Ацил-КоА-дегидрогеназы ( ACAD ) представляют собой класс ферментов , которые катализируют начальный этап каждого цикла β-окисления жирных кислот в митохондриях клеток . Их действие приводит к введению транс -двойной связи между C2 (α) и C3 (β) субстрата тиоэфира ацил-КоА . [1] Флавинадениндинуклеотид (FAD) является необходимым кофактором в дополнение к присутствию глутамата активного центра для функционирования фермента.
Следующая реакция представляет собой окисление жирной кислоты FAD с образованием тиоэфира α,β-ненасыщенной жирной кислоты кофермента А :
ACAD можно разделить на три отдельные группы на основе их специфичности к субстратам жирных кислот ацил-КоА с короткой, средней или длинной цепью. В то время как различные дегидрогеназы нацелены на жирные кислоты с различной длиной цепи, все типы ACAD механистически схожи. Различия в ферменте возникают на основе расположения активного центра вдоль аминокислотной последовательности. [2]
ACADs являются важным классом ферментов в клетках млекопитающих из-за их роли в метаболизме жирных кислот , присутствующих в потребляемых пищевых материалах. Действие этого фермента представляет собой первый шаг в метаболизме жирных кислот (процесс разрыва длинных цепей жирных кислот в молекулы ацетил-КоА). Дефицит этих ферментов связан с генетическими нарушениями, включающими окисление жирных кислот (т.е. нарушения обмена веществ). [3]
Ферменты ACAD были идентифицированы у животных (из которых существует 9 основных эукариотических классов), а также у растений, [4] нематод, [5] грибов, [6] и бактерий. [7] Пять из этих девяти классов участвуют в β-окислении жирных кислот (SCAD, MCAD, LCAD, VLCAD и VLCAD2), а остальные четыре участвуют в метаболизме аминокислот с разветвленной цепью (i3VD, i2VD, GD и iBD). Большинство ацил-КоА-дегидрогеназ являются α 4 гомотетрамерами , а в двух случаях (для субстратов жирных кислот с очень длинной цепью) они являются α 2 гомодимерами . Был обнаружен дополнительный класс ацил-КоА-дегидрогеназ, который катализирует реакции α,β-ненасыщенности с тиоэфирами стероид-КоА в определенных типах бактерий. [8] [9] Было показано, что этот класс ACAD образует гетеротетрамеры α2β2 , а не обычный гомотетрамер α4 , белковую архитектуру, которая развилась для того, чтобы приспособиться к гораздо большему субстрату стероид-КоА. [10] [11]
ACAD классифицируются как EC 1.3.99.3.
Среднецепочечная ацил-КоА-дегидрогеназа (MCAD) является наиболее известной структурой из всех ACAD и наиболее часто встречающимся дефицитным ферментом в классе, что приводит к метаболическим нарушениям у животных. [1] Этот белок является гомотетрамером, каждая субъединица которого содержит около 400 аминокислот и один эквивалент FAD на мономер. Тетрамер классифицируется как «димер димеров» с общим диаметром около 90 Å . [2]
Интерфейс между двумя мономерами одного димера ACAD содержит сайты связывания FAD и имеет обширные связывающие взаимодействия. Напротив, интерфейс между двумя димерами имеет меньше взаимодействий. Всего в тетрамере имеется 4 активных сайта, каждый из которых содержит одну молекулу FAD и сайт связывания субстрата ацил-КоА . Это дает в общей сложности четыре молекулы FAD и четыре сайта связывания субстрата ацил-КоА на фермент.
FAD связан между тремя доменами мономера, где доступна только нуклеотидная часть. Связывание FAD вносит значительный вклад в общую стабильность фермента . Субстрат ацил-КоА полностью связан внутри каждого мономера фермента. Активный центр выстлан остатками F252, T255, V259, T96, T99, A100, L103, Y375, Y375 и E376. Интересующая область внутри субстрата становится вклиненной между Glu 376 и FAD, выстраивая молекулы в идеальное положение для реакции. [1]
MCAD может связываться с довольно широким диапазоном длин цепей в субстрате ацил-КоА , однако исследования показывают, что его специфичность имеет тенденцию быть направленной на октаноил-КоА (C8-КоА). [12]
Была обнаружена новая архитектура фермента ACAD в некоторых видах бактерий, использующих стероиды ( Actinomycetota и Pseudomonadota ), которая участвует в утилизации вездесущих стероидных субстратов, таких как холестерин, патогенными организмами, такими как Mycobacterium tuberculosis . Генетически эта структура кодируется двумя отдельными генами ( открытыми рамками считывания ), которые образуют облигатный гетеротетрамический комплекс α 2 β 2. Скорее всего, эта структура возникла в результате эволюционного события, которое вызвало дупликацию генов и частичную потерю функции, поскольку половина остатков связывания кофактора FAD находится в каждом гене и образует полный сайт связывания только при их совместной экспрессии в виде комплекса. Вероятно, это позволило сайту связывания субстрата значительно открыться для размещения гораздо более крупных полициклических субстратов CoA, а не жирных кислот с различной длиной цепи.
Механизм ацил-КоА-дегидрогеназы осуществляется посредством элиминации E2 . Эта элиминация инициируется остатком глутамата , который, хотя и необходим для механизма, не сохраняется. [1]
Остаток появляется в широком диапазоне положений в различных типах фермента (это Glu 376 в MCAD). Остаток глутамата депротонирует про-R водород альфа- углерода . Водородная связь карбонильного кислорода субстрата как с 2'-OH боковой цепи рибитила FAD , так и с основной цепью NH ранее упомянутого остатка глутамата снижает pKa этого протона , что позволяет ему легко удаляться глутаматом. [1]
Поскольку альфа- углерод депротонируется, про-R-водород бета-углерода уходит в качестве гидрида в FAD в согласованном шаге. Он присоединяется к Re -поверхности FAD в положении N-5, и фермент удерживает FAD на месте посредством водородных связей с пиримидиновой частью и гидрофобных взаимодействий с диметилбензольной частью. Субстрат теперь трансформировался в α,β- ненасыщенный тиоэфир . [1]
Когда FAD подхватывает гидрид, карбонильный кислород, соседствующий с азотом N-1, становится отрицательно заряженным. Эти электроны находятся в резонансе с азотом N-1, распределяя и стабилизируя полученный отрицательный заряд. Заряд также стабилизируется водородными связями между интересующим кислородом и азотом и различными остатками внутри фермента. [1]
Дефицит ацил-КоА-дегидрогеназы приводит к снижению способности окислять жирные кислоты, тем самым указывая на метаболическую дисфункцию. Дефицит ацил-КоА-дегидрогеназы средней цепи ( MCADD ) хорошо известен и охарактеризован, поскольку он чаще всего встречается среди ацил-КоА-дегидрогеназ, что приводит к нарушениям окисления жирных кислот и потенциально опасным для жизни метаболическим заболеваниям . Некоторые симптомы дефицита ацил-КоА-дегидрогеназы средней цепи включают непереносимость голодания , гипогликемию и синдром внезапной детской смерти . Эти симптомы рассматриваются как напрямую связанные с неспособностью усваивать жиры . Непереносимость голодания и гипогликемия являются результатом неспособности получать энергию и производить сахар из жировых запасов, что является способом хранения большей части избыточной энергии у людей. Кроме того, жирные кислоты могут начать накапливаться в крови , снижая pH крови и вызывая ацидоз . [1]
MCAD связана с внезапной детской смертью . Примерно 90% случаев MCAD вызваны единственной точечной мутацией , при которой лизин в позиции 304 (Lys304) заменяется остатком глутамата , что препятствует нормальному функционированию фермента. [1] Сообщается, что каждый год 1 из 20 000 младенцев рождается с дефицитом его/ее среднецепочечных ацил-КоА-дегидрогеназ, вызванным мутацией. Мутация рецессивна , и часто родители детей , у которых есть дефицит, впоследствии могут быть диагностированы как носители. [3]
У людей наиболее распространенная естественная мутация в MCAD локализуется в аминокислотном остатке Lys-304. [1] Измененный остаток возникает в результате одноточечной мутации, в которой боковая цепь лизина заменяется глутаматом. Lys-304 обычно взаимодействует с окружающими аминокислотными остатками, образуя водородные связи с Gln-342, Asp-300 и Asp-346. Когда мутация приводит к тому, что глутамат занимает место лизина, в этом месте вводится дополнительный отрицательный заряд, что нарушает нормально возникающую водородную связь. Такое нарушение изменяет схему сворачивания фермента, в конечном итоге ставя под угрозу его стабильность и подавляя его функцию в окислении жирных кислот. [12] Эффективность мутировавшего белка примерно в 10 раз ниже, чем у естественного белка. [13] Это может привести к симптомам дефицита, перечисленным выше.
{{cite journal}}
: CS1 maint: несколько имен: список авторов ( ссылка )