Двухфотонная фотоэлектронная спектроскопия

Импульс накачки с более низкой энергией фотовозбуждает электрон в основном состоянии или ВЗМО в более высокое возбужденное состояние . После некоторой задержки второй импульс с более высокой энергией фотоэмитирует возбужденный электрон в состояния свободных электронов выше уровня вакуума .

Двухфотонная фотоэлектронная спектроскопия с временным разрешением ( 2PPE ) — это метод спектроскопии с временным разрешением , который используется для изучения электронной структуры и электронных возбуждений на поверхностях . ^{[1] [2]} В этом методе используются фемтосекундные и пикосекундные лазерные импульсы для первого фотовозбуждения электрона. После некоторой задержки возбужденный электрон фотоэмитируется в свободное электронное состояние вторым импульсом. Кинетическая энергия и угол вылета фотоэлектрона измеряются в анализаторе энергии электронов . Для облегчения исследования путей заселения и релаксации возбуждения это измерение проводится с различными временными задержками.

Этот метод использовался для многих различных типов материалов для изучения разнообразного экзотического поведения электронов, включая потенциальные состояния изображений на металлических поверхностях ^{[1] [3]} и динамику электронов на молекулярных границах раздела. ^[4]

Базовая физика

Конечную кинетическую энергию электрона можно смоделировать формулой

${\displaystyle E_{\text{B}}=E_{\text{pump}}+E_{\text{probe}}-E_{\text{kin}}-\Phi }$

где E _B — энергия связи исходного состояния, E _kin — кинетическая энергия фотоэмитированного электрона, Φ — работа выхода рассматриваемого материала, а E _pump , E _зонд — энергии фотонов лазерных импульсов, соответственно. Без задержки по времени это уравнение является точным. Однако по мере увеличения задержки между импульсами накачки и зондирования возбужденный электрон может релаксировать по энергии. Следовательно, энергия фотоэмитированного электрона снижается. При достаточно большой временной задержке между двумя импульсами электрон полностью релаксирует и возвращается в исходное состояние. Временные рамки, в которых происходит электронная релаксация, а также механизм релаксации (либо через вибронную связь , либо через электронную связь ) представляют интерес для приложений функциональных устройств, таких как солнечные элементы и светоизлучающие диоды .

Экспериментальная конфигурация

Лазерный импульс сначала разделяется с помощью светоделителя на две разные лазерные линии. Одна лазерная линия используется для создания второй гармоники, придающей фотонам более высокой энергии, которые будут служить зондирующим импульсом. Другая лазерная линия проходит через ступень задержки, которая позволяет экспериментатору изменять задержку между лазерными импульсами, падающими на образец.

Двухфотонная фотоэлектронная спектроскопия с временным разрешением обычно использует сочетание сверхбыстрой оптической технологии , а также компонентов сверхвысокого вакуума. Основным оптическим компонентом является сверхбыстрая (фемтосекундная) лазерная система, генерирующая импульсы в ближнем инфракрасном диапазоне. Нелинейная оптика используется для генерации энергии фотонов в видимом и ультрафиолетовом диапазоне спектра. Обычно для фотоэмиссии электронов требуется ультрафиолетовое излучение. Чтобы обеспечить возможность проведения экспериментов с временным разрешением , необходимо использовать ступень точной настройки задержки, чтобы манипулировать временной задержкой между накачкой и зондирующим импульсом.

Смотрите также

• Фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением
• Лазерная фотоэмиссионная спектроскопия с угловым разрешением
• Спектроскопия с временным разрешением
• Сверхбыстрая лазерная спектроскопия

Рекомендации

1. Вайнельт, Мартин (2002). «Двухфотонная фотоэмиссия с временным разрешением с металлических поверхностей». Физический журнал: конденсированное вещество . 14 (43): Р1099–Р1141. дои : 10.1088/0953-8984/14/43/202. ISSN  0953-8984. S2CID  250856541.
2. Уэба, Х.; Гумхалтер, Б. (1 января 2007 г.). «Теория двухфотонной фотоэмиссионной спектроскопии поверхностей». Прогресс в науке о поверхности . 82 (4–6): 193–223. doi :10.1016/j.progsurf.2007.03.002.
3. Фаустер, Т.; Штайнманн, В. (1995-01-01), Халеви, П. (редактор), «Двухфотонная фотоэмиссионная спектроскопия состояний изображения», Фотонные зонды поверхностей , электромагнитные волны: последние достижения в исследованиях, Амстердам: Elsevier, стр. . 347–411, номер домена : 10.1016/b978-0-444-82198-0.50015-1, ISBN. 9780444821980, получено 7 июля 2020 г.
4. Чжу, X.-Y. (01.10.2002). «ПЕРЕНОС ЭЛЕКТРОНА НА границах раздела МОЛЕКУЛА-МЕТАЛЛ: исследование двухфотонной фотоэмиссии». Ежегодный обзор физической химии . 53 (1): 221–247. doi :10.1146/annurev.physchem.53.082801.093725. ISSN  0066-426X. ПМИД  11972008.