Циклодекстрины — это семейство циклических олигосахаридов , состоящее из макроциклического кольца субъединиц глюкозы , соединенных α-1,4 гликозидными связями . Циклодекстрины производятся из крахмала путем ферментативного превращения. Они используются в пищевой, фармацевтической, фармацевтической и химической промышленности, а также в сельском хозяйстве и экологической инженерии. [1]
Циклодекстрины состоят из 5 или более α-D-глюкопиранозидных единиц , связанных 1->4, как в амилозе (фрагмент крахмала ). Типичные циклодекстрины содержат ряд мономеров глюкозы в диапазоне от шести до восьми единиц в кольце, создавая форму конуса:
Самый большой хорошо охарактеризованный циклодекстрин содержит 32 1,4-ангидроглюкопиранозидных звена. Известны также плохо охарактеризованные смеси, содержащие не менее 150-членных циклических олигосахаридов.
Циклодекстрины входят в состав более чем 30 различных одобренных лекарственных средств. [2] Имея гидрофобную внутреннюю часть и гидрофильную внешнюю часть, циклодекстрины образуют комплексы с гидрофобными соединениями. Альфа-, бета- и гамма-циклодекстрин в целом признаны безопасными Управлением по контролю за продуктами и лекарствами США (FDA). [3] [4] Они применяются для доставки различных лекарственных средств, включая гидрокортизон, простагландин, нитроглицерин, итраконазол, хлорамфеникол. Циклодекстрин придает этим препаратам растворимость и стабильность. [1] Соединения включения циклодекстринов с гидрофобными молекулами способны проникать в ткани организма, их можно использовать для высвобождения биологически активных соединений при определенных условиях. [5] В большинстве случаев механизм контролируемой деградации таких комплексов основан на изменении pH водных растворов, что приводит к потере водородных или ионных связей между молекулами хозяина и гостя. Альтернативные способы разрушения комплексов используют нагревание или действие ферментов, способных расщеплять α-1,4 связи между мономерами глюкозы. Циклодекстрины также показали, что они усиливают проникновение лекарств через слизистую оболочку. [6]
β-циклодекстрины используются для производства неподвижной фазовой среды для разделения методом ВЭЖХ . [7]
Циклодекстрины связывают ароматы . Такие устройства способны выделять ароматы при нагревании, например, при глажке, под воздействием тепла тела или в сушилке. Распространенным применением является типичная «сушилка». Они также являются основным ингредиентом в Febreze , который утверждает, что β-циклодекстрины «улавливают» соединения, вызывающие запах, тем самым уменьшая запах. [1]
Циклодекстрины также используются для производства спиртового порошка путем инкапсуляции этанола . Порошок производит алкогольный напиток при смешивании с водой, или его также можно принимать в виде таблетки. [8] Одобрение порошкового алкоголя FDA в 2014 году было встречено широко распространенными запретами и негативной реакцией в Соединенных Штатах. [9]
Типичные циклодекстрины состоят из 6-8 глюкопиранозидных единиц. Эти субъединицы соединены 1,4 гликозидными связями . Циклодекстрины имеют тороидальную форму, причем большее и меньшее отверстия тороида выставляют напоказ вторичные и первичные гидроксильные группы растворителя соответственно. Из-за такого расположения внутренняя часть тороидов значительно менее гидрофильна, чем водная среда, и, таким образом, способна принимать гидрофобные молекулы. Напротив, внешняя часть достаточно гидрофильна , чтобы придать циклодекстринам (или их комплексам) растворимость в воде. Они не растворяются в типичных органических растворителях.
Циклодекстрины получают путем ферментативной обработки крахмала . [10] [11] Обычно циклодекстрингликозилтрансфераза (ЦГТаза) используется вместе с α - амилазой . Сначала крахмал разжижается либо путем термической обработки, либо с помощью α-амилазы, затем добавляется ЦГТаза для ферментативного превращения. ЦГТазы производят смеси циклодекстринов, таким образом, продукт превращения приводит к смеси трех основных типов циклических молекул в соотношениях, которые строго зависят от используемого фермента: каждая ЦГТаза имеет свое собственное характерное соотношение синтеза α:β:γ. [12] Очистка трех типов циклодекстринов использует преимущества различной растворимости молекул в воде: β-CD, который плохо растворим в воде (18,5 г/л или 16,3 мМ при 25 °C), может быть легко извлечен путем кристаллизации , в то время как более растворимые α- и γ-CD (145 и 232 г/л соответственно) обычно очищаются с помощью дорогих и трудоемких хроматографических методов. В качестве альтернативы на этапе ферментативного превращения можно добавить «комплексообразующий агент»: такие агенты (обычно органические растворители, такие как толуол , ацетон или этанол ) образуют комплекс с желаемым циклодекстрином, который впоследствии выпадает в осадок. Образование комплекса стимулирует превращение крахмала в сторону синтеза осажденного циклодекстрина, тем самым обогащая его содержание в конечной смеси продуктов. Wacker Chemie AG использует специальные ферменты, которые могут производить альфа-, бета- или гамма-циклодекстрин специально. Это очень ценно, особенно для пищевой промышленности, поскольку без ограничения суточной дозы можно потреблять только альфа- и гамма-циклодекстрин.
Интерес к циклодекстринам усиливается, поскольку их поведение хозяина-гостя можно изменять с помощью химической модификации гидроксильных групп. О -метилирование и ацетилирование являются типичными превращениями. Пропиленоксид дает гидроксипропилированные производные. [1] Первичные спирты могут быть тозилированы. Степень дериватизации является регулируемой, т.е. полное метилирование против частичного. [14]
Как β-циклодекстрин, так и метил-β-циклодекстрин (MβCD) удаляют холестерин из культивируемых клеток. Метилированная форма MβCD оказалась более эффективной, чем β-циклодекстрин. Известно, что водорастворимый MβCD образует растворимые комплексы включения с холестерином, тем самым повышая его растворимость в водном растворе. MβCD используется для приготовления продуктов, не содержащих холестерин: объемная и гидрофобная молекула холестерина легко помещается внутрь циклодекстриновых колец. MβCD также используется в исследованиях для разрушения липидных рафтов путем удаления холестерина из мембран. [15]
Благодаря ковалентному присоединению тиоловых групп к циклодекстринам могут быть введены высокие мукоадгезивные свойства, поскольку эти тиолированные олигомеры ( тиомеры ) способны образовывать дисульфидные связи с богатыми цистеином субдоменами гликопротеинов слизи. Время пребывания тиолированных циклодекстринов в желудочно-кишечном тракте и глазах, таким образом, существенно продлевается. [16] [17] Кроме того, тиолированные циклодекстрины активно поглощаются целевыми клетками, высвобождая свою полезную нагрузку в цитоплазму. Например, поглощение клетками различных модельных препаратов было улучшено до 20 раз при использовании тиолированного α-циклодекстрина в качестве системы-носителя. [18]
В супрамолекулярной химии циклодекстрины являются предшественниками механически связанных молекулярных архитектур , таких как ротаксаны и катенаны . Иллюстративный пример: α-циклодекстрин образует комплекс второй сферы координации с анионом тетрабромоаурата ([AuBr4]-). [19]
Было показано, что комплексы β-циклодекстрина с некоторыми каротиноидными пищевыми красителями усиливают цвет, повышают растворимость в воде и улучшают светостойкость. [20] [21]
Комплексы, образованные между производными β-циклодекстрина и адамантана, использовались для создания самовосстанавливающихся материалов, таких как гидрогели [22] и поверхностей с низким коэффициентом трения. [23]
Используя взаимодействие хозяин-гость между β-циклодекстрином и перфторгексаном , были созданы акустически активные наночастицы . [24] Эти наночастицы были объединены с гистотрипсией , что привело к разработке гистотрипсии с использованием наночастиц (NMH). NMH устраняет ограничения традиционной гистотрипсии , такие как неселективность и необходимость высокого давления. [25] Этот многообещающий новый метод имеет потенциальные применения в абляции клеток для различных целей, включая лечение рака . [26]
Циклодекстрины были названы «целлюлозой», когда впервые были описаны А. Вильерсом в 1891 году. [27] Вскоре после этого Ф. Шардингер идентифицировал три природных циклодекстрина: α, β и γ, называемых «сахарами Шардингера». В течение 25 лет, между 1911 и 1935 годами, Ганс Прингсхайм в Германии был ведущим исследователем в этой области, [28] продемонстрировав, что циклодекстрины образуют стабильные водные комплексы со многими другими химическими веществами. К середине 1970-х годов каждый из природных циклодекстринов был структурно и химически охарактеризован, и было изучено еще много комплексов. С 1970-х годов Сейтли и другие провели обширную работу по исследованию инкапсуляции циклодекстринами и их производными для промышленного и фармакологического применения. [29] Среди процессов, используемых для комплексообразования, процесс замешивания, по-видимому, является одним из лучших. [30]
Циклодекстрины представляют широкий интерес отчасти потому, что они кажутся нетоксичными в исследованиях на животных. LD50 (перорально, крысы) составляет порядка граммов на килограмм. [1] Тем не менее, попытки использовать β-циклодекстрин для профилактики атеросклероза , [31] накопления липофусцина, связанного с возрастом [32] и ожирения сталкиваются с препятствием в виде повреждения слухового нерва [33] и нефротоксического эффекта. [34]