Йод-129 ( 129I ) — долгоживущий радиоизотоп йода , который встречается в природе, но также представляет особый интерес для мониторинга и изучения воздействия продуктов ядерного деления , образующихся в результате деятельности человека , где он служит как индикатором, так и потенциальным радиоактивным загрязнителем.
129 I является одним из семи долгоживущих продуктов деления . Он в основном образуется при делении урана и плутония в ядерных реакторах . Значительные количества были выброшены в атмосферу в результате испытаний ядерного оружия в 1950-х и 1960-х годах, в результате аварий на ядерных реакторах и в результате как военной, так и гражданской переработки отработанного ядерного топлива. [3]
Он также естественным образом производится в небольших количествах из-за спонтанного деления природного урана , расщепления следовых количеств ксенона в атмосфере под действием космических лучей и столкновения мюонов космических лучей с теллуром -130. [4] [5]
129I распадается с периодом полураспада 16,14 миллионов лет с низкоэнергетическим бета- и гамма- излучением до стабильного ксенона-129 ( 129Xe ). [6]
129 I является одним из семи долгоживущих продуктов деления , которые производятся в значительных количествах. Его выход составляет 0,706% на деление 235 U. [7] Производятся большие пропорции других изотопов йода, таких как 131 I , но поскольку все они имеют короткие периоды полураспада, йод в охлажденном отработанном ядерном топливе состоит примерно из 5/6 129 I и 1/6 единственного стабильного изотопа йода, 127 I.
Поскольку 129 I является долгоживущим и относительно мобильным в окружающей среде, он имеет особое значение в долгосрочном управлении отработанным ядерным топливом. В глубоком геологическом хранилище для непереработанного отработанного топлива 129 I, вероятно, будет радионуклидом с наибольшим потенциальным воздействием в течение длительного времени.
Поскольку 129I имеет скромное сечение поглощения нейтронов , равное 30 барн [8] , и относительно не разбавлен другими изотопами того же элемента, его изучают на предмет утилизации методом ядерной трансмутации путем повторного облучения нейтронами [9] или гамма-облучения. [10]
Большая часть 129 I, содержащегося в отработанном топливе, выбрасывается в газовую фазу, когда отработанное топливо сначала измельчается, а затем растворяется в кипящей азотной кислоте во время переработки. [3] По крайней мере, для гражданских перерабатывающих заводов специальные скрубберы должны удерживать 99,5% (или более) йода путем адсорбции, [3] прежде чем отработанный воздух будет выпущен в окружающую среду. Однако Северо-Восточная лаборатория радиологического здоровья (NERHL) обнаружила во время своих измерений на первом гражданском перерабатывающем заводе США, который эксплуатировался компанией Nuclear Fuel Services, Inc. (NFS) в Западном Нью-Йорке, что «от 5 до 10% от общего количества 129 I, доступного из растворенного топлива», было выброшено в выхлопную трубу. [3] Они также написали, что «эти значения превышают прогнозируемый выход (таблица 1). Этого ожидалось, поскольку йодные скрубберы не работали во время контролируемых циклов растворения». [3]
Северо-восточная радиологическая лаборатория здоровья далее заявляет, что из-за ограничений их измерительных систем фактический выброс 129 I мог быть даже выше, «поскольку потери [ 129 I] [путем адсорбции], вероятно, происходили в трубопроводах и воздуховодах между дымовой трубой и пробоотборником». [3] Кроме того, система отбора проб, используемая NERHL, имела барботажную ловушку для измерения содержания трития в газовых пробах перед йодной ловушкой. Только после отбора проб NERHL обнаружила, что «барботажная ловушка удерживала от 60 до 90% отобранного 129 I». [3] NERHL пришла к выводу: «Барботеры, расположенные выше ионообменников, удаляли большую часть газообразного 129 I до того, как он достигал ионообменного пробоотборника. Способность барботера удалять йод была ожидаемой, но не в той степени, в которой она имела место». Задокументированный выброс «от 5 до 10% от общего количества 129I , содержащегося в растворенном топливе» [3] не корректируется с учетом этих двух недостатков измерений.
Военная изоляция плутония из отработанного топлива также привела к выбросу 129 I в атмосферу: «Более 685 000 кюри йода 131 было выброшено из труб разделительных установок в Хэнфорде за первые три года работы». [11] Поскольку 129 I и 131 I имеют очень похожие физические и химические свойства, а разделение изотопов в Хэнфорде не проводилось, 129 I также должен был быть выброшен там в больших количествах во время Манхэттенского проекта. Поскольку в Хэнфорде перерабатывалось «горячее» топливо, облученное в реакторе всего несколько месяцев назад, активность выделившегося короткоживущего 131 I, период полураспада которого составлял всего 8 дней, была намного выше, чем активность долгоживущего 129 I. Однако, хотя весь 131 I, выброшенный во время Манхэттенского проекта, к настоящему времени распался, более 99,999% 129 I все еще находится в окружающей среде.
Данные по ледяным скважинам, полученные в университете Берна на леднике Фишерхорн в Альпийских горах на высоте 3950 м, показывают довольно устойчивый рост скорости отложения 129 I (показано на изображении сплошной линией) со временем. В частности, самые высокие значения, полученные в 1983 и 1984 годах, примерно в шесть раз превышают максимум, измеренный в период испытаний атмосферной бомбы в 1961 году. Этот сильный рост после завершения испытаний атмосферной бомбы указывает на то, что переработка ядерного топлива была основным источником атмосферного йода-129 с тех пор. Эти измерения продолжались до 1986 года. [12]
129 I не производится намеренно для каких-либо практических целей. Однако его длительный период полураспада и относительная мобильность в окружающей среде сделали его полезным для различных приложений датирования. Они включают в себя идентификацию более старых грунтовых вод на основе количества присутствующего природного 129 I (или его продукта распада 129 Xe), а также идентификацию более молодых грунтовых вод по возросшим антропогенным уровням 129 I с 1960-х годов. [13] [14] [15]
В 1960 году физик Джон Х. Рейнольдс обнаружил, что некоторые метеориты содержат изотопную аномалию в виде избыточного содержания 129 Xe. Он предположил, что это должен быть продукт распада давно распавшегося радиоактивного 129 I. Этот изотоп в большом количестве производится в природе только при взрывах сверхновых . Поскольку период полураспада 129 I сравнительно короток по астрономическим меркам, это показало, что между сверхновой и временем, когда метеориты затвердели и захватили 129 I , прошло всего несколько минут. Предполагается, что эти два события (сверхновая и затвердевание газового облака) произошли в раннюю историю Солнечной системы , поскольку изотоп 129 I, вероятно, образовался до того, как образовалась Солнечная система, но не задолго до этого, и засеял изотопы солнечного газового облака изотопами из второго источника. Этот источник сверхновой также мог вызвать коллапс солнечного газового облака. [16] [17]