Продигиозин — это красный краситель , вырабатываемый многими штаммами бактерии Serratia marcescens , [1] [2], а также другими грамотрицательными гамма-протеобактериями, такими как Vibrio psychroerythrus и Hahella chejuensis . Он отвечает за розовый оттенок, который иногда встречается в грязи, скапливающейся на фарфоровых поверхностях, таких как ванны, раковины и унитазы. Он входит в семейство продигининов соединений, которые вырабатываются некоторыми грамотрицательными гамма-протеобактериями, а также некоторыми грамположительными актинобактериями (например, Streptomyces coelicolor ). [3] Название продигиозин происходит от prodigious ( т. е. что-то чудесное).
Продигиозин является вторичным метаболитом Serratia marcescens . Поскольку его легко обнаружить, он использовался в качестве модельной системы для изучения вторичного метаболизма. Давно известно, что производство продигиозина усиливается при ограничении фосфата. Было показано, что в условиях низкого содержания фосфата пигментированные штаммы вырастают до более высокой плотности, чем непигментированные штаммы. [4]
Способность пигментированных штаммов Serratia marcescens расти на хлебе привела к возможному объяснению чудес средневекового пресуществления, в которых евхаристический хлеб превращается в Тело Христово . Такие чудеса привели к тому, что Папа Римский Урбан IV установил праздник Тела Христова в 1264 году. Это произошло после мессы в Больсене в 1263 году, которую проводил богемский священник, у которого были сомнения относительно пресуществления . [3] Во время мессы евхаристия, казалось, кровоточила, и каждый раз, когда священник вытирал кровь, ее появлялось больше. Это событие отмечено на фреске в Папском дворце в Ватикане , написанной Рафаэлем : Месса в Больсене . [5]
Продигиозин вновь привлек внимание [3] [6] из-за его широкого спектра биологической активности, включая противомалярийную, [7] противогрибковую, [8] иммунодепрессантную, [9] и антибиотическую активность. [10] Он, пожалуй, наиболее известен своей способностью вызывать апоптоз злокачественных раковых клеток. Точный механизм этого ингибирования очень сложен и не полностью выяснен, но может включать в себя несколько процессов, включая ингибирование фосфатазы, опосредованное медью расщепление двухцепочечной ДНК или нарушение градиента pH посредством трансмембранного транспорта ионов H+ и Cl-. [11] В результате продигиозин является весьма перспективным лекарственным препаратом и в настоящее время находится на стадии доклинических исследований для лечения рака поджелудочной железы. [12] Недавно было обнаружено, что продигиозин обладает превосходной активностью против Borrelia burgdorferi в стационарной фазе , возбудителя болезни Лайма . [13]
Биосинтез продигиозина [15] [16] и родственных ему аналогов , продигининов [3] [14], включает конвергентное связывание трех колец пиррольного типа (обозначенных A, B и C на рисунке 1) из L-пролина, L-серина, L-метионина, пирувата и 2-октеналя. [17]
Кольцо A синтезируется из L-пролина через путь нерибосомальной пептидсинтазы (NRPS) (рисунок 2), где пирролидиновое кольцо окисляется с флавинадениндинуклеотидом (FAD + ) в качестве кофермента , образуя пиррольное кольцо A. На первом этапе пролин присоединяется к пептидилпереносящему белку (PCP), называемому pigG, под действием фермента pigI , а затем фермент pigA выполняет окисление.
Затем кольцо A расширяется через путь поликетидсинтазы для включения L-серина в кольцо B (рисунок 3). Фрагмент кольца A переносится с белка-переносчика пептидилов (PCP) на белок-переносчик ацилов (ACP) с помощью домена кето-синтазы (KS), после чего следует перенос на малонил-ACP посредством декарбоксилирующей конденсации Кляйзена, катализируемой ферментом pigJ . Затем этот фрагмент способен реагировать с замаскированным карбанионом, образованным из пиридоксальфосфатного (PLP) опосредованного декарбоксилирования L-серина, который циклизуется в реакции дегидратации с образованием второго пиррольного кольца. Затем этот промежуточный продукт модифицируется путем окисления первичного спирта до альдегида, катализируемого pigM , и метилирования (которое включает метильную группу из L-метионина в спирт в 6-м положении), катализируемого pigF и pigN . Это дает основную кольцевую структуру AB, готовую к дальнейшим превращениям, в том числе в тамджамины [18], а также продигинины.
Кольцо C образуется из опосредованного тиаминпирофосфатом (TPP) декарбоксилирующего присоединения пирувата к 2-октеналю, катализируемого pigD . Затем PigE преобразует промежуточное соединение в амин (используя аминокислоту и PLP), готовый к внутримолекулярной конденсации. PigB окисляет полученное кольцо с использованием кислорода и FAD + , давая пиррол.
Наконец, две части объединяются pigC и его кофактором аденозинтрифосфатом (АТФ) в реакции дегидратации, которая устанавливает сопряженную систему по всем трем кольцам и завершает синтез продигиозина.
Подробности первого полного синтеза продигиозина были опубликованы в 1962 году, подтвердив химическую структуру. Как и в случае с биосинтезом, ключевым промежуточным продуктом был альдегид AB, показанный на рисунке 5. [19] Этот альдегид впоследствии был получен другими методами и использовался для получения продигиозина и родственных ему натуральных продуктов. [16]
Потенциальное фармацевтическое использование продигиозина или его использование в качестве красителя привело к исследованиям его получения из Serratia marcescens , возможно, после генетической модификации . [20]