stringtranslate.com

реакция коарктата

Примеры линейных, перициклических и коарктатных переходных состояний

В органической химии коарктатная реакция — это согласованная реакция , переходное состояние которой включает два кольца , в которых по крайней мере один атом одновременно создает и разрывает две связи . Это необычная топология реакции по сравнению с линейной топологией и перициклической топологией (которая сама подразделяется на топологии Хюккеля и Мёбиуса ). Название происходит от латинского coarctare  'сжимать'.

Топологии переходного состояния

Реакции линейной топологии являются наиболее распространенными и состоят из всех преобразований, переходные состояния которых являются ациклическими , включая реакции присоединения, элиминирования, замещения и (некоторые типы) фрагментации. Напротив, в перициклических реакциях атомы, подвергающиеся химическому изменению, образуют единый замкнутый цикл и включают такие реакции, как реакция Дильса-Альдера и перегруппировка Коупа , среди многих других.

В отличие от этих типов реакций, коарктатная реакция характеризуется двойным циклическим переходным состоянием, в котором по крайней мере один атом претерпевает одновременное создание и разрыв двух связей. Таким образом, топология переходного состояния коарктатной реакции представляет собой сжатый цикл, который встречается сам с собой (напоминая восьмерку), в то время как топология перициклических и линейных реакций представляет собой окружность (или ленту Мёбиуса) и отрезок прямой соответственно. Впервые эта концепция была предложена Райнером Хергесом. [1] [2]

Примеры

Наиболее известным примером коарктатного переходного состояния является эпоксидирование олефина диметилдиоксираном . [ 3] В этом переходном состоянии атом кислорода, перенесенный в олефин, образует цикл с уходящей группой ацетона и цикл с олефином, подвергающимся эпоксидированию. Другой хорошо изученной реакцией является фрагментация спироциклических озонидов на формальдегид, CO 2 и олефин.

Правила отбора, напоминающие правила Вудворда-Хоффмана , были предложены для объяснения закономерностей в энергии активации реакции , связанных с топологией переходного состояния или орбитальной симметрией. [4]

Ссылки

  1. ^ Herges, Rainer (1994-01-01). «Состояния коарктатного перехода: открытие принципа реакции». Журнал химической информации и компьютерных наук . 34 (1): 91–102. doi :10.1021/ci00017a011. ISSN  0095-2338.
  2. ^ Herges, Rainer (1994-02-18). «Организующий принцип сложных реакций и теория коарктатных переходных состояний». Angewandte Chemie International Edition на английском языке . 33 (3): 255–276. doi :10.1002/anie.199402551. ISSN  1521-3773.
  3. ^ Формально «механизм бабочки» эпоксидирования надкислот также является коарктатным. Однако 1s-орбиталь, связанная с атомом водорода, не может претерпевать продуктивное перекрытие из-за своей симметрии (см. Herges, 2015). Поэтому правила орбитальной симметрии, разработанные для коарктатных реакций, не применяются. Этот тип реакции известен как «псевдокоарктат», по аналогии с псевдоперициклическими реакциями.
  4. ^ Herges, Rainer (2015). «Коарктатные и псевдокоарктатные реакции: стереохимические правила». Журнал органической химии . 80 (23): 11869–11876. doi :10.1021/acs.joc.5b01959. PMID  26421714.