stringtranslate.com

Диэтинилбензол дианион

В органической химии диэтинилбензолдианион — это анион, состоящий из двух этинил -анионов в качестве заместителей в бензольном кольце. С химической формулой C
6
ЧАС
4
С2−
4
возможны три позиционных изомера , различающиеся относительным положением двух заместителей в кольце :

Газообразное состояние всех трех анионов представляет теоретический интерес. Они были получены путем декарбоксилирования бензолдипропиновых кислот с использованием метода масс-спектрометрии . [1] [2] Три изомера дианиона являются тремя самыми сильными из известных супероснований, причем самым сильным является орто- изомер со сродством к протону 1843,987 кДж/моль (440,723 ккал/моль). [1] Мета - изомер является вторым по силе, а пара -изомер — третьим по силе.

Наблюдение

Эти дианионы были получены в линейном квадрупольном масс-спектрометре с ионной ловушкой. Электрораспылительная ионизация (ESI) предшественника дикислоты приводит к дикарбоксилатному дианиону [C 6 H 4 (C 3 O 2 ) 2 ] 2− за счет потери двух атомов водорода, идентифицированному спектрометрически по его отношению массы к заряду ( m / z ), равному 106. Этот дианион был отобран по массе, а затем подвергнут диссоциации, вызванной столкновением (CID), что привело к последовательной потере двух молекул диоксида углерода с образованием диэтинильного дианиона [C 6 H 4 (C 2 ) 2 ] 2− при m / z  = 62. Для орто- изомера процесс реакции выглядит следующим образом, а другие изомеры следуют аналогичному процессу в зависимости от изомера исходной дикислоты:

Получение дианиона о -диэтинилбензола из предшественника о -дипропиновой кислоты

Реакции

Реакции газофазных дианионов изучались путем взаимодействия с небольшим количеством различных реагентов, добавленных к гелиевому газу-носителю в спектрометре. Например, реакция с оксидом дейтерия ( тяжелая вода ) давала однократно дейтерированный моноанион C 6 H 4 (C 2 D)( C
2
) идентифицирован как m / z  = 126. Реакция с бензолом дала фенильный анион ( m / z  = 77), подчеркивающий экстремальную основность дианиона. Попытка реакции с дейтериевым газом и дейтерированным метаном не увенчалась успехом, несмотря на благоприятную термодинамику; авторы связывают это с высоким активационным барьером для отрыва протона от этих субстратов. [1]

Основность

Все три изомера являются суперосновными . Согласно расчетам, дианион орто -диэтинилбензола является самым сильным супероснованием и имеет сродство к протону 1843,987 кДж/моль (440,723 ккал/моль). [1] Мета - изомер является вторым по силе, а пара -изомер — третьим. Все три легко могут принять любой протон на свои этинильные хвосты практически из любого соединения. Все три изомера функционируют как супероснования лучше, чем гелоний как суперкислота.

Смотрите также

Ссылки

  1. ^ abcd Poad, Berwyck LJ; Reed, Nicholas D.; Hansen, Christopher S.; Trevitt, Adam J.; Blanksby, Stephen J.; Mackay, Emily G.; Sherburn, Michael S.; Chan, Bun; Radom, Leo (12 января 2018 г.). «Получение иона с наивысшим расчетным сродством к протону: дианион орто-диэтинилбензола». Chemical Science . 7 (9): 6245–6250. doi :10.1039/C6SC01726F. PMC  6024202 . PMID  30034765.
  2. ^ Бергиус, Уилл (19 июля 2016 г.). «По сути, рекорд». Chemistry World . Архивировано из оригинала 2 июня 2023 г. Получено 17 октября 2018 г.