Аттосекундная физика

Изучение физики в масштабах времени, равных квинтиллионной секунде.

Генерация высоких гармоник в криптоне . Эта технология является одним из наиболее часто используемых методов генерации аттосекундных вспышек света.

Аттосекундная физика, также известная как аттофизика или, в более общем смысле, аттосекундная наука , — это раздел физики , который занимается явлениями взаимодействия света и материи, в котором аттосекундные (10–18 ^с ) фотонные импульсы используются для раскрытия динамических процессов в материи с беспрецедентным временным разрешением.

Аттосекундная наука в основном использует методы спектроскопии накачки-зонда для исследования интересующего физического процесса. Из-за сложности этой области исследований обычно требуется синергетическое взаимодействие между современной экспериментальной установкой и передовыми теоретическими инструментами для интерпретации данных, собранных в ходе аттосекундных экспериментов. ^[1]

Основными интересами аттосекундной физики являются:

1. Атомная физика : исследование эффектов электронной корреляции , задержки фотоэмиссии и туннелирования ионизации . ^[2]
2. Молекулярная физика и молекулярная химия : роль электронного движения в молекулярных возбужденных состояниях (например, процессы переноса заряда ), фотофрагментация , индуцированная светом , и процессы переноса электронов , индуцированные светом . ^[3]
3. Физика твердого тела : исследование динамики экситонов в современных 2D материалах , петагерцовое движение носителей заряда в твердых телах , спиновая динамика в ферромагнитных материалах . ^[4]

Одной из основных целей аттосекундной науки является предоставление передового понимания квантовой динамики электронов в атомах , молекулах и твердых телах , а также долгосрочная задача достижения контроля над движением электронов в материи в реальном времени . ^[5]

Появление широкополосных твердотельных лазеров на основе сапфира, легированного титаном (Ti:Sa) (1986 г.), ^[6] усиления чирпированных импульсов (CPA) ^[7] (1988 г.), спектрального уширения импульсов высокой энергии ^[8] (например, газонаполненное полое волокно посредством самофазовой модуляции ) (1996), технология управления зеркальной дисперсией ( чирпированные зеркала ) ^[9] (1994) и стабилизация смещения несущей оболочки ^[10] (2000) позволили создать изолированные аттосекундные световые импульсы (генерируемые в результате нелинейного процесса генерации высоких гармоник в благородном газе) ^{[11] [12]} (2004, 2006), давшие начало области аттосекундной науки. ^[13]

Текущий мировой рекорд по самому короткому световому импульсу, генерируемому человеком, составляет 43 ас. ^[14]

В 2022 году Анн Л'Юлье , Поль Коркум и Ференц Краус были награждены премией Вольфа в области физики за новаторский вклад в науку о сверхбыстрых лазерах и аттосекундную физику. За этим последовала Нобелевская премия по физике 2023 года , когда Л’Юйе, Крауз и Пьер Агостини были награждены «за экспериментальные методы, генерирующие аттосекундные импульсы света для изучения динамики электронов в веществе».

Введение

«Движение электрона» в атоме водорода . Период суперпозиции этих состояний (1s-2p) составляет около 400 ас.

Мотивация

Естественным масштабом времени движения электронов в атомах, молекулах и твердых телах является аттосекунда (1 а.с. = 10–18 ^с ). Этот факт является прямым следствием квантовой механики .

Действительно, для простоты, рассмотрим квантовую частицу в суперпозиции между основным уровнем энергии и первым возбужденным уровнем энергии : ${\displaystyle \epsilon _{0}}$ ${\displaystyle \epsilon _{1}}$

${\displaystyle |\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle }$

с и выбраны как квадратные корни из квантовой вероятности наблюдения частицы в соответствующем состоянии. ${\displaystyle c_{e}}$ ${\displaystyle c_{g}}$

${\displaystyle |\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}}$

являются зависящими от времени основным и возбужденным состоянием соответственно с приведенной постоянной Планка. ${\displaystyle |0\rangle }$ ${\displaystyle |1\rangle }$ ${\displaystyle \hbar }$

Среднее значение типичного эрмитова и симметричного оператора ^[15] можно записать как , как следствие, эволюция этой наблюдаемой во времени : ${\displaystyle {\hat {P}}}$ ${\displaystyle P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle }$

${\displaystyle P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos \left({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t\right)}$

Хотя первые два члена не зависят от времени, третий, напротив, зависит. Это создает динамику наблюдаемого с характерным временем , заданным . ${\displaystyle P(t)}$ ${\displaystyle T_{c}}$ ${\displaystyle T_{c}={\frac {2\pi \hbar }{\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}}}$

Эволюция угловой плотности вероятности суперпозиции состояний 1s и 2p в атомах водорода . Цветная полоса указывает угловую плотность (ориентацию волнового пакета) как функцию полярного угла от 0 до π (ось x), при которой можно найти частицу, и время (ось y).

Как следствие, для уровней энергии в диапазоне 10 эВ , который является типичным диапазоном электронных энергий в веществе, ^[5] характерное время динамики любой связанной физической наблюдаемой составляет примерно 400 ас. ${\displaystyle \epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx }$

Чтобы измерить временную эволюцию , необходимо использовать контролируемый инструмент или процесс с еще более короткой продолжительностью, который может взаимодействовать с этой динамикой. ${\displaystyle P(t)}$

Именно по этой причине аттосекундные световые импульсы используются для раскрытия физики сверхбыстрых явлений во временной области в несколько фемтосекунд и аттосекунд. ^[16]

Генерация аттосекундных импульсов

Для генерации бегущего импульса со сверхкороткой длительностью необходимы два ключевых элемента: полоса пропускания и центральная длина волны электромагнитной волны . ^[17]

Согласно анализу Фурье , чем шире доступная спектральная полоса светового импульса, тем потенциально короче его продолжительность.

Однако существует нижний предел минимальной длительности, которую можно использовать для данной центральной длины волны импульса. Этот предел и есть оптический цикл. ^[18]

Действительно, для импульса с центром в низкочастотной области, например инфракрасного (ИК) 800 нм, его минимальная длительность составляет около 2,67 фс, где – скорость света; тогда как для светового поля с центральной длиной волны в крайнем ультрафиолете (XUV) при 30 нм минимальная продолжительность составляет около 100 ас. ^[18] ${\displaystyle \lambda =}$ ${\displaystyle t_{pulse}={\frac {\lambda }{c}}=}$ ${\displaystyle c}$ ${\displaystyle \lambda =}$ ${\displaystyle t_{\rm {pulse}}=}$

Таким образом, меньшая продолжительность времени требует использования более коротких и более энергичных длин волн, вплоть до области мягкого рентгеновского излучения (SXR) .

По этой причине стандартные методы создания аттосекундных световых импульсов основаны на источниках излучения с широкой спектральной полосой пропускания и центральной длиной волны, расположенной в диапазоне XUV-SXR. ^[19]

Наиболее распространенными источниками, отвечающими этим требованиям, являются лазеры на свободных электронах (ЛСЭ) и установки генерации высоких гармоник (ГВГ).

Физические наблюдения и эксперименты

Как только станет доступен аттосекундный источник света, необходимо направить импульс на интересующий образец, а затем измерить его динамику.

Наиболее подходящими экспериментальными наблюдаемыми для анализа динамики электронов в веществе являются:

• Угловая асимметрия в распределении молекулярного фотофрагмента по скоростям . ^[20]
• Квантовый выход молекулярных фотофрагментов. ^[21]
• Переходное поглощение спектра XUV-SXR . ^[22]
• Переходная отражательная способность спектра XUV-SXR. ^[23]
• Распределение кинетической энергии фотоэлектронов . ^[2]

Методы «насос-зонд» используются для визуализации сверхбыстрых процессов, происходящих в веществе.

Общая стратегия состоит в том, чтобы использовать схему «насос-зонд » для «изображения» через одну из вышеупомянутых наблюдаемых сверхбыстрой динамики, происходящей в исследуемом материале. ^[1]

Эксперименты с аттосекундными импульсами накачки и зондирования IR-XUV/SXR с несколькими фемтосекундными интервалами

Например, в типичной экспериментальной установке накачки-зонда аттосекундный (XUV-SXR) импульс и интенсивный ( Вт/см ² ) низкочастотный инфракрасный импульс длительностью от нескольких до десятков фемтосекунд фокусируются на исследуемом объекте коллинеарно. образец. ${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$

В этот момент, изменяя задержку аттосекундного импульса, который может быть накачкой/зондом в зависимости от эксперимента, относительно ИК-импульса (зонда/накачки), регистрируется желаемая физическая наблюдаемая. ^[24]

Следующая задача — интерпретировать собранные данные и получить фундаментальную информацию о скрытой динамике и квантовых процессах, происходящих в образце. Этого можно достичь с помощью передовых теоретических инструментов и численных расчетов. ^{[25] [26]}

Используя эту экспериментальную схему, можно исследовать несколько видов динамики в атомах, молекулах и твердых телах; обычно индуцированная светом динамика и неравновесные возбужденные состояния в пределах аттосекундного временного разрешения. ^{[20] [21] [23]}

Основы квантовой механики

Аттосекундная физика обычно имеет дело с нерелятивистскими ограниченными частицами и использует электромагнитные поля умеренно высокой интенсивности ( Вт/см ² ). ^[27] ${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$

Этот факт позволяет организовать дискуссию в нерелятивистской и полуклассической квантовой механике о взаимодействии света и материи.

Атомы

Разрешение нестационарного уравнения Шредингера в электромагнитном поле

Эволюция во времени одной электронной волновой функции в атоме описывается уравнением Шредингера (в атомных единицах ): ${\displaystyle |\psi (t)\rangle }$

${\displaystyle {\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i{\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)}$

где гамильтониан взаимодействия света и материи , , может быть выражен в калибровке длины в дипольном приближении следующим образом: ^{[28] [29]} ${\displaystyle {\hat {H}}}$

${\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

где – кулоновский потенциал рассматриваемых атомов; – оператор импульса и положения соответственно; и – полное электрическое поле, оцененное в соседстве с атомом. ${\displaystyle V_{C}}$ ${\displaystyle {\hat {\textbf {p}}},{\hat {\textbf {r}}}}$ ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)}$

Формальное решение уравнения Шредингера дается формализмом пропагатора :

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)}$

где , – волновая функция электрона в момент времени . ${\displaystyle |\psi (t_{0})\rangle }$ ${\displaystyle t=t_{0}}$

Это точное решение невозможно использовать практически для каких-либо практических целей.

Однако с помощью уравнений Дайсона ^{[30] [31]} можно доказать, что предыдущее решение также можно записать как:

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)}$

где,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}}$

— ограниченный гамильтониан и

${\displaystyle {\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

– гамильтониан взаимодействия.

Формальное решение уравнения. , которое ранее было просто записано как уравнение. , теперь можно рассматривать в уравнении. как суперпозиция различных квантовых путей (или квантовых траекторий), каждый из которых имеет особое время взаимодействия с электрическим полем. ${\displaystyle (1.0)}$ ${\displaystyle (1.1)}$ ${\displaystyle (1.2)}$ ${\displaystyle t'}$

Другими словами, каждый квантовый путь характеризуется тремя этапами:

1. Начальная эволюция без электромагнитного поля. Это описывается левой частью интеграла. ${\displaystyle {\hat {H}}_{0}}$
2. Затем происходит «удар» электромагнитного поля, которое «возбуждает» электрон. Это событие происходит в произвольный момент времени, однозначно характеризующий квантовый путь . ${\displaystyle {\hat {H}}_{I}(t')}$ ${\displaystyle t'}$
3. Окончательная эволюция, обусловленная как полем, так и кулоновским потенциалом , определяемая формулой . ${\displaystyle {\hat {H}}}$

Параллельно у вас также есть квантовый путь, который вообще не воспринимает поле, эта траектория обозначается правой частью уравнения. . ${\displaystyle (1.2)}$

Этот процесс полностью обратим во времени , т.е. может происходить и в обратном порядке. ^[30]

С уравнением справиться непросто. Однако физики используют его как отправную точку для численных расчетов, более углубленных обсуждений или нескольких приближений. ^{[31] [32]} ${\displaystyle (1.2)}$

Для задач взаимодействия в сильном поле, где может произойти ионизация , можно представить себе, что уравнение в определенном состоянии континуума ( неограниченное состояние или свободное состояние ) , импульса , так что: ${\displaystyle (1.2)}$ ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$ ${\displaystyle {\textbf {p}}}$

${\displaystyle c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)}$

где - амплитуда вероятности обнаружить в определенный момент электрон в континуальном состоянии . ${\displaystyle |c_{\textbf {p}}(t)|^{2}}$ ${\displaystyle t}$ ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$

Если эта амплитуда вероятности больше нуля, электрон фотоионизирован .

В большинстве случаев второй член не учитывается, а в обсуждениях используется только первый, ^[31] следовательно: ${\displaystyle (1.3)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

Уравнение также известно как обращенная во времени амплитуда S -матрицы ^[31] и дает вероятность фотоионизации обычным изменяющимся во времени электрическим полем. ${\displaystyle (1.4)}$

Приближение сильного поля (SFA)

Приближение сильного поля (SFA), или теория Келдыша-Фейзаля-Рейсса, представляет собой физическую модель, созданную в 1964 году русским физиком Келдышем ^[33] и в настоящее время используемую для описания поведения атомов (и молекул) в интенсивных лазерных полях.

SFA - это стартовая теория для обсуждения как генерации высоких гармоник, так и аттосекундного взаимодействия зонда-накачки с атомами.

Основное предположение, сделанное в SFA, состоит в том, что в динамике свободных электронов доминирует лазерное поле, а кулоновский потенциал рассматривается как незначительное возмущение. ^[34]

Этот факт преобразует уравнение в: ${\displaystyle (1.4)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

где – гамильтониан Волкова, здесь для простоты выраженный в датчике скорости, ^[35] с , , электромагнитным векторным потенциалом . ^[36] ${\displaystyle {\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}}$ ${\displaystyle {\textbf {A}}(t)}$ ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}}$

На этом этапе, чтобы продолжить обсуждение на базовом уровне, давайте рассмотрим атом с одним энергетическим уровнем , энергией ионизации и населенный одним электроном (приближение одного активного электрона). ${\displaystyle |0\rangle }$ ${\displaystyle I_{P}}$

Мы можем рассматривать начальный момент динамики волновой функции как и можем предположить, что первоначально электрон находится в основном состоянии атома . ${\displaystyle t_{0}=-\infty }$ ${\displaystyle |0\rangle }$

Так что,

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle }$и ${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle }$

Более того, мы можем рассматривать состояния континуума как состояния плоских волновых функций, . ${\displaystyle \langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}}$

Это довольно упрощенное предположение, более разумным выбором было бы использовать в качестве состояния континуума точные состояния рассеяния атома. ^[37]

Временная эволюция простых плоских волновых состояний с гамильтонианом Волкова определяется выражением:

${\displaystyle \langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}}$

здесь для согласованности с уравнением. эволюция уже правильно преобразована в измеритель длины. ^[38] ${\displaystyle (1.4)}$

Как следствие, окончательное распределение импульса одного электрона в одноуровневом атоме с потенциалом ионизации выражается как: ${\displaystyle I_{P}}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)}$

где,

${\displaystyle {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle }$

- среднее значение диполя (или дипольный момент перехода ), и

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}$

является квазиклассическим действием .

Результат уравнения. является основным инструментом для понимания таких явлений, как : ${\displaystyle (1.5)}$

• Процесс генерации высоких гармоник ^[39] , который обычно является результатом взаимодействия сильного поля благородных газов с интенсивным низкочастотным импульсом,
• Аттосекундные эксперименты с простыми атомами. ^[40]
• Споры о туннелировании времени. ^{[41] [42]}

Взаимодействие слабого аттосекундного импульса, сильных ИК-полей и атомов

Аттосекундные эксперименты с зондовой накачкой и простыми атомами являются фундаментальным инструментом для измерения длительности аттосекундного импульса ^[43] и исследования некоторых квантовых свойств материи. ^[40]

Схема сильного ИК-поля и задержанного аттосекундного КВУФ-импульса, взаимодействующего с одним электроном в одноуровневом атоме . XUV может ионизировать электрон, который «прыгает» в континууме за счет прямой ионизации (синий путь на рисунке). Позже ИК-импульс «пробегает» вверх и вниз по энергии фотоэлектрона. После взаимодействия электрон имеет конечную энергию, которую впоследствии можно обнаружить и измерить (например , времяпролетная аппаратура ). Процесс многофотонной ионизации (красная линия на рисунке) также возможен, но, поскольку он актуален в другой энергетической области, им можно пренебречь.

Такого рода эксперименты можно легко описать в приближении сильного поля, используя результаты уравнения. , как обсуждается ниже. ${\displaystyle (1.5)}$

В качестве простой модели рассмотрим взаимодействие одного активного электрона в одноуровневом атоме с двумя полями: интенсивным фемтосекундным инфракрасным (ИК) импульсом ( , ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))}$

и слабый аттосекундный импульс (с центром в области крайнего ультрафиолета (XUV)) . ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))}$

Затем, подставив в него эти поля, получим ${\displaystyle (1.5)}$

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)}$

с

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t'')+{\textbf {A}}_{XUV}(t''))^{2}dt''}$.

На этом этапе мы можем разделить уравнение. в двух вкладах: прямая ионизация и ионизация сильным полем ( многофотонный режим ) соответственно. ${\displaystyle (1.6)}$

Обычно эти два термина актуальны в разных энергетических регионах континуума.

Следовательно, для типичных условий эксперимента последний процесс не учитывается и рассматривается только прямая ионизация аттосекундным импульсом. ^[31]

Тогда, поскольку аттосекундный импульс слабее инфракрасного, выполняется . Таким образом, в уравнении обычно пренебрегают. . ${\displaystyle {\textbf {A}}_{IR}(t)>>{\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ ${\displaystyle {\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ ${\displaystyle (1.6)}$

Кроме того, мы можем переписать аттосекундный импульс как задержанную функцию по отношению к ИК-полю . ${\displaystyle [{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]}$

Следовательно, распределение вероятностей , , обнаружения ионизированного в континууме электрона с импульсом , после того, как взаимодействие произошло (при ), в экспериментах накачки-зонда, ${\displaystyle |a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}}$ ${\displaystyle {\textbf {p}}}$ ${\displaystyle t=\infty }$

с интенсивным ИК-импульсом и КСУФ-импульсом с задержкой в ​​аттосекунде, определяется выражением:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)}$

с

${\displaystyle S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'}$

Уравнение описывает явление фотоионизации двухцветного взаимодействия (XUV-IR) с одноуровневым атомом и одним активным электроном. ${\displaystyle (1.7)}$

Этот своеобразный результат можно рассматривать как процесс квантовой интерференции между всеми возможными путями ионизации, начинающийся с задержанного аттосекундного импульса КВУФ-диапазона с последующим движением в состояниях континуума, движимым сильным ИК-полем. ^[31]

Результирующее двумерное распределение фотоэлектронов (импульс или, что эквивалентно, энергия в зависимости от задержки) называется полосчатым следом. ^[44]

Техники

Здесь перечислены и обсуждаются некоторые из наиболее распространенных методов и подходов, применяемых в аттосекундных исследовательских центрах.

Метрология с фотоэлектронной спектроскопией (FROG-CRAB)

Моделирование полосатого следа в Neon. Длительность аттосекундного импульса составляет 350 ас, центральная длина волны соответствует 33-й гармонике лазера 800 нм. Импульс длиной 800 нм, который перемещает вверх и вниз фотоэлектронный след, имеет длительность 7 фс с пиковой интенсивностью 5 ТВт/см ² . ^[45]

Ежедневной задачей аттосекундной науки является определение временных характеристик аттосекундных импульсов, используемых в любых экспериментах с атомами, молекулами или твердыми телами.

Наиболее используемый метод основан на оптическом стробировании с частотным разрешением для полной реконструкции аттосекундных всплесков (FROG-CRAB). ^[43]

Основным преимуществом этого метода является то, что он позволяет использовать подтвержденный метод оптического стробирования с частотным разрешением (FROG), ^[46] , разработанный в 1991 году для определения характеристик пикосекундно-фемтосекундных импульсов в аттосекундном поле.

Полная реконструкция аттосекундных всплесков (CRAB) является расширением FROG и основана на той же идее, что и реконструкция поля.

Другими словами, FROG-CRAB основан на преобразовании аттосекундного импульса в электронный волновой пакет, который высвобождается в континууме в результате атомной фотоионизации, как уже описано в уравнении. . ${\displaystyle (1.7)}$

Роль низкочастотного возбуждающего лазерного импульса (например, инфракрасного импульса) заключается в том, чтобы действовать как ворота для измерения времени.

Затем, исследуя различные задержки между низкочастотным и аттосекундным импульсами, можно получить полосатую дорожку (или полосчатую спектрограмму). ^[44]

Эта 2D- спектрограмма позже анализируется с помощью алгоритма реконструкции с целью получения как аттосекундного импульса, так и ИК-импульса, без необходимости предварительного знания любого из них.

Однако, поскольку уравнение Точно указывает, что внутренними ограничениями этого метода являются знания о свойствах атомного диполя, в частности о квантовой фазе атомного диполя. ^{[40] [47]} ${\displaystyle (1.7)}$

Восстановление как низкочастотного поля, так и аттосекундного импульса по полосистой трассе обычно достигается с помощью итерационных алгоритмов, таких как:

• Алгоритм обобщенных проекций главных компонентов (PCGPA). ^[48]
• Алгоритм обобщенного проецирования преобразования Волкова (VTGPA). ^[49]
• расширенный птихографический итеративный движок (ePIE). ^[50]

Смотрите также

• Фемтохимия
• Фемтотехнологии
• Ультракороткий импульс
• Усиление чирпированных импульсов
• Лазер на свободных электронах
• Аттосекундная хроноскопия

Рекомендации

1. Крауш Ф, Иванов М (февраль 2009 г.). «Аттосекундная физика». Обзоры современной физики . 81 (1): 163–234. Бибкод : 2009РвМП...81..163К. doi : 10.1103/RevModPhys.81.163.
2. Шульце М., Фисс М., Карпович Н., Ганьон Дж., Корбман М., Хофстеттер М. и др. (июнь 2010 г.). «Задержка фотоэмиссии» (PDF) . Наука . 328 (5986): 1658–62. Бибкод : 2010Sci...328.1658S. дои : 10.1126/science.1189401. PMID  20576884. S2CID  9984886.
3. Нисоли М., Деклева П., Калегари Ф. , Паласиос А., Мартин Ф. (август 2017 г.). «Аттосекундная электронная динамика в молекулах» (PDF) . Химические обзоры . 117 (16): 10760–10825. doi : 10.1021/acs.chemrev.6b00453. hdl : 11311/1035707 . ПМИД  28488433.
4. Гимире С., Ндабашимие Г., ДиЧиара А.Д., Систранк Э., Стокман М.И., Агостини П. и др. (08.10.2014). «Физика сильного поля и аттосекунда в твердых телах». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . 47 (20): 204030. Бибкод : 2014JPhB...47t4030G. дои : 10.1088/0953-4075/47/20/204030 . ISSN  0953-4075.
5. Агостини П., ДиМауро Л.Ф. (2004). «Физика аттосекундных световых импульсов». Отчеты о прогрессе в физике . 67 (6): 813–855. Бибкод : 2004РПФ...67..813А. дои : 10.1088/0034-4885/67/6/R01. S2CID  53399642.
6. Моултон П.Ф. (январь 1986 г.). «Спектроскопические и лазерные характеристики Ti:Al_2O_3». Журнал Оптического общества Америки Б. 3 (1): 125. Бибкод : 1986JOSAB...3..125M. дои : 10.1364/josab.3.000125. ISSN  0740-3224.
7. Мэн П., Стрикленд Д., Пессо М., Сквайер Дж., Бадо П., Муру Г., Хартер Д. (1988). «Усиление чирпированных импульсов: настоящее и будущее». Сверхбыстрые явления VI . Берлин, Гейдельберг: Springer Berlin Heidelberg. стр. 2–7. ISBN 978-3-642-83646-6.
8. Нисоли М., Де Сильвестри С., Свелто О (13 мая 1996 г.). «Генерация импульсов высокой энергии длительностью 10 фс с помощью нового метода сжатия импульсов». Письма по прикладной физике . 68 (20): 2793–2795. Бибкод : 1996ApPhL..68.2793N. дои : 10.1063/1.116609. ISSN  0003-6951. S2CID  118273858.
9. Шипоч Р., Ференц К., Шпильманн С., Крауш Ф. (февраль 1994 г.). «Чирпированные многослойные покрытия для управления широкополосной дисперсией в фемтосекундных лазерах». Оптические письма . 19 (3): 201. Бибкод : 1994OptL...19..201S. дои : 10.1364/ол.19.000201. ПМИД  19829591.
10. Балтуска А., Удем Т., Уиберакер М., Хентшель М., Гулиелмакис Э., Голе С. и др. (февраль 2003 г.). «Аттосекундное управление электронными процессами с помощью интенсивных световых полей». Природа . 421 (6923): 611–5. Бибкод : 2003Natur.421..611B. дои : 10.1038/nature01414. PMID  12571590. S2CID  4404842.
11. Кинбергер Р., Гулиелмакис Э., Уиберакер М., Балтуска А., Яковлев В., Баммер Ф. и др. (февраль 2004 г.). «Атомный регистратор переходных процессов». Природа . 427 (6977): 817–21. Бибкод : 2004Natur.427..817K. дои : 10.1038/nature02277. PMID  14985755. S2CID  4339323.
12. Сансоне Дж., Бенедетти Э., Калегари Ф. , Воззи С., Авальди Л., Фламмини Р. и др. (октябрь 2006 г.). «Изолированные одноцикловые аттосекундные импульсы». Наука . 314 (5798): 443–6. Бибкод : 2006Sci...314..443S. дои : 10.1126/science.1132838. hdl : 11577/1565991. PMID  17053142. S2CID  2351301.
13. Крауш Ф (25 мая 2016 г.). «Рождение аттосекундной физики и ее расцвет». Физика Скрипта . 91 (6): 063011. Бибкод : 2016PhyS...91f3011K. дои : 10.1088/0031-8949/91/6/063011. ISSN  0031-8949. S2CID  124590030.
14. Гаумниц Т., Джайн А., Перто Ю., Юпперт М., Джордан И., Ардана-Ламас Ф., Вернер Х.Дж. (октябрь 2017 г.). «Полосы мягких рентгеновских импульсов длительностью 43 аттосекунды, генерируемые пассивным CEP-стабильным драйвером среднего инфракрасного диапазона». Оптика Экспресс . 25 (22): 27506–27518. Бибкод : 2017OExpr..2527506G. дои : 10.1364/OE.25.027506. hdl : 20.500.11850/211882 . ПМИД  29092222.
15. Сакурай Джей Джей (2017). Современная квантовая механика. Джим Наполитано (2-е изд.). Кембридж. ISBN 978-1-108-49999-6. ОСЛК  1105708539.{{cite book}}: CS1 maint: location missing publisher (link)
16. Коркум П.Б., Крауш Ф. (2007). «Аттосекундная наука». Физика природы . 3 (6): 381–387. Бибкод : 2007NatPh...3..381C. дои : 10.1038/nphys620. ISSN  1745-2481.
17. Чанг З (2011). Основы аттосекундной оптики. Бока-Ратон, Флорида: CRC Press. ISBN 978-1-4200-8938-7. ОСЛК  713562984.
18. Завелани-Росси М, Висмарра Ф (2020). Лазеры высокой интенсивности для ядерных и физических применений . ЭСКУЛАПИО. ISBN 978-88-9385-188-6. OCLC  1142519514.
19. Джонсон А.С., Авни Т., Ларсен Э.В., Остин Д.Р., Марангос Дж.П. (май 2019 г.). «Генерация высоких гармоник аттосекундного мягкого рентгеновского излучения». Философские труды. Серия А. Математические, физические и технические науки . 377 (2145): 20170468. Бибкод : 2019RSPTA.37770468J. дои : 10.1098/rsta.2017.0468. ПМК 6452054 . ПМИД  30929634. 
20. Сансоне Г., Келкенсберг Ф., Перес-Торрес Дж.Ф., Моралес Ф., Клинг М.Ф., Сиу В. и др. (июнь 2010 г.). «Локализация электронов после аттосекундной молекулярной фотоионизации» (PDF) . Природа . 465 (7299): 763–6. Бибкод : 2010Natur.465..763S. дои : 10.1038/nature09084. PMID  20535207. S2CID  205220785.
21. Калегари Ф., Аюсо Д., Трабаттони А., Белшоу Л., Де Камиллис С., Анумула С. и др. (октябрь 2014 г.). «Сверхбыстрая динамика электронов в фенилаланине, инициируемая аттосекундными импульсами». Наука . 346 (6207): 336–9. Бибкод : 2014Sci...346..336C. дои : 10.1126/science.1254061. hdl : 10486/679967 . PMID  25324385. S2CID  5371103.
22. Кобаяши Ю., Чанг К.Ф., Цзэн Т., Ноймарк Д.М., Леоне С.Р. (июль 2019 г.). «Прямое картирование динамики пересечения кривых в IBr с помощью аттосекундной спектроскопии переходного поглощения». Наука . 365 (6448): 79–83. Бибкод : 2019Sci...365...79K. дои : 10.1126/science.aax0076 . PMID  31273121. S2CID  195804243.
23. Луккини М., Сато С.А., Лукарелли Г.Д., Мойо Б., Инзани Г., Боррего-Варильяс Р. и др. (февраль 2021 г.). «Раскрытие переплетенной атомной и объемной природы локализованных экситонов с помощью аттосекундной спектроскопии». Природные коммуникации . 12 (1): 1021. arXiv : 2006.16008 . Бибкод : 2021NatCo..12.1021L. дои : 10.1038/s41467-021-21345-7. hdl : 10810/50745 . ПМЦ 7884782 . ПМИД  33589638. 
24. Лукарелли Г.Д., Мойо Б., Инзани Г., Фабрис Н., Мокарди Л., Фрассетто Ф. и др. (май 2020 г.). «Новый канал для аттосекундной спектроскопии переходного отражения в геометрии последовательных двух фокусов». Обзор научных инструментов . 91 (5): 053002. arXiv : 2002.10869 . Бибкод : 2020RScI...91e3002L. дои : 10.1063/5.0005932. PMID  32486725. S2CID  211296620.
25. Паласиос А, Мартин Ф (2020). «Квантовая химия аттосекундной молекулярной науки». WIREs Вычислительная молекулярная наука . 10 (1): e1430. дои : 10.1002/wcms.1430 . ISSN  1759-0884. S2CID  199653256.
26. Сато SA (2021). «Расчеты из первых принципов динамики аттосекундных электронов в твердых телах». Вычислительное материаловедение . 194 : 110274. arXiv : 2011.01677 . doi : 10.1016/j.commatsci.2020.110274. ISSN  0927-0256. S2CID  226237040.
27. Муру Г. «ICAN: Следующая лазерная электростанция». Архивировано из оригинала 24 июня 2021 г.
28. Рейсс HR (2008). «Основы приближения сильного поля». В Яманучи К., Чин С.Л., Агостини П., Ферранте Дж. (ред.). Прогресс в науке о сверхбыстрых интенсивных лазерах III . Серия Спрингера по химической физике. Том. 89. Берлин, Гейдельберг: Шпрингер. стр. 1–31. дои : 10.1007/978-3-540-73794-0_1. ISBN 978-3-540-73794-0.
29. Маурер Дж., Келлер Ю (5 мая 2021 г.). «Ионизация в интенсивных лазерных полях за пределами приближения электрического диполя: концепции, методы, достижения и будущие направления». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . 54 (9): 094001. doi : 10.1088/1361-6455/abf731. hdl : 20.500.11850/489253 . ISSN  0953-4075. S2CID  235281853.
30. Иванов М.Ю., Гаечный М., Смирнова О. (20 января 2005 г.). «Анатомия сильнополевой ионизации». Журнал современной оптики . 52 (2–3): 165–184. Бибкод : 2005JMOp...52..165I. дои : 10.1080/0950034042000275360. ISSN  0950-0340. S2CID  121919221.
31. Мулсер П., Бауэр Д. (2010). Взаимодействие мощного лазера с веществом. Спрингеровские трактаты в современной физике. Том. 238. Берлин-Гейдельберг: Springer-Verlag. Бибкод :2010hpli.book.....М. дои : 10.1007/978-3-540-46065-7. ISBN 978-3-540-50669-0.
32. Фейсал FH (15 марта 2007 г.). «Калибровочно-инвариантные приближения напряженного поля всех порядков». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . 40 (7): Ф145–Ф155. дои : 10.1088/0953-4075/40/7/f02. ISSN  0953-4075. S2CID  117984887.
33. В. Попруженко, С (08.10.2014). «Теория Келдыша сильнополевой ионизации: история, приложения, трудности и перспективы». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . 47 (20): 204001. Бибкод : 2014JPhB...47t4001P. дои : 10.1088/0953-4075/47/20/204001. ISSN  0953-4075. S2CID  250736364.
34. Амини К., Бигерт Дж., Калегари Ф., Чакон А., Чаппина М.Ф., Дофин А. и др. (ноябрь 2019 г.). «Симфония по приближению сильного поля». Отчеты о прогрессе в физике . 82 (11): 116001. arXiv : 1812.11447 . Бибкод : 2019РПФ...82к6001А. дои : 10.1088/1361-6633/ab2bb1. PMID  31226696. S2CID  118953514.
35. Университет Касселя. «Физические явления во взаимодействии лазера с веществом» (PDF) . Архивировано (PDF) из оригинала 1 января 2011 г.
36. Джексон JD (1999). Классическая электродинамика (3-е изд.). Нью-Йорк: Уайли. ISBN 0-471-30932-Х. ОСЛК  38073290.
37. Милошевич Д.Б., Беккер В. (10 апреля 2019 г.). «Приближение сильного поля Атома-Волкова для надпороговой ионизации». Физический обзор А. 99 (4): 043411. Бибкод : 2019PhRvA..99d3411M. doi : 10.1103/physreva.99.043411. ISSN  2469-9926. S2CID  146011403.
38. Бехлер А, Сльшка М (25 декабря 2009 г.). «Калибровочная инвариантность приближения сильного поля». arXiv : 0912.4966 [физика.атом-ph].
39. Брабец Т, Крауш Ф (1 апреля 2000 г.). «Интенсивные лазерные поля с несколькими циклами: границы нелинейной оптики». Обзоры современной физики . 72 (2): 545–591. Бибкод : 2000РвМП...72..545Б. doi : 10.1103/RevModPhys.72.545. ISSN  0034-6861.
40. Яковлев В.С., Ганьон Дж., Карпович Н., Крауш Ф. (август 2010 г.). «Аттосекундные штрихи позволяют измерить квантовую фазу». Письма о физических отзывах . 105 (7): 073001. arXiv : 1006.1827 . Бибкод : 2010PhRvL.105g3001Y. doi : 10.1103/PhysRevLett.105.073001. PMID  20868037. S2CID  12746350.
41. Келлер Ю (10 мая 2015 г.). «Динамика аттосекундной ионизации и временные задержки». CLEO: 2015 (2015), Статья FTh3C.1 . Оптическое общество Америки: FTh3C.1. doi :10.1364/CLEO_QELS.2015.FTh3C.1. ISBN 978-1-55752-968-8. S2CID  39531431.
42. Хейфец А.С. (06 марта 2020 г.). «Атточасы и дебаты о времени туннелирования». Журнал физики B: атомная, молекулярная и оптическая физика . 53 (7): 072001. arXiv : 1910.08891 . Бибкод : 2020JPhB...53g2001K. дои : 10.1088/1361-6455/ab6b3b. ISSN  0953-4075. S2CID  204800609.
43. Mairesse Y, Quéré F (27 января 2005 г.). «Оптическое стробирование с частотным разрешением для полной реконструкции аттосекундных всплесков». Физический обзор А. 71 (1): 011401. Бибкод : 2005PhRvA..71a1401M. doi :10.1103/PhysRevA.71.011401.
44. Итатани Дж., Кере Ф., Юдин Г.Л., Иванов М.Ю., Крауш Ф., Коркум П.Б. (апрель 2002 г.). «Аттосекундная полосовая камера». Письма о физических отзывах . 88 (17): 173903. Бибкод : 2002PhRvL..88q3903I. doi : 10.1103/PhysRevLett.88.173903. PMID  12005756. S2CID  40245650.
45. Висмарра, Ф.; Боррего-Варильяс, Р.; Ву, Ю.; Моччи, Д.; Нисоли, М.; Луккини, М. (2022). «Эффекты ансамбля на восстановление аттосекундных импульсов и временных задержек фотоэмиссии». Физический журнал: Фотоника . 4 (3): 034006. Бибкод : 2022JPhP....4c4006V. дои : 10.1088/2515-7647/ac7991. hdl : 11311/1219391 . S2CID  249803416.
46. Требино Р (2003). "ЛЯГУШКА". Оптическое стробирование с частотным разрешением: измерение ультракоротких лазерных импульсов . Бостон, Массачусетс: Springer US. стр. 101–115. дои : 10.1007/978-1-4615-1181-6_5. ISBN 978-1-4613-5432-1.
47. Чжао X, Вэй Х, Вэй С, Линь CD (23 октября 2017 г.). «Новый метод точного определения фазы атомного диполя или групповой задержки фотоионизации в экспериментах по нанесению аттосекундных фотоэлектронов». Журнал оптики . 19 (11): 114009. Бибкод : 2017JOpt...19k4009Z. дои : 10.1088/2040-8986/aa8fb6. ISSN  2040-8978. S2CID  125209544.
48. Кейн DJ (1 июня 2008 г.). «Обобщенные прогнозы основных компонентов: обзор [приглашено]». ЖОСА Б. 25 (6): А120–А132. Бибкод : 2008JOSAB..25A.120K. дои : 10.1364/JOSAB.25.00A120. ISSN  1520-8540.
49. Китли П.Д., Бхардвадж С., Мозес Дж., Лоран Дж., Кертнер FX (6 июля 2016 г.). «Обобщенный проекционный алгоритм преобразования Волкова для характеристики аттосекундных импульсов». Новый журнал физики . 18 (7): 073009. Бибкод : 2016NJPh...18g3009K. дои : 10.1088/1367-2630/18/7/073009. hdl : 1721.1/105139 . ISSN  1367-2630. S2CID  53077495.
50. Луккини М., Брюгманн М.Х., Людвиг А., Галлманн Л., Келлер Ю., Фойрер Т. (ноябрь 2015 г.). «Птихографическая реконструкция аттосекундных импульсов». Оптика Экспресс . 23 (23): 29502–13. arXiv : 1508.07714 . Бибкод : 2015OExpr..2329502L. дои : 10.1364/OE.23.029502. PMID  26698434. S2CID  33845261.

дальнейшее чтение

• Баксбаум PH (февраль 2003 г.). «Аттофизика: Сверхбыстрое управление». Природа . 421 (6923): 593–4. Бибкод : 2003Natur.421..593B. дои : 10.1038/421593а. hdl : 2027.42/62570 . PMID  12571581. S2CID  12268311.
• Серулло Дж., Нисоли М. (март 2019 г.). «Сверхбыстрые лазеры: от фемтосекунд до аттосекунд». Новости еврофизики . 50 (2): 11–4. Бибкод : 2019ENews..50b..11C. дои : 10.1051/epn/2019201 . S2CID  132721942.
• Кеннеди С., Бердик А. (июнь 2003 г.). «Остановка времени: что можно сделать за миллиардную долю секунды?».
• Нисоли М (июль 2019 г.). «Рождение аттохимии». Новости оптики и фотоники . 30 (7): 32–9. Бибкод : 2019OptPN..30...32N. дои :10.1364/ОПН.30.7.000032. S2CID  198445481.