stringtranslate.com

Карбонилдиимидазол

1,1' -Карбонилдиимидазол ( CDI ) — органическое соединение с молекулярной формулой ( C3H3N2 ) 2CO . Это белое кристаллическое вещество . Его часто используют для связывания аминокислот при синтезе пептидов и в качестве реагента в органическом синтезе .

Подготовка

CDI можно получить напрямую путем реакции фосгена с четырьмя эквивалентами имидазола в безводных условиях. [1] Удаление побочного продукта, хлорида имидазолия , и растворителя приводит к получению кристаллического продукта с выходом ~90%. [2]

4C3H4N2 + C ( O ) Cl2( C3H3N2 ) 2CO + 2 [ C3H3N2H2 ] Cl​​​​​​

В этом преобразовании имидазол служит как нуклеофилом, так и основанием. Альтернативный прекурсор 1-(триметилсилил)имидазол требует больше подготовительных усилий с тем преимуществом, что побочный продукт триметилсилилхлорид является летучим.

CDI легко гидролизуется, образуя имидазол:

(C 3 H 3 N 2 ) 2 CO + H 2 O → 2 C 3 H 4 N 2 + CO 2

Чистоту CDI можно определить по количеству CO2 , которое образуется при гидролизе. [3]

Использование в синтезе

CDI в основном используется для преобразования аминов в амиды , карбаматы , мочевины . Он также может быть использован для преобразования спиртов в эфиры . [1]

Производные кислот

Образование амида стимулируется CDI. Хотя реакционная способность CDI ниже, чем у хлорангидридов , с ним легче обращаться, и он позволяет избежать использования тионилхлорида при образовании хлорангидрида, что может вызвать побочные реакции. [3] Раннее применение этого типа реакции было отмечено при образовании пептидных связей (с образованием CO 2 в качестве движущей силы). Предложенный механизм реакции между карбоновой кислотой и CDI представлен ниже. [4]

Механизм активации кислоты CDI

В области синтеза пептидов этот продукт может быть обработан амином, таким как тот, что находится в аминокислоте, чтобы высвободить имидазольную группу и соединить пептиды. Побочные продукты, диоксид углерода и имидазол, относительно безвредны. [5] Рацемизация аминокислот также имеет тенденцию быть минимальной, что отражает мягкие условия реакции.

CDI также может использоваться для этерификации , хотя алкоголиз требует нагревания или присутствия сильных нуклеофилов, таких как этоксид натрия, [1] [3] или других сильных оснований, таких как NaH. Эта реакция обычно имеет хороший выход и широкую область применения, хотя образование эфира из третичных спиртов, когда кислотный реагент имеет относительно кислый α-протон, является проблематичным, поскольку могут происходить конденсации CC , хотя это само по себе может быть желательной реакцией. [1] Подобная реакция с участием тиолов и селенолов может давать соответствующие эфиры. [6] Реакция спирта также может использоваться для образования гликозидных связей. [7]

Аналогично, вместо спирта можно использовать кислоту для образования ангидрида , хотя дициклогексилкарбодиимид является более типичным реагентом. Равновесие можно сместить в пользу ангидрида, используя кислоту в соотношении 2:1, которая образует нерастворимую соль с имидазолом. Типичными кислотами являются трифтор- и трихлоруксусные кислоты . Симметричные ангидриды, таким образом, могут быть образованы путем замены этой трифтор- или трихлорацетильной группы на кислоту, которая использовалась для образования исходного реагента.

Другая родственная реакция — реакция муравьиной кислоты с CDI с образованием формилированного имидазола. Этот реагент является хорошим формилирующим агентом и может регенерировать незамещенный имидазол (с образованием оксида углерода) при нагревании.

Еще одна реакция включает ацилирование трифенилалкелинфосфоранов.

6 Н 5 ) 3 Р=CHR + R'−CO−Im → (С 6 Н 5 ) 3 Р + −CHR−COR' + Im
( С6Н5 ) + −CHR−COR ' + ( С6Н5 ) = CHR → ( С6Н5 ) 3Р = CR − COR ' + ( С6Н5 ) + −CH2R

Они могут вступать в реакцию Виттига с образованием α,β-ненасыщенных кетонов или альдегидов.

Реагент может даже вступать в реакцию с перекисью с образованием пероксикарбоновой кислоты , которая может далее реагировать с образованием диацилпероксидов. Имидазольная группа также восстанавливается LiAlH 4 с образованием альдегидов из карбоновой кислоты (а не аминов или спиртов). Реагент также может реагировать с реактивами Гриньяра с образованием кетонов. [1]

Реакция ацилирования CC может происходить с соединением типа малонового эфира , по следующей схеме, полезной для синтеза макролидных антибиотиков. [8]

Схема реакции малоновой кислоты

Другие реакции

N-фенилиминопроизводное CDI может быть образовано в реакции, подобной реакции Виттига, с трифенилфосфинфенилимидом . [1]

OCIm 2 + Ph 3 P=NPh → PhN=CIm 2 + Ph 3 PO

CDI может действовать как карбонильный эквивалент при образовании тетроновых кислот или пульвинонов из гидроксикетонов и дикетонов в основных условиях. [9]

Образование тетроновой кислоты

Спирт, обработанный по крайней мере 3 эквивалентами активированного галогенида (например, аллилбромида или иодметана) и CDI, дает соответствующий галогенид с хорошим выходом. Бромирование и иодирование работают лучше всего, хотя эта реакция не сохраняет стереохимию спирта . В аналогичном контексте CDI часто используется в реакциях дегидратации. [3]

Поскольку CDI является эквивалентом фосгена , его можно использовать в аналогичной реакции, однако с повышенной селективностью: он позволяет синтезировать асимметричные бисалкилкарбонаты [10]

Безопасность

Характеристики безопасности CDI были исследованы в рамках более широкой оценки реагентов, образующих амидные связи. Было показано, что CDI вызывает коррозию кожи и раздражение глаз. [11] Было показано, что сенсибилизирующий потенциал CDI низок по сравнению с другими распространенными агентами, образующими амидные связи (не вызывает сенсибилизации при 1% в тестировании LLNA согласно OECD 429 [12] ). Анализ термической опасности с помощью дифференциальной сканирующей калориметрии (DSC) показывает, что CDI представляет минимальные риски взрыва. [13]

Смотрите также

Ссылки

  1. ^ abcdef HA Staab (1962). «Синтез с использованием гетероциклических амидов (азолидов)». Angewandte Chemie International Edition на английском языке . 1 (7): 351–367. дои : 10.1002/anie.196203511.
  2. ^ HA Staab и K. Wendel (1973). "1,1'-Карбонилдиимидазол". Органические синтезы; Собрание томов , т. 5, стр. 201.
  3. ^ abcd A. Armstrong; Wenju Li (2007). "N,N'-Карбонилдиимидазол". Энциклопедия реагентов для органического синтеза . doi :10.1002/9780470842898.rc024.pub2.
  4. ^ Стааб, Хайнц А.; Малек, Герхард (1966). «Über den Mechanismus der Reaktion von N.N'-Карбонил-диазолен с Carbonsäuren zu Carbonsäure-azoliden». Chemische Berichte (на немецком языке). 99 (9): 2955–2961. дои : 10.1002/cber.19660990931.
  5. ^ Р. Пол и Г. В. Андерсон (1960). «N,N'-карбонилдиимидазол, новый пептидообразующий реагент»". Журнал Американского химического общества . 82 (17): 4596–4600. doi :10.1021/ja01502a038.
  6. ^ H.-J. Gais (1977). «Синтез тиоловых и селеноловых эфиров из карбоновых кислот и тиолов или селенолов соответственно». Angewandte Chemie International Edition на английском языке . 16 (4): 244–246. doi :10.1002/anie.197702441.
  7. ^ MJ Ford и SV Ley (1990). «Простая процедура гликозидирования в одном сосуде с использованием (1-имидазолилкаронил)гликозидов и бромида цинка». Synlett . 1990 (5): 255–256. doi :10.1055/s-1990-21053.
  8. ^ DW Brooks; et al. (1979). "C-Ацилирование в практически нейтральных условиях". Angewandte Chemie International Edition на английском языке . 18 : 72–74. doi :10.1002/anie.197900722.
  9. ^ PJ Jerris; et al. (1979). «Простой синтез простых тетроновых кислот и пульвинонов». Tetrahedron Letters . 20 (47): 4517–4520. doi :10.1016/S0040-4039(01)86637-5.
  10. ^ Стив П. Раннард, Никола Дж. Дэвис (1999). «Контролируемый синтез асимметричных диалкиловых и циклических карбонатов с использованием высокоселективных реакций имидазолкарбоновых эфиров». Organic Letters . 1 (6): 933–936. doi :10.1021/ol9908528.
  11. ^ Грэм, Джессика С.; Трехо-Мартин, Алехандра; Чилтон, Мартин Л.; Костал, Якуб; Берку, Джоэл; Бойтнер, Грегори Л.; Бруэн, Ума С.; Долан, Дэвид Г.; Гомес, Стивен; Хиллегасс, Джедд; Николетт, Джон; Шмитц, Мэтью (2022-06-20). «Оценка профессиональных рисков для здоровья, связанных с пептидными связующими веществами». Химические исследования в токсикологии . 35 (6): 1011–1022. doi :10.1021/acs.chemrestox.2c00031. ISSN  0893-228X. PMC 9214767. PMID 35532537  . 
  12. ^ ОЭСР (2010). Тест № 429: Сенсибилизация кожи: анализ местных лимфатических узлов. Париж: Организация экономического сотрудничества и развития.
  13. ^ Sperry, Jeffrey B.; Minteer, Christopher J.; Tao, JingYa; Johnson, Rebecca; Duzguner, Remzi; Hawksworth, Michael; Oke, Samantha; Richardson, Paul F.; Barnhart, Richard; Bill, David R.; Giusto, Robert A.; Weaver, John D. (2018-09-21). «Оценка термической стабильности реагентов для связывания пептидов, обычно используемых в фармацевтическом производстве». Organic Process Research & Development . 22 (9): 1262–1275. doi :10.1021/acs.oprd.8b00193. ISSN  1083-6160.