Спектроскопия спина мюона , также известная как μSR , является экспериментальной техникой, основанной на имплантации спин-поляризованных мюонов в вещество и на обнаружении влияния атомного, молекулярного или кристаллического окружения на их спиновое движение. Движение спина мюона обусловлено магнитным полем, испытываемым частицей, и может предоставлять информацию о ее локальном окружении очень похожим образом на другие методы магнитного резонанса [a] , такие как электронный спиновый резонанс (ESR или EPR) и, более близко, ядерный магнитный резонанс (ЯМР).
Спектроскопия спина мюона — это экспериментальная техника атомной, молекулярной и конденсированной материи, которая использует методы ядерного обнаружения. По аналогии с аббревиатурами ранее установленных спектроскопий ЯМР и ЭПР , спектроскопия спина мюона также известна как μSR. Аббревиатура означает вращение спина мюона, релаксацию или резонанс, в зависимости от того, является ли движение спина мюона преимущественно вращением (точнее, прецессией вокруг неподвижного магнитного поля ), релаксацией к равновесному направлению или более сложной динамикой, продиктованной добавлением коротких радиочастотных импульсов. μSR не требует какой-либо радиочастотной техники для выравнивания зондирующего спина.
В более общем смысле, мюонная спиновая спектроскопия включает в себя любое исследование взаимодействия магнитного момента мюона с его окружением при имплантации в любой вид материи. Две ее наиболее примечательные особенности — это ее способность изучать локальные среды из-за короткого эффективного диапазона взаимодействия мюона с материей и характерного временного окна (10−13 – 10−5 с ) динамических процессов в атомных, молекулярных и конденсированных средах. Ближайшая параллель к μSR — это «импульсный ЯМР», в котором наблюдается зависящая от времени поперечная ядерная поляризация или так называемый « распад свободной индукции » ядерной поляризации. Однако ключевым отличием является то, что в μSR используется специально имплантированный спин (мюона) и не полагаются на внутренние ядерные спины.
Хотя частицы используются в качестве зонда, μSR не является методом дифракции. Четкое различие между методом μSR и методами, включающими нейтроны или рентгеновские лучи, заключается в том, что рассеяние не задействовано. Методы нейтронной дифракции , например, используют изменение энергии и/или импульса рассеянного нейтрона для определения свойств образца. Напротив, имплантированные мюоны не дифрагируют, а остаются в образце до тех пор, пока не распадутся. Только тщательный анализ продукта распада (т. е. позитрона ) дает информацию о взаимодействии между имплантированным мюоном и его окружением в образце.
Как и многие другие ядерные методы, μSR опирается на открытия и разработки в области физики элементарных частиц. После открытия мюона Сетом Неддермейером и Карлом Д. Андерсоном в 1936 году были проведены пионерские эксперименты по его свойствам с космическими лучами . Действительно, при том, что один мюон попадает на каждый квадратный сантиметр земной поверхности каждую минуту, мюоны составляют основную часть космических лучей, достигающих уровня земли. Однако эксперименты μSR требуют потоков мюонов порядка мюонов в секунду на квадратный сантиметр. Такие потоки могут быть получены только в ускорителях частиц высокой энергии , которые были разработаны в течение последних 50 лет.
Столкновение ускоренного протонного пучка (типичная энергия 600 МэВ) с ядрами производственной мишени приводит к образованию положительных пионов ( ) посредством возможных реакций:
Из последующего слабого распада пионов ( среднее время жизни = 26,03 нс) образуются положительные мюоны ( ) посредством двухчастичного распада :
Нарушение четности в слабых взаимодействиях подразумевает, что существуют только левосторонние нейтрино со спином , антипараллельным их линейному импульсу (аналогично в природе встречаются только правосторонние антинейтрино). Поскольку пион не имеет спина, и нейтрино, и выбрасываются со спином, антипараллельным их импульсу в системе покоя пиона. Это ключ к получению спин-поляризованных мюонных пучков. В зависимости от значения импульса пиона для измерений μSR доступны различные типы -пучков.
Мюонные пучки подразделяются на три типа в зависимости от энергии производимых мюонов: высокоэнергетические, поверхностные или «аризонские» и сверхмедленные мюонные пучки.
Высокоэнергетические мюонные пучки формируются пионами, покидающими производственную мишень при высоких энергиях. Они собираются под определенным телесным углом квадрупольными магнитами и направляются на участок распада, состоящий из длинного сверхпроводящего соленоида с полем в несколько тесла. Если импульс пиона не слишком высок, большая часть пионов распадется до того, как достигнет конца соленоида. В лабораторной системе координат поляризация высокоэнергетического мюонного пучка ограничена примерно 80%, а его энергия составляет порядка ~40-50 МэВ. Хотя такой высокоэнергетический пучок требует использования подходящих замедлителей и образцов достаточной толщины, он гарантирует однородную имплантацию мюонов в объем образца. Такие пучки также используются для изучения образцов внутри реципиентов, например образцов внутри камер давления. Такие мюонные пучки доступны в PSI , TRIUMF , J-PARC и RIKEN-RAL.
Второй тип мюонного пучка часто называют поверхностным или аризонским пучком (вспоминая пионерскую работу Пайфера и др. [1] [2] из Университета Аризоны ). В этих пучках мюоны возникают из пионов, распадающихся в состоянии покоя внутри, но вблизи поверхности производственной мишени. Такие мюоны на 100% поляризованы, идеально монохроматичны и имеют очень низкий импульс 29,8 МэВ/c (что соответствует кинетической энергии 4,1 МэВ). Они имеют ширину диапазона в веществе порядка 180 мг/см 2 . Главным преимуществом этого типа пучка является возможность использования относительно тонких образцов. Пучки этого типа доступны в PSI (Swiss Muon Source SμS), TRIUMF, J-PARC, ISIS Neutron and Muon Source и RIKEN-RAL.
Положительные мюонные пучки еще более низкой энергии ( сверхмедленные мюоны с энергией до диапазона эВ-кэВ) могут быть получены путем дальнейшего снижения энергии пучка Аризоны путем использования характеристик потери энергии твердых замедлителей с большой запрещенной зоной . Этот метод был впервые применен исследователями на циклотронной установке TRIUMF в Ванкувере, Британская Колумбия , Канада . Он был назван аббревиатурой μSOL (мюонный сепаратор онлайн) и изначально использовал LiF в качестве твердого замедлителя. [3] В той же статье 1986 года также сообщалось о наблюдении отрицательных ионов мюония (т. е. Mu − или μ + e − e − ) в вакууме. В 1987 году медленная скорость производства μ + была увеличена в 100 раз с использованием тонкопленочных твердых замедлителей из инертных газов, что дало пригодный для использования поток низкоэнергетических положительных мюонов. [4] Эта технология производства была впоследствии принята PSI для их установки с низкоэнергетическим положительным мюонным пучком. Диапазон настраиваемой энергии таких мюонных пучков соответствует глубинам имплантации в твердые тела от менее нанометра до нескольких сотен нанометров. Поэтому возможно изучение магнитных свойств в зависимости от расстояния от поверхности образца. В настоящее время PSI является единственной установкой, где такой низкоэнергетический мюонный пучок доступен на регулярной основе. Технические разработки также проводились в RIKEN-RAL, но с сильно сниженной скоростью низкоэнергетических мюонов. J-PARC проектирует разработку высокоинтенсивного низкоэнергетического мюонного пучка. [ когда? ]
Помимо вышеприведенной классификации по энергии, мюонные пучки также делятся по временной структуре ускорителя частиц: непрерывные или импульсные.
Для непрерывных источников мюонов доминирующая временная структура отсутствует. При выборе соответствующей скорости поступления мюонов мюоны имплантируются в образец один за другим. Главное преимущество заключается в том, что временное разрешение определяется исключительно конструкцией детектора и считывающей электроникой. Однако для этого типа источника существуют два основных ограничения: (i) неотклоненные заряженные частицы, случайно попадающие в детекторы, производят не пренебрежимо малые случайные фоновые отсчеты; это ставит под угрозу измерения после нескольких времен жизни мюона, когда случайный фон превышает истинные события распада; и (ii) требование обнаруживать мюоны по одному за раз устанавливает максимальную скорость событий. Проблему фона можно уменьшить, используя электростатические дефлекторы, чтобы гарантировать, что ни один мюон не попадет в образец до распада предыдущего мюона. PSI и TRIUMF содержат два непрерывных источника мюонов, доступных для экспериментов μSR.
В импульсных мюонных источниках протоны , попадающие в производственную цель, группируются в короткие, интенсивные и широко разнесенные импульсы, которые обеспечивают схожую временную структуру во вторичном мюонном пучке. Преимущество импульсных мюонных источников заключается в том, что частота событий ограничивается только конструкцией детектора. Кроме того, детекторы активны только после входящего мюонного импульса, что значительно снижает случайные фоновые подсчеты. Фактическое отсутствие фона позволяет расширить временное окно для измерений примерно до десятикратного значения среднего времени жизни мюона. Главным недостатком является то, что ширина мюонного импульса ограничивает временное разрешение. Источник нейтронов и мюонов ISIS и J-PARC — два импульсных мюонных источника, доступных для экспериментов μSR.
Мюоны имплантируются в интересующий образец, где они очень быстро теряют энергию. К счастью, этот процесс замедления происходит таким образом, что не ставит под угрозу измерение μSR. С одной стороны, он очень быстрый (гораздо быстрее 100 пс), что намного короче типичного временного окна μSR (до 20 мкс), а с другой стороны, все процессы, вовлеченные в замедление, являются кулоновскими ( ионизация атомов, рассеяние электронов , захват электронов ) по происхождению и не взаимодействуют со спином мюона, так что мюон термализуется без какой-либо значительной потери поляризации.
Положительные мюоны обычно занимают интерстициальные позиции кристаллографической решетки , заметно отличающиеся своим электронным (зарядовым) состоянием. Спектроскопия мюона, химически связанного с неспаренным электроном, заметно отличается от спектроскопии всех других состояний мюона, что мотивирует историческое различие парамагнитных и диамагнитных состояний. Обратите внимание, что многие диамагнитные состояния мюона действительно ведут себя как парамагнитные центры, согласно стандартному определению парамагнетика . Например, в большинстве металлических образцов, которые являются парамагнетиками Паули , положительный заряд мюона коллективно экранируется облаком электронов проводимости . Таким образом, в металлах мюон не связан с одним электроном, поэтому он находится в так называемом диамагнитном состоянии и ведет себя как свободный мюон. В изоляторах или полупроводниках коллективное экранирование не может иметь места, и мюон обычно подхватывает один электрон и образует так называемый мюоний (Mu=μ + +e − ), который имеет схожие размеры ( радиус Бора ), уменьшенную массу и энергию ионизации с атомом водорода . Это прототип так называемого парамагнитного состояния.
Распад положительного мюона на позитрон и два нейтрино происходит посредством процесса слабого взаимодействия после среднего времени жизни τ μ = 2,197034(21) мкс:
Нарушение четности в слабом взаимодействии приводит в этом более сложном случае ( распад трех тел ) к анизотропному распределению испускания позитрона относительно направления спина μ + во время распада. Вероятность испускания позитрона определяется как
где - угол между траекторией позитрона и μ + -спином, а - внутренний параметр асимметрии, определяемый механизмом слабого распада. Эта анизотропная эмиссия фактически составляет основу техники μSR.
Средняя асимметрия измеряется по статистическому ансамблю имплантированных мюонов и зависит от дополнительных экспериментальных параметров, таких как поляризация спина пучка , близкая к единице, как уже упоминалось. Теоретически =1/3 получается, если все испускаемые позитроны обнаруживаются с одинаковой эффективностью, независимо от их энергии. На практике обычно получаются значения ≈ 0,25.
Движение спина мюона может быть измерено в масштабе времени, диктуемом распадом мюона , т. е. несколько раз τ μ , примерно 10 мкс. Асимметрия в распаде мюона коррелирует испускание позитрона и направления спина мюона. Простейший пример — когда направление спина всех мюонов остается постоянным во времени после имплантации (отсутствие движения). В этом случае асимметрия проявляется как дисбаланс между счетами позитронов в двух эквивалентных детекторах, размещенных спереди и сзади образца, вдоль оси пучка. Каждый из них регистрирует экспоненциально затухающую скорость как функцию времени t, прошедшего с момента имплантации, согласно
с для детектора, смотрящего по направлению к спиновой стрелке и от нее соответственно. Учитывая, что огромная поляризация спина мюона полностью находится вне теплового равновесия, динамическая релаксация к равновесному неполяризованному состоянию обычно проявляется в скорости счета как дополнительный фактор распада перед экспериментальным параметром асимметрии, A . Магнитное поле, параллельное начальному направлению спина мюона, исследует динамическую скорость релаксации как функцию дополнительной энергии Зеемана мюона , не вводя дополнительную когерентную динамику спина. Эта экспериментальная установка называется Продольным полем (LF) μSR.
Частным случаем LF μSR является Zero Field (ZF) μSR, когда внешнее магнитное поле равно нулю. Это экспериментальное условие особенно важно, поскольку оно позволяет исследовать любое внутреннее квазистатическое (т. е. статическое на шкале времени мюона) магнитное поле распределения поля в месте расположения мюона. Внутренние квазистатические поля могут возникать спонтанно, не будучи вызванными магнитным откликом образца на внешнее поле. Они создаются неупорядоченными ядерными магнитными моментами или, что более важно, упорядоченными электронными магнитными моментами и орбитальными токами.
Другой простой тип эксперимента μSR заключается в том, что при имплантации все спины мюонов когерентно прецессируют вокруг внешнего магнитного поля с модулем , перпендикулярным оси пучка, заставляя дисбаланс счета колебаться на соответствующей частоте Лармора между теми же двумя детекторами, согласно
Поскольку частота Лармора равна , с гиромагнитным отношением Mrad(sT) −1 , спектр частот, полученный с помощью этой экспериментальной установки, обеспечивает прямую меру распределения интенсивности внутреннего магнитного поля. Распределение создает дополнительный фактор затухания экспериментальной асимметрии A . Этот метод обычно называют методом поперечного поля (TF) μSR.
Более общий случай — когда начальное направление спина мюона (совпадающее с осью детектора) образует угол с направлением поля. В этом случае прецессия спина мюона описывает конус, что приводит как к продольной компоненте, , так и к поперечной прецессирующей компоненте, , полной асимметрии. Эксперименты ZF μSR в присутствии спонтанного внутреннего поля также попадают в эту категорию.
Вращение и релаксация спина мюона в основном выполняются с положительными мюонами. Они хорошо подходят для изучения магнитных полей в атомном масштабе внутри материи, таких как поля, создаваемые различными видами магнетизма и/или сверхпроводимости, встречающимися в соединениях, встречающихся в природе или искусственно создаваемых современной материаловедением .
Глубина проникновения Лондона является одним из важнейших параметров, характеризующих сверхпроводник , поскольку ее обратный квадрат дает меру плотности n s куперовских пар . Зависимость n s от температуры и магнитного поля напрямую указывает на симметрию сверхпроводящей щели. Спектроскопия мюонного спина дает способ измерения глубины проникновения и поэтому использовалась для изучения высокотемпературных купратных сверхпроводников с момента их открытия в 1986 году.
Другие важные области применения μSR используют тот факт, что положительные мюоны захватывают электроны, образуя атомы мюония , которые ведут себя химически как легкие изотопы атома водорода . Это позволяет исследовать крупнейший известный кинетический изотопный эффект в некоторых из простейших типов химических реакций, а также ранние стадии образования радикалов в органических химикатах. Мюоний также изучается как аналог водорода в полупроводниках , где водород является одной из самых распространенных примесей.
Для μSR требуется ускоритель частиц для производства мюонного пучка. В настоящее время это достигается на нескольких крупных установках в мире: непрерывный источник CMMS в TRIUMF в Ванкувере, Канада; непрерывный источник SμS в Институте Пауля Шеррера (PSI) в Филлигене, Швейцария; источник нейтронов и мюонов ISIS и импульсные источники RIKEN-RAL в Лаборатории Резерфорда-Эпплтона в Чилтоне, Великобритания; и установка J-PARC в Токае, Япония, где строится новый импульсный источник для замены источника в KEK в Цукубе, Япония. Мюонные пучки также доступны в Лаборатории ядерных проблем Объединенного института ядерных исследований (ОИЯИ) в Дубне, Россия. Международное общество по μSR-спектроскопии (ISMS) существует для содействия всемирному развитию μSR. Членство в обществе открыто и бесплатно для всех лиц, работающих в академических кругах, государственных лабораториях и промышленности, заинтересованных в целях общества.
