040.
28. Муру Г. "ICAN: The Next Laser Powerhouse". Архивировано из оригинала 24.06.2021.
29. Reiss HR (2008). "Основы приближения сильного поля". В Yamanouchi K, Chin SL, Agostini P, Ferrante G (ред.). Progress in Ultrafast Intense Laser Science III . Springer Series in Chemical Physics. Vol. 89. Berlin, Heidelberg: Springer. pp. 1–31. doi :10.1007/978-3-540-73794-0_1. ISBN 978-3-540-73794-0.
30. Maurer J, Keller U (2021-05-05). «Ионизация в интенсивных лазерных полях за пределами приближения электрического диполя: концепции, методы, достижения и будущие направления». Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 54 (9): 094001. doi : 10.1088/1361-6455/abf731. hdl : 20.500.11850/489253 . ISSN  0953-4075. S2CID  235281853.
31. Ivanov MY, Spanner M, Smirnova O (2005-01-20). "Анатомия сильной полевой ионизации". Journal of Modern Optics . 52 (2–3): 165–184. Bibcode :2005JMOp...52..165I. doi :10.1080/0950034042000275360. ISSN  0950-0340. S2CID  121919221.
32. Mulser P, Bauer D (2010). Взаимодействие мощного лазера с веществом. Springer Tracts in Modern Physics. Т. 238. Berlin Heidelberg: Springer-Verlag. Bibcode : 2010hpli.book.....M. doi : 10.1007/978-3-540-46065-7. ISBN 978-3-540-50669-0.
33. Faisal FH (2007-03-15). "Калибровочно-инвариантные приближения интенсивного поля для всех порядков". Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 40 (7): F145–F155. doi :10.1088/0953-4075/40/7/f02. ISSN  0953-4075. S2CID  117984887.
34. V Popruzhenko, S (2014-10-08). "Теория Келдыша сильной полевой ионизации: история, приложения, трудности и перспективы". Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics . 47 (20): 204001. Bibcode :2014JPhB...47t4001P. doi :10.1088/0953-4075/47/20/204001. ISSN  0953-4075. S2CID  250736364.
35. Amini K, Biegert J, Calegari F, Chacón A, Ciappina MF, Dauphin A и др. (ноябрь 2019 г.). «Симфония приближения сильного поля». Reports on Progress in Physics . 82 (11): 116001. arXiv : 1812.11447 . Bibcode : 2019RPPh...82k6001A. doi : 10.1088/1361-6633/ab2bb1. PMID  31226696. S2CID  118953514.
36. Университет Касселя. "Физические явления при взаимодействии лазера с веществом" (PDF) . Архивировано (PDF) из оригинала 2011-01-01.
37. Джексон Дж. Д. (1999). Классическая электродинамика (3-е изд.). Нью-Йорк: Wiley. ISBN 0-471-30932-X. OCLC  38073290.
38. Милошевич ДБ, Беккер В (2019-04-10). "Аппроксимация сильного поля атома-Волкова для ионизации выше порога". Physical Review A. 99 ( 4): 043411. Bibcode : 2019PhRvA..99d3411M. doi : 10.1103/physreva.99.043411. ISSN  2469-9926. S2CID  146011403.
39. Бехлер А., Слццка М. (2009-12-25). «Калибровочная инвариантность приближения сильного поля». arXiv : 0912.4966 [physics.atom-ph].
40. Brabec T, Krausz F (2000-04-01). "Интенсивные лазерные поля с несколькими циклами: Границы нелинейной оптики". Reviews of Modern Physics . 72 (2): 545–591. Bibcode : 2000RvMP...72..545B. doi : 10.1103/RevModPhys.72.545. ISSN  0034-6861.
41. Яковлев ВС, Ганьон Дж, Карпович Н, Крауз Ф (август 2010). "Аттосекундная полоса позволяет измерять квантовую фазу". Physical Review Letters . 105 (7): 073001. arXiv : 1006.1827 . Bibcode :2010PhRvL.105g3001Y. doi :10.1103/PhysRevLett.105.073001. PMID  20868037. S2CID  12746350.
42. Келлер Ю (10 мая 2015 г.). «Динамика аттосекундной ионизации и временные задержки». CLEO: 2015 (2015), Статья FTh3C.1 . Оптическое общество Америки: FTh3C.1. doi :10.1364/CLEO_QELS.2015.FTh3C.1. ISBN 978-1-55752-968-8. S2CID  39531431.
43. Хейфиц АС (2020-03-06). "Аттоклапс и дебаты о времени туннелирования". Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . 53 (7): 072001. arXiv : 1910.08891 . Bibcode : 2020JPhB...53g2001K. doi : 10.1088/1361-6455/ab6b3b. ISSN  0953-4075. S2CID  204800609.
44. Mairesse Y, Quéré F (2005-01-27). "Оптическое стробирование с частотным разрешением для полной реконструкции аттосекундных всплесков". Physical Review A. 71 ( 1): 011401. Bibcode : 2005PhRvA..71a1401M. doi : 10.1103/PhysRevA.71.011401.
45. Итатани Дж., Кере Ф., Юдин Г.Л., Иванов М.Ю., Крауш Ф., Коркум П.Б. (апрель 2002 г.). «Аттосекундная полосовая камера». Письма о физических отзывах . 88 (17): 173903. Бибкод : 2002PhRvL..88q3903I. doi : 10.1103/PhysRevLett.88.173903. PMID  12005756. S2CID  40245650.
46. Vismarra, F.; Borrego-Varillas, R.; Wu, Y.; Mocci, D.; Nisoli, M.; Lucchini, M. (2022). «Эффекты ансамбля при реконструкции аттосекундных импульсов и задержек фотоэмиссии». Journal of Physics: Photonics . 4 (3): 034006. Bibcode :2022JPhP....4c4006V. doi :10.1088/2515-7647/ac7991. hdl : 11311/1219391 . S2CID  249803416.
47. Требино Р. (2003). "FROG". Частотно-разрешаемое оптическое стробирование: измерение сверхкоротких лазерных импульсов . Бостон, Массачусетс: Springer US. стр. 101–115. doi :10.1007/978-1-4615-1181-6_5. ISBN 978-1-4613-5432-1.
48. Zhao X, Wei H, Wei C, Lin CD (2017-10-23). ​​"Новый метод точного восстановления атомной дипольной фазы или групповой задержки фотоионизации в экспериментах по аттосекундной фотоэлектронной штриховке". Журнал оптики . 19 (11): 114009. Bibcode : 2017JOpt...19k4009Z. doi : 10.1088/2040-8986/aa8fb6. ISSN  2040-8978. S2CID  125209544.
49. Kane DJ (01.06.2008). "Главные компоненты обобщенных проекций: обзор [Приглашенный]". JOSA B . 25 (6): A120–A132. Bibcode :2008JOSAB..25A.120K. doi :10.1364/JOSAB.25.00A120. ISSN  1520-8540.
50. Keathley PD, Bhardwaj S, Moses J, Laurent G, Kaertner FX (2016-07-06). "Обобщенный проекционный алгоритм преобразования Волкова для характеристики аттосекундных импульсов". New Journal of Physics . 18 (7): 073009. Bibcode : 2016NJPh...18g3009K. doi : 10.1088/1367-2630/18/7/073009. hdl : 1721.1/105139 . ISSN  1367-2630. S2CID  53077495.
51. Lucchini M, Brügmann MH, Ludwig A, Gallmann L, Keller U, Feurer T (ноябрь 2015 г.). «Птихографическая реконструкция аттосекундных импульсов». Optics Express . 23 (23): 29502–13. arXiv : 1508.07714 . Bibcode : 2015OExpr..2329502L. doi : 10.1364/OE.23.029502. PMID  26698434. S2CID  33845261.

Дальнейшее чтение

• Bucksbaum PH (февраль 2003 г.). «Attophysics: Ultrafast control». Nature . 421 (6923): 593–4. Bibcode :2003Natur.421..593B. doi :10.1038/421593a. hdl : 2027.42/62570 . PMID  12571581. S2CID  12268311.
• Cerullo G, Nisoli M (март 2019). «Сверхбыстрые лазеры: от фемтосекунд до аттосекунд». Europhysics News . 50 (2): 11–4. Bibcode : 2019ENews..50b..11C. doi : 10.1051/epn/2019201 . S2CID  132721942.
• Кеннеди С., Бердик А. (июнь 2003 г.). «Остановка времени: что можно сделать за миллиардную миллиардной доли секунды?».
• Nisoli M (июль 2019 г.). «Рождение аттохимии». Optics and Photonics News . 30 (7): 32–9. Bibcode : 2019OptPN..30...32N. doi : 10.1364/OPN.30.7.000032. S2CID  198445481.