Малеимид — это химическое соединение с формулой H 2 C 2 (CO) 2 NH (см. схему). Этот ненасыщенный имид является важным строительным блоком в органическом синтезе . Название представляет собой сокращение от малеиновой кислоты и имида , функциональной группы -C(O)NHC(O)- . Малеимиды также описывают класс производных родительского малеимида, в которых группа N H заменена алкильными или арильными группами, такими как метил или фенил , соответственно. Заместителем также может быть небольшая молекула (такая как биотин , флуоресцентный краситель, олигосахарид или нуклеиновая кислота ), реактивная группа или синтетический полимер , такой как полиэтиленгликоль . [1] Человеческий гемоглобин, химически модифицированный малеимидом-полиэтиленгликолем, является заменителем крови, называемым MP4.
Малеимид и его производные получают из малеинового ангидрида путем обработки аминами с последующей дегидратацией. [2] Особенностью реакционной способности малеимидов является их восприимчивость к присоединению по двойной связи либо путем присоединения Михаэля , либо посредством реакций Дильса-Альдера . Бисмалеимиды представляют собой класс соединений с двумя малеимидными группами, соединенными атомами азота через линкер, и используются в качестве сшивающих реагентов в химии термореактивных полимеров . Соединения, содержащие малеимидную группу, связанную с другой реакционноспособной группой, такой как активированный эфир N-гидроксисукцинимида , называются малеимидными гетеробифункциональными реагентами (например, см. реагент SMCC ). [1]
Один из природных малеимидов – цитотоксический шоудомицин из Streptomyces showdoensis [ 3] и пенколид из Pe. multicolor [3] – были зарегистрированы. Фариномалеин был впервые выделен в 2009 году из энтомопатогенного грибка Isaria farinosa ( Paecilomyces farinosus ) – источник H599 (Япония). [4]
Методологии, опосредованные малеимидом, являются одними из наиболее часто используемых в биоконъюгации . [5] [6] Благодаря быстрым реакциям и высокой селективности по отношению к остаткам цистеина в белках , большое разнообразие малеимидных гетеробифункциональных реагентов используется для приготовления целевых терапевтических средств, сборок для изучения белков в их биологическом контексте, белковых микрочипов или иммобилизации белков. [7] Например, конъюгаты антитело-лекарство состоят из трех основных компонентов: моноклонального антитела , цитотоксического препарата и линкерной молекулы, часто содержащей группу малеимида, которая конъюгирует препарат через тиолы или диены с антителом. [8] [9]
Малеимиды, связанные с полиэтиленгликолевыми цепями, часто используются в качестве гибких связующих молекул для присоединения белков к поверхностям. Двойная связь легко подвергается ретро-реакции Михаэля с тиоловой группой, обнаруженной на цистеине, для образования стабильной связи углерод-сера. Цистеины часто используются для сайт-селективных модификаций в терапевтических целях из-за высокой скорости полной биоконъюгации с сульфгидрильными группами, что позволяет достичь более высоких уровней включения цитотоксических препаратов. [10] Присоединение другого конца полиэтиленовой цепи к шарику или твердой подложке позволяет легко отделить белок от других молекул в растворе, при условии, что эти молекулы также не обладают тиоловыми группами.
Полимеры и липосомы с функциональными группами малеимида демонстрируют повышенную способность прилипать к слизистым поверхностям ( мукоадгезия ) благодаря реакциям с тиолсодержащими муцинами. [11] [12] [13] Это может быть применимо при разработке лекарственных форм для трансмукозальной доставки лекарств.
Реакции ретро-Михаэля, приводящие к образованию аддуктов малеимида и тиола, требуют точного контроля. Нацеливающая способность лекарств, содержащих аддукты, может быть легко затруднена или утеряна из-за их нестабильности in vivo. [14] Нестабильность в основном объясняется образованием тиосукцинимида, который может быть вовлечен в реакцию обмена тиола с глутатионом. Далее следует реакция B-элиминирования, приводящая к нецелевой активности и потере эффективности лекарств. [9]
Не существует общего метода стабилизации тиоэфиров, таких как тиосукцинимиды, чтобы их нецелевые эффекты могли быть устранены в препаратах. Проблемы, связанные с тиоловым обменом, могут быть смягчены путем гидролиза тиосукцинимида, что предотвращает устранение связи малеимид-тиол. Процесс гидролиза с раскрытием кольца требует специальных катализаторов и оснований, которые могут быть несовместимы с биологией и приводить к жестким условиям. Альтернативно, цистеины в положительно заряженной среде или электроноакцепторной группе позволяют кольцу тиосукцинимида подвергаться самогидролизу. [14]
Другая проблема с гидролизом возникает, если его применять к N -алкилзамещенным производным вместо N-арилзамещенных производных, поскольку они гидролизуются со скоростью, которая слишком медленна для получения стабильно стабильных аддуктов. [9]
Аналогично стирол-малеиновому ангидриду , сополимеры малеимидов и стирола были коммерциализированы. [15]
Полимеры на основе моно- и бисмалеимида используются для высокотемпературных применений до 250 °C (480 °F). [16] Малеимиды, связанные с резиновыми цепями, часто используются в качестве гибких связующих молекул для армирования резины в шинах . Двойная связь легко реагирует со всеми гидроксильными , аминными или тиольными группами, обнаруженными в матрице, образуя стабильную связь углерод-кислород, углерод-азот или углерод-сера соответственно. Эти полимеры используются в аэрокосмической отрасли для высокотемпературных применений композитов. F-22 компании Lockheed Martin широко использует термореактивные композиты, причем бисмалеимид и упрочненная эпоксидная смола составляют до 17,5% и 6,6% структуры по весу соответственно. [17] F-35B компании Lockheed Martin (версия STOVL этого американского истребителя), как сообщается, состоит из бисмалеимидных материалов, в дополнение к использованию усовершенствованных термореактивных полимерных матричных композитов из углеродного волокна. [18]