Природный ядерный реактор деления — это месторождение урана , где происходят самоподдерживающиеся цепные ядерные реакции . Условия, при которых мог бы существовать природный ядерный реактор, были предсказаны в 1956 году Полом Куродой . [1] Остатки потухшего или ископаемого ядерного реактора деления , в котором в прошлом происходили самоподдерживающиеся ядерные реакции, проверяются путем анализа изотопных соотношений урана и продуктов деления (и стабильных дочерних нуклидов этих продуктов деления). ). Впервые это было обнаружено в 1972 году в Окло , Габон , исследователями из Французского комиссариата по атомной энергии (CEA) в условиях, очень похожих на предсказания Куроды.
Окло — единственное место, где, как известно, имело место это явление, и состоит из 16 участков с участками рудных слоев сантиметрового размера . Считается , что там самоподдерживающиеся реакции ядерного деления произошли примерно 1,7 миллиарда лет назад, во время статерийского периода палеопротерозоя , и продолжались в течение нескольких сотен тысяч лет, вероятно, в среднем за это время вырабатывалась менее 100 кВт тепловой энергии. [2] [3] [4] В ту эпоху жизнь на Земле состояла не более чем из водных одноклеточных организмов.
Габон был французской колонией, когда первые анализы недр были проведены CEA с базы MABA во Франсвиле, точнее, по его промышленному направлению, которое позже стало COGEMA , что привело в 1956 году к открытию месторождений урана в регионе. [5] [ нужна ссылка ] [ нужны разъяснения ]
Франция почти сразу же открыла шахты, которыми управляет «Компания по добыче урана во Франсвиле» (COMUF), для разработки ресурсов недалеко от деревни Мунана. После обретения независимости в 1960 году государство Габон получило небольшую долю прибыли компании.
«Феномен Окло» был открыт в июне 1972 года в лаборатории завода по обогащению урана в Пьерлате, Франция. Рутинный анализ пробы природного урана выявил небольшой, но аномальный дефицит урана 235 ( 235 U) 6 . Нормальная доля 235 U составляет 0,7202%, тогда как в этом образце она составила всего 0,7171%. Поскольку количества делящихся изотопов точно каталогизированы, это несоответствие необходимо было объяснить, поэтому CEA начало расследование на образцах со всех рудников, эксплуатируемых CEA во Франции, Габоне и Нигере, а также на всех стадиях переработки руды и очистки урана. .
При анализе урана и урана -235 производственный отдел CEA опирается на аналитическую лабораторию на заводе в Пьерлатте и на центральную лабораторию анализа и контроля CEA в Кадараше, возглавляемую Мишелем Нейи, где за масс-спектрометрический анализ отвечает Жан Франсуа Дозол.
Анализы, проведенные в Пьерлатте и Кадараше, показали, что уранаты магния (или желтые лепешки) из Габона имеют переменное, но постоянное обеднение 235 U. 7 июля 1972 года исследователи в Кадараше обнаружили аномалию в урановой руде из Окло в Габоне. Содержание 235 U в нем было значительно ниже обычного. [6] Изотопный анализ выявил причину обеднения 235 U: обедненный уран добывался из руды Окло в Габоне, добываемой COMUF. Затем в лабораториях Кадараша и Пьерлатта была проведена кампания систематического анализа (измерение содержания урана, измерение содержания изотопов). На образцах Окло аналитики Кадараша отметили обеднение 235 U ураната магния с завода в Мунане ( 235 U = 0,625%) и еще большее истощение ураната магния (Oklo M) ( 235 U = 0,440%): Oklo 310 и 311. в рудах содержание урана составляет 12% и 46% соответственно, а содержание урана -235 — 0,592% и 0,625%.
В этом контексте компания JF Dozol выступила с инициативой анализа ураната магния и образцов руды из Окло на масс-спектрометре с искровым источником AEI MS 702 (SSMS).
Преимуществом ССМС является его способность производить значительные количества ионов из всех элементов, присутствующих в электродах. Электроды, между которыми возникает искра, должны быть проводящими (для этого образцы Окло смешивали с серебром высокой чистоты). Все изотопы образца, от лития до урана, нанесены на фотопластинку. При рассмотрении пластины (см. ниже) Дж. Ф. Дозол особенно отметил очень высокое содержание урана в руде Окло 311:
- элементы присутствуют в значительных количествах с массами 85-105 и 130-150, что соответствует двум скачкам выходов деления 235 U. (Массовое распределение продуктов деления следует кривой «верблюжьего горба» с двумя максимумами),
- последние лантаноиды (от гольмия до лютеция) не обнаружены (после массы 166). В природе встречаются все 14 лантаноидов; в ядерном топливе, подвергшемся реакциям деления, изотопы последних лантаноидов не обнаруживаются.
Следующим шагом является изотопный анализ некоторых элементов на масс-спектрометре с термической ионизацией после химического разделения неодима и самария. Из первых анализов ураната Окло «М» и руды «Окло 311» становится ясно, что неодим и самарий имеют изотопный состав, гораздо более близкий к тому, который содержится в облученном топливе, чем к составу природного элемента. Обнаружение изотопов 142 Nd и 144 Sm, не образующихся при делении, указывает на то, что эти элементы присутствуют также в естественном состоянии, из чего можно вычесть их вклад. [7] [8]
Эти результаты были переданы ученому-нейтронисту Жан-Клоду Нималу (CEA Saclay), который оценил поток нейтронов, получаемый анализируемой пробой, исходя из ее дефицита 235 U. Это позволило оценить захват нейтронов изотопами 143 Nd и 145 Nd, приводящий к дополнительному образованию 144 Nd и 146 Nd соответственно. Это превышение необходимо вычесть, чтобы получить выходы деления урана-235. [9] Как видно из таблицы ниже, выходы деления (M) согласуются с результатами, скорректированными (C) на наличие природного неодима и захвата нейтронов. [10] [11]
Неодим, найденный в Окло, имеет изотопный состав, отличный от природного неодима: последний содержит 27% 142Nd , а в Окло - менее 6%. 142Nd не образуется в результате деления ; руда содержит как полученный в результате деления, так и природный неодим. Из этого содержания 142Nd мы можем вычесть природный неодим и получить доступ к изотопному составу неодима, полученного в результате деления 235U . Два изотопа 143Nd и 145Nd приводят к образованию 144Nd и 146Nd в результате захвата нейтронов, и этот избыток необходимо скорректировать (см. Выше), чтобы получить идеальное соответствие между этим исправленным изотопным составом и составом, полученным из выходов деления.
Аналогичные исследования изотопных отношений рутения в Окло обнаружили гораздо более высокие99
RU
концентрации, чем встречающиеся в природе (27–30% против 12,7%). Эту аномалию можно объяснить распадом99Тск99
RU
. На гистограмме нормальный природный изотоп рутения сравнивается с таковым для продукта деления рутения , который является результатом деления235
ты
с тепловыми нейтронами. Ясно, что делящийся рутений имеет другую изотопную сигнатуру. Уровень100
RU
в смеси продуктов деления мало, поскольку в результате деления образуются изотопы, богатые нейтронами , которые впоследствии бета-распад и100
RU
будет производиться в заметных количествах только в результате двойного бета-распада очень долгоживущих (период полураспада)7,1 × 10 18 лет) изотоп молибдена100
Мо . За время работы реакторов очень незначительное (около 0,17 частей на миллиард ) распад до100
RU
произойдет. Другие пути100
Производство Ру , такое как захват нейтронов в99
Ру или99
Tc (за которым быстро следует бета-распад) мог возникнуть только во время сильного потока нейтронов и, следовательно, прекратиться, когда остановилась цепная реакция деления.
Природный ядерный реактор в Окло образовался, когда богатое ураном месторождение полезных ископаемых было затоплено грунтовыми водами , которые могли выступать в качестве замедлителя нейтронов, образующихся в результате ядерного деления. Произошла цепная реакция , в результате которой образовалось тепло, из-за которого грунтовые воды выкипели; Однако без замедлителя, который мог бы замедлять нейтроны, реакция замедлялась или останавливалась. Таким образом, реактор имел отрицательный пустотный коэффициент реактивности, который использовался в качестве механизма безопасности в созданных человеком легководных реакторах . После остывания минерального осадка вода вернулась, и реакция возобновилась, совершая полный цикл каждые 3 часа. Циклы реакций деления продолжались сотни тысяч лет и закончились, когда постоянно уменьшающееся количество делящихся материалов в сочетании с накоплением нейтронных поглотителей больше не могло поддерживать цепную реакцию.
При делении урана обычно образуются пять известных изотопов газообразного продукта деления ксенона ; все пятеро были найдены в разной концентрации в остатках природного реактора. Концентрации изотопов ксенона, обнаруженные в минеральных образованиях 2 миллиарда лет спустя, позволяют рассчитать конкретные временные интервалы работы реактора: примерно 30 минут критичности с последующими 2 часами 30 минутами остывания (экспоненциально уменьшающееся остаточное тепло распада ). ), чтобы завершить 3-часовой цикл. [12] Ксенон-135 — самый сильный из известных нейтронных ядов. Однако он не производится непосредственно в заметных количествах, а скорее является продуктом распада йода-135 (или одного из его родительских нуклидов ). Ксенон-135 сам по себе нестабилен и распадается до цезия-135, если ему не позволить поглощать нейтроны. Хотя цезий-135 относительно долгоживущ, весь цезий-135, произведенный реактором Окло, с тех пор распался до стабильного бария-135 . Между тем, ксенон-136, продукт захвата нейтронов в ксеноне-135, распадается очень медленно за счет двойного бета-распада , и поэтому ученые смогли определить нейтронофизику этого реактора с помощью расчетов, основанных на этих соотношениях изотопов, почти через два миллиарда лет после того, как он прекратил деление. уран.
Ключевым фактором, сделавшим эту реакцию возможной, было то, что в то время, когда реактор стал критическим 1,7 миллиарда лет назад, делящийся изотоп235
ты
составлял около 3,1% природного урана, что сопоставимо с количеством, используемым в некоторых сегодняшних реакторах. (Остальные 96,9% были неделящимися.238
ты
и примерно 55 частей на миллион234
У. ) Потому что235
ты
имеет более короткий период полураспада , чем238
ты
и, таким образом, распадается быстрее, текущее содержание235
ты
в природном уране составляет всего 0,72%. Поэтому природный ядерный реактор на Земле больше невозможен без тяжелой воды и графита . [13]
Месторождения урановых руд Окло — единственные известные места, где существовали естественные ядерные реакторы. В других богатых урановых рудных телах в то время также было достаточно урана для поддержания ядерных реакций, но сочетание урана, воды и физических условий, необходимых для поддержания цепной реакции, было, насколько известно в настоящее время, уникальным для руды Окло. тела. Также возможно, что другие природные ядерные реакторы когда-то работали, но с тех пор были настолько геологически нарушены, что их невозможно было узнать, возможно, даже «разбавив» уран настолько, что соотношение изотопов больше не могло служить «отпечатком пальца». Только небольшая часть континентальной коры и ни одна часть океанической коры не достигает возраста месторождений в Окло или возраста, в течение которого изотопные соотношения природного урана позволяли бы протекать самоподдерживающуюся цепную реакцию с водой в качестве замедлителя.
Другим фактором, который, вероятно, способствовал запуску природного ядерного реактора Окло через 2 миллиарда лет, а не раньше, стало увеличение содержания кислорода в атмосфере Земли . [4] Уран естественным образом присутствует в горных породах Земли, и обилие делящихся235
ты
составлял не менее 3% или выше в любое время до запуска реактора. Уран растворим в воде только в присутствии кислорода . [ нужна цитата ] Таким образом, повышение уровня кислорода во время старения Земли могло привести к растворению урана и его переносу с грунтовыми водами в места, где могла накопиться достаточно высокая концентрация, образуя богатые урановые рудные тела. Без новой аэробной среды, доступной на Земле в то время, эти концентрации, вероятно, не могли бы иметь место.
Подсчитано, что ядерные реакции в уране в жилах размером от сантиметра до метра потребляют около пяти тонн235
ты
и повышенная температура до нескольких сотен градусов по Цельсию. [4] [14] Большинство нелетучих продуктов деления и актинидов за последние 2 миллиарда лет переместились в венах лишь на сантиметры. [4] Исследования показали, что это полезный природный аналог утилизации ядерных отходов. [15] Общий дефект массы от деления пяти тонн235
U составляет около 4,6 кг (10 фунтов). За время своего существования реактор произвел около 100 мегатонн тротила (420 ПДж) в виде тепловой энергии, включая нейтрино . Если не принимать во внимание деление плутония (которое составляет примерно треть случаев деления в ходе нормального выгорания в современных легководных реакторах, созданных человеком ), то выход продуктов деления составит примерно 129 килограммов (284 фунта) технеция-99 ( с момента распада на рутений-99), 108 килограммов (238 фунтов) циркония-93 (с момента распада на ниобий -93), 198 килограммов (437 фунтов) цезия-135 (с момента распада на барий-135, но реальная стоимость составляет вероятно, ниже, поскольку его родительский нуклид, ксенон-135, является сильным нейтронным ядом и поглощает нейтроны, прежде чем распасться на135
Cs
в некоторых случаях) 28 килограммов (62 фунта) палладия-107 (после распада на серебро), 86 килограммов (190 фунтов) стронция-90 (давно распавшегося до циркония) и 185 килограммов (408 фунтов) цезия- 137 (давно распавшийся до бария).
Природный реактор Окло использовался для проверки того, могла ли константа тонкой структуры атома α измениться за последние 2 миллиарда лет. Это связано с тем, что α влияет на скорость различных ядерных реакций. Например,149
см
захватывает нейтрон и становится150
см
, а поскольку скорость захвата нейтронов зависит от значения α, соотношение двух изотопов самария в образцах из Окло можно использовать для расчета значения α, полученного 2 миллиарда лет назад.
В нескольких исследованиях были проанализированы относительные концентрации радиоактивных изотопов, оставшихся в Окло, и большинство из них пришли к выводу, что ядерные реакции тогда были во многом такими же, как и сегодня, что означает, что α тоже была такой же. [16] [17] [18]
