stringtranslate.com

Автоионизация

Автоионизация — это процесс, при котором атом или молекула в возбужденном состоянии спонтанно испускает один из электронов внешней оболочки , таким образом переходя из состояния с зарядом  Z в состояние с зарядом Z  + 1 , например из электрически нейтрального состояния в однократно ионизированное состояние. [1]

Автоионизационные состояния обычно недолговечны и , таким образом, могут быть описаны как резонансы Фано, а не как обычные связанные состояния . Их можно наблюдать как изменения в сечениях ионизации атомов и молекул, с помощью фотоионизации , электронной ионизации и других методов.

Примеры

В качестве примеров можно привести несколько резонансов Фано в спектре экстремальной ультрафиолетовой фотоионизации неона , которые приписываются автоионизационным состояниям. [2] Некоторые из них обусловлены одноэлектронными возбуждениями, например, серия из трех сильных пиков одинаковой формы при энергиях 45,546, 47,121 и 47,692 эВ, которые интерпретируются как состояния 1s 2 2s 1 2p 6 n p ( 1 P) для n = 3, 4 и 5. Эти состояния нейтрального неона лежат за пределами первой энергии ионизации, поскольку для возбуждения 2s-электрона требуется больше энергии, чем для удаления 2p-электрона. Когда происходит автоионизация, девозбуждение n p → 2s обеспечивает энергию, необходимую для удаления одного 2p-электрона и формирования основного состояния Ne + .

Другие резонансы приписываются двухэлектронным возбуждениям. Тот же спектр фотоионизации неона, рассмотренный выше, содержит четвертый сильный резонанс в той же области при 44,979 эВ, но с совершенно другой формой, которая интерпретируется как состояние 1s 2 2s 2 2p 4 3s 3p ( 1 P). [2] Для автоионизации переход 3s → 2p обеспечивает энергию для удаления 3p-электрона.

Электронная ионизация позволяет наблюдать некоторые состояния, которые не могут быть возбуждены фотонами из-за правил отбора. Например, в неоне возбуждение триплетных состояний запрещено правилом отбора по спину ΔS = 0, но 1s 2 2s 2 2p 4 3s 3p ( 3 P) наблюдалось при электронной ионизации при 42,04 эВ. [3] Также использовался ионный удар ионами высокой энергии H + , He + и Ne + . [4]

Если отсутствует основной электрон , положительный ион может автоионизироваться дальше и потерять второй электрон в эффекте Оже . В неоне рентгеновское возбуждение может удалить электрон 1s, создавая возбужденный ион Ne + с конфигурацией 1s 1 2s 2 2p 6 . В последующем процессе Оже переход 2s → 1s и одновременная эмиссия второго электрона из 2p приводят к ионному состоянию Ne 2+ 1s 2 2s 1 2p 5 .

Молекулы, кроме того, могут иметь колебательно- автоионизирующие ридберговские состояния , в которых небольшое количество энергии, необходимое для ионизации ридберговского состояния, обеспечивается колебательным возбуждением. [5]

Автоотсоединение

Когда возбужденное состояние атома или молекулы состоит из составного состояния нейтральной частицы и резонансно присоединенного электрона, автоионизация называется автоотсоединением. В этом случае составное состояние начинается с чистого отрицательного заряда до процесса автоионизации и заканчивается нейтральным зарядом. Конечное состояние часто будет колебательно или вращательно возбужденным состоянием в результате избыточной энергии от процесса резонансного присоединения. [6]

Ссылки

  1. ^ IUPAC , Compendium of Chemical Terminology , 2nd ed. («Золотая книга») (1997). Онлайн-исправленная версия: (2006–) «автоионизация». doi :10.1351/goldbook.A00526
  2. ^ ab Кодлинг, К., Мэдден, РП и Эдерер, ДЛ (1967), Резонансы в континууме фотоионизации Ne I (20-150 эВ) , Phys. Rev. 155 , 26-37 DOI: https://doi.org/10.1103/PhysRev.155.26
  3. ^ Bolduc, E., Quéméner, JJ и Marmet, P. (1972) Автоионизирующие 2s 2 2p 4 3s 3l состояния Ne и связанные с ними Ne резонансы , J. Chem. Phys. 57 , 1957-66 DOI: https://dx.doi.org/10.1063/1.1678515
  4. ^ Эдвардс, АК; Радд, МЭ (1968). «Возбуждение автоионизационных уровней в неоне ионным ударом». Physical Review . 170 (1): 140–144 . Получено 23 февраля 2023 г. Автоионизационные состояния нейтрального и однократно ионизированного неона были получены путем бомбардировки неонового газа ионами H+, He+ и Ne+ в диапазоне энергий 150–250 кэВ.
  5. ^ Пратт, СТ (2005), «Вибрационная автоионизация в многоатомных молекулах», Annual Review of Physical Chemistry , 56 (1): 281–308, Bibcode : 2005ARPC...56..281P, doi : 10.1146/annurev.physchem.56.092503.141204, PMID  15796702
  6. ^ Шульц, Джордж Дж. (1 июля 1973 г.). «Резонансы при электронном ударе по двухатомным молекулам». Reviews of Modern Physics . 45 (3): 423–486. doi :10.1103/RevModPhys.45.423 . Получено 30 января 2021 г.