stringtranslate.com

Сигма-комплекс

Этот диводородный комплекс ([HFe(H 2 )(dppe) 2 ] + ) является примером сигма-комплекса.

В химии сигма-комплекс или σ-комплекс обычно относится к семейству координационных комплексов , где один или несколько лигандов взаимодействуют с металлом, используя связывающие электроны в сигма-связи. Комплексы силанов переходных металлов часто являются особенно стабильными сигма-комплексами. Особенно распространенным подмножеством сигма-комплексов являются те, которые характеризуются агостическим взаимодействием , где σ-связь C–H на одном из его лигандов «наклоняется» к координационно ненасыщенному металлическому центру и взаимодействует с ним, образуя хелат . Также известны комплексы алканов переходных металлов (например, метановый комплекс), которые связываются исключительно через связь C–H, но структурно охарактеризованные примеры редки, поскольку σ-связи C–H, как правило, являются плохими донорами электронов, и во многих случаях ослабленная связь C–H полностью разрывается ( окислительное присоединение C–H ), образуя комплекс типа M(R)(H). [1] В некоторых случаях даже связи C–C функционируют как сигма-лиганды. [2]

Значение

Сигма-комплексы имеют большое механистическое значение, несмотря на их частую хрупкость. Они представляют собой начальное взаимодействие между металлическим центром и углеводородным субстратом. Таким образом, сигма-комплексы обычно считаются промежуточными продуктами перед полным окислительным присоединением . [3]

Структура (MeC 5 H 4 )Mn(CO)(PMe 3 )(η 2 -H 2 SiPh 2 , сигма-комплекса дифенилсилана. Выбранные расстояния: Si-Mn = 325, H-Fe = 149, Si-H(Mn) = 177, Si-H- терминал = 135 пикометров . [4]

Типы сигма-комплексов

комплекс Уилэнд

Комплекс Уиланда является промежуточным продуктом в реакции электрофильного замещения в ароматическом соединении. [5]

Пример - Галогенирование бензола

При галогенировании бензола сигма-комплекс включает шесть атомов углерода бензольного кольца , каждый из которых связан с атомом водорода . Дополнительный атом галогена связан с одним из атомов углерода, который находится в состоянии sp 3 -гибридизации , в то время как другие атомы углерода остаются в состоянии sp 2 -гибридизации. В этом состоянии кольцо теряет ароматичность и приобретает положительный заряд, причем заряд делокализован по всему кольцу. [5]

Дигидрогенные комплексы

Сигма-комплексы с агостическими взаимодействиями

Сигма-комплексы с агостическими взаимодействиями представляют собой особенно распространенную подгруппу сигма-комплексов. В них связь CH-σ одного из лигандов взаимодействует с координационно ненасыщенным металлическим центром, образуя хелатный комплекс .

Комплексы переходных металлов с алканами

Комплексы переходных металлов с алканами связываются исключительно через связь CH.

Структурно охарактеризованные примеры редки, так как связи CH-σ обычно действуют как слабые доноры электронов . Во многих случаях ослабленная связь CH подвергается полному расщеплению (окислительное присоединение CH). [1]

Ссылки

  1. ^ ab Weller, AS; Chadwick, FM; McKay, AI (2016-01-01), Pérez, Pedro J. (ред.), "Глава пятая - Комплексы переходных металлов и алканов сигма: синтез, характеристика и реакционная способность", Advances in Organometallic Chemistry , т. 66, Academic Press, стр. 223–276, doi :10.1016/bs.adomc.2016.09.001 , получено 11 августа 2024 г.
  2. ^ Брейшоу, Саймон К.; Скитс, Эмма Л.; Грин, Дженнифер К.; Уэллер, Эндрю С. (2007-04-24). "C–C σ комплексы родия". Труды Национальной академии наук . 104 (17): 6921–6926. doi : 10.1073/pnas.0609824104 . ISSN  0027-8424. PMC 1855424. PMID  17435164 . 
  3. ^ Кубас, Грегори Дж. (2001-08-31). Металлические дигидрогенные и σ-связевые комплексы: структура, теория и реакционная способность . Kluwer. ISBN 0-306-46465-9.
  4. ^ Шуберт, У.; Шольц, Г.; Мюллер, Й.; Акерманн, К.; Вёрле, Б.; Стэнсфилд, RFD (1986). «Hydrido-silyl-Komplexe». Журнал металлоорганической химии . 306 (3): 303–326. doi :10.1016/S0022-328X(00)98993-9.
  5. ^ ab "Sigma-Komplex" . Получено 2024-10-18 .