stringtranslate.com

окисление по Корнблюму

Окисление Корнблюма , названное в честь Натана Корнблюма , представляет собой реакцию органического окисления , которая преобразует алкилгалогениды и тозилаты в карбонильные соединения. [1] [2] [3]

Механизм

Подобно реакциям окисления спиртов до альдегидов на основе сульфония , окисление Корнблюма приводит к образованию ион алкоксисульфония, который в присутствии основания, такого как триэтиламин (Et3N ) , вступает в реакцию элиминирования с образованием альдегида или кетона .

Расширения

Первый шаг — это реакция S N 2 , поэтому она подвержена обычным ограничениям уходящей группы этой реакции. Хотя иодиды работают хорошо, даже бромиды часто недостаточно реакционноспособны, чтобы быть вытесненными ДМСО. Однако использование добавки, такой как тетрафторборат серебра, позволяет реакции работать на более широком диапазоне субстратов, как часто наблюдается для алкилгалогенидных замен, или их можно сначала преобразовать в соответствующий алкилтозилат. [4] [5] Первоначально реакция была ограничена активированными субстратами, такими как бензильные и α-галогенкетоны. Чтобы расширить диапазон жизнеспособных субстратов, Корнблюм позже добавил в протокол предварительное преобразование галогенида в тозилат, который является лучшей уходящей группой, и использовал пиридин- N -оксид или подобные реагенты вместо ДМСО. [5] Окисление Ганема построено на этой последней модификации, расширяя использование различных реагентов N -оксида.

Ссылки

  1. ^ Корнблюм, Н.; Джонс, В. Дж.; Андерсон, Г. Дж. (1959). «Новый и селективный метод окисления. Превращение алкилгалогенидов и алкилтозилатов в альдегиды». Журнал Американского химического общества . 81 (15): 4113–4114. doi :10.1021/ja01524a080.
  2. ^ Корнблюм, Н.; Пауэрс, Дж. У.; Андерсон, Г. Дж.; Джонс, В. Дж.; Ларсон, Х. О.; Леванд, О.; Уивер, В. М. (1957). «Новый и селективный метод окисления». Журнал Американского химического общества . 79 (24): 6562. doi :10.1021/ja01581a057.
  3. ^ Дэйв, Паритош; Бьюн, Хо-Сап; Энгель, Роберт (1986). «Улучшенное прямое окисление алкилгалогенидов в альдегиды». Synthetic Communications . 16 (11): 1343–1346. doi :10.1080/00397918608056381.
  4. ^ Ганем, Брюс; Бекман, Роберт К. младший (1974). «Окисление диметилсульфоксида с помощью серебра: улучшенный синтез альдегидов и кетонов». Tetrahedron Letters . 15 (11): 917–920. doi :10.1016/S0040-4039(01)82368-6.
  5. ^ ab Kürti, László; Czakó, Barbara (2005). Стратегическое применение именованных реакций в органическом синтезе: предпосылки и подробные механизмы . стр. 250–251.