stringtranslate.com

Долгоживущий продукт деления

Долгоживущие продукты деления (LLFP) — это радиоактивные материалы с длительным периодом полураспада (более 200 000 лет), полученные в результате ядерного деления урана и плутония . Из-за их стойкой радиотоксичности необходимо изолировать их от человека и биосферы и поместить в хранилища ядерных отходов на геологические периоды времени. В центре внимания данной статьи радиоизотопы ( радионуклиды ), образующиеся в реакторах деления .

Эволюция радиоактивности в ядерных отходах

Ядерное деление приводит к образованию продуктов деления , а также актинидов из ядер ядерного топлива , которые захватывают нейтроны, но не делятся, а также продуктов активации от нейтронной активации реактора или материалов окружающей среды.

Короткий срок

Высокая кратковременная радиоактивность отработавшего ядерного топлива обусловлена, главным образом, продуктами деления с коротким периодом полураспада . Радиоактивность смеси продуктов деления в основном обусловлена ​​короткоживущими изотопами, такими как 131 I и 140 Ba, примерно через четыре месяца наибольший вклад вносят 141 Ce, 95 Zr/ 95 Nb и 89 Sr, а примерно через два или три года наибольшую долю занимают 144 Ce/ 144 Pr, 106 Ru/ 106 Rh и 147 Pm. Отметим, что в случае выброса радиоактивности из энергетического реактора или отработанного топлива выбрасываются только некоторые элементы. В результате изотопная сигнатура радиоактивности сильно отличается от ядерного взрыва на открытом воздухе, при котором все продукты деления рассеиваются.

Среднеживущие продукты деления

После нескольких лет охлаждения большая часть радиоактивности приходится на продукты деления цезий-137 и стронций-90 , каждый из которых образуется примерно в 6% процессов деления и имеет период полураспада около 30 лет. Другие продукты деления с аналогичным периодом полураспада имеют гораздо меньшие выходы продуктов деления , меньшую энергию распада , а некоторые ( 151 Sm, 155 Eu, 113m Cd) также быстро разрушаются в результате захвата нейтронов, пока еще находятся в реакторе, поэтому не несут ответственности за большее количество продуктов деления. чем крошечная доля производства радиации в любой момент времени. Поэтому в период от нескольких лет до нескольких сотен лет после использования радиоактивность отработавшего топлива можно моделировать просто как экспоненциальный распад 137 Cs и 90 Sr. Их иногда называют среднеживущими продуктами деления. [1] [2]

Криптон-85 , третий по активности MLFP, представляет собой благородный газ , которому позволяют выйти во время текущей ядерной переработки ; однако его инертность означает, что он не концентрируется в окружающей среде, а диффундирует до однородной низкой концентрации в атмосфере. Отработанное топливо в США и некоторых других странах вряд ли будет перерабатываться в течение десятилетий после использования, и к тому времени большая часть 85 Kr уже разложится.

Актиниды

После того, как 137 Cs и 90 Sr распались до низких уровней, основная часть радиоактивности отработавшего топлива поступает не от продуктов деления, а от актинидов , особенно плутония-239 (период полураспада 24  тыс. лет назад ), плутония-240 (6,56 тыс. лет назад), америция-241. (432 года), америций-243 (7,37 тыс. лет), кюрий -245 (8,50 тыс. лет), кюрий-246 (4,73 тыс. лет). Их можно восстановить путем ядерной переработки (либо до, либо после распада большей части 137 Cs и 90 Sr) и подвергнуть делению, что дает возможность значительно снизить радиоактивность отходов в масштабе времени примерно от 10 3 до 10 5 лет. 239 Pu можно использовать в качестве топлива в существующих тепловых реакторах , но некоторые второстепенные актиниды , такие как 241 Am, а также неделящийся и менее воспроизводящий изотоп плутоний-242 лучше разрушаются в быстрых реакторах , подкритических реакторах с ускорительным приводом или термоядерном синтезе . реакторы . Америций-241 имеет промышленное применение и используется в детекторах дыма , поэтому его часто отделяют от отходов, поскольку цена за него делает такое разделение экономически выгодным.

Долгоживущие продукты деления

В масштабах более 10 5 лет продукты деления, в основном 99 Tc , снова составляют значительную часть оставшейся, хотя и более низкой радиоактивности, наряду с более долгоживущими актинидами, такими как нептуний-237 и плутоний-242 , если они не были уничтожены.

Наиболее распространенные долгоживущие продукты деления имеют общую энергию распада около 100–300 кэВ, только часть которой появляется в бета-частице; остальное теряется в нейтрино , которое не оказывает никакого эффекта. Напротив, актиниды претерпевают множественные альфа-распады , энергия каждого распада составляет около 4–5 МэВ.

Только семь продуктов деления имеют длительный период полураспада, и он намного превышает 30 лет, в диапазоне от 200 000 до 16 миллионов лет. Они известны как долгоживущие продукты деления (LLFP). Три имеют относительно высокую доходность около 6%, тогда как остальные имеют гораздо более низкую доходность. (В этот список из семи исключены изотопы с очень медленным распадом и периодом полураспада, превышающим возраст Вселенной, которые фактически стабильны и уже обнаружены в природе, а также несколько нуклидов, таких как технеций -98 и самарий -146, которые " «затененный» от бета-распада и может возникать только как продукты прямого деления, а не как продукты бета-распада более богатых нейтронами исходных продуктов деления. Затененные продукты деления имеют выходы порядка одной миллионной доли от йода-129.)

7 долгоживущих продуктов деления

Первые три имеют одинаковый период полураспада: от 200 до 300 тысяч лет; последние четыре имеют более длительный период полураспада, составляющий несколько миллионов лет.

  1. Технеций-99 производит наибольшее количество радиоактивности LLFP. Он излучает бета-частицы низкой и средней энергии, но не содержит гамма-лучей , поэтому представляет небольшую опасность при внешнем воздействии, но только при проглатывании. Однако химия технеция позволяет ему образовывать анионы ( пертехнетат , TcO 4 - ), которые относительно подвижны в окружающей среде.
  2. Олово-126 имеет большую энергию распада (из-за его короткого периода полураспада ) и является единственным LLFP, который испускает энергичное гамма-излучение , которое представляет опасность внешнего воздействия. Однако этот изотоп образуется в очень небольших количествах при делении тепловыми нейтронами , поэтому энергия в единицу времени от 126 Sn составляет всего около 5% от 99 Tc при делении U-235, или 20% от 65% U-235+35% Pu-239. Быстрое деление может дать более высокие выходы. Олово — инертный металл с небольшой подвижностью в окружающей среде, что помогает ограничить риски для здоровья от его радиации.
  3. Селен-79 производится с низкими выходами и излучает лишь слабое излучение. Его энергия распада в единицу времени должна составлять всего около 0,2% от энергии Tc-99.
  4. Цирконий-93 производится с относительно высоким выходом около 6%, но его распад в 7,5 раз медленнее, чем у Tc-99, а энергия распада всего на 30% больше; поэтому его производство энергии изначально составляет всего лишь 4% от количества Tc-99, хотя эта доля будет увеличиваться по мере распада Tc-99. 93 Zr действительно производит гамма-излучение, но очень низкой энергии, а цирконий относительно инертен в окружающей среде.
  5. Предшественник цезия-135, ксенон-135, производится с высокой скоростью деления, превышающей 6%, но является чрезвычайно мощным поглотителем тепловых нейтронов ( нейтронный яд ), так что большая часть его преобразуется в почти стабильный ксенон-136. прежде чем он сможет распасться на цезий-135. Если 90% 135 Xe разрушается, то энергия распада оставшегося 135 Cs в единицу времени первоначально будет лишь примерно на 1% меньше, чем у 99 Tc. В быстром реакторе может быть уничтожено меньше Хе-135.
    135 Cs — единственный щелочной или электроположительный LLFP; Напротив, основные среднеживущие продукты деления и второстепенные актиниды, кроме нептуния, все являются щелочными и имеют тенденцию оставаться вместе во время переработки; при использовании многих методов переработки, таких как использование солевого раствора или улетучивание соли, 135 Cs также останется в этой группе, хотя некоторые методы, такие как высокотемпературное улетучивание, могут его отделить. Часто щелочные отходы остекловывают с образованием высокоактивных отходов , которые включают 135 Cs.
    Цезий деления содержит не только 135 Cs, но также стабильный, но поглощающий нейтроны 133 Cs (который теряет нейтроны и образует 134 Cs , который является радиоактивным с периодом полураспада 2 года), а также обычный продукт деления 137 Cs , который не поглощает нейтроны. но он очень радиоактивен, что делает обращение с ним более опасным и сложным; по всем этим причинам утилизация 135 Cs путем трансмутации будет более сложной.
  6. Палладий-107 имеет очень длительный период полураспада, низкий выход (хотя выход при делении плутония выше, чем выход при делении урана-235 ) и очень слабое излучение. Его первоначальный вклад в излучение LLFP должен составлять всего лишь около одной 10000 для деления 235 U или 2000 для 65% 235 U+35% 239 Pu. Палладий — благородный металл и чрезвычайно инертен.
  7. Йод-129 имеет самый длинный период полураспада , 15,7 миллионов лет, и из-за более высокого периода полураспада, меньшей фракции деления и энергии распада он производит лишь около 1% интенсивности радиоактивности, как 99 Tc. Однако радиоактивный йод представляет собой непропорционально большую биологическую опасность, поскольку щитовидная железа концентрирует йод. Период полураспада 129 I почти в миллиард раз больше, чем у его более опасного родственного изотопа 131 I; следовательно, с более коротким периодом полураспада и более высокой энергией распада 131 I примерно в миллиард раз более радиоактивен, чем более долгоживущий 129 I. (Какое значение 131 I имеет в этом освещении LLFP, является спорным.)

Радиоактивность LLFP по сравнению

В общей сложности остальные шесть LLFP в отработавшем топливе теплового реактора первоначально выделяют лишь немногим более 10% энергии в единицу времени, как Tc-99 при делении U-235, или 25% при делении U-235 с 65% +35% Пу-239. Примерно через 1000 лет после использования топлива радиоактивность среднеживущих продуктов деления Cs-137 и Sr-90 падает ниже уровня радиоактивности Tc-99 или LLFP в целом. (Актиниды, если их не удалить, будут излучать больше радиоактивности, чем любой из них в этот момент.) Примерно через 1 миллион лет радиоактивность Tc-99 упадет ниже радиоактивности Zr-93, хотя неподвижность последнего означает, что он, вероятно, все еще остается меньшая опасность. Примерно через 3 миллиона лет энергия распада Zr-93 упадет ниже энергии распада I-129.

Ядерная трансмутация рассматривается как метод утилизации, в первую очередь для Tc-99 и I-129, поскольку они оба представляют наибольшую биологическую опасность и имеют самые большие сечения захвата нейтронов , хотя трансмутация все еще медленна по сравнению с делением актинидов в реакторе. Трансмутация также рассматривалась для Cs-135, но почти наверняка нецелесообразна для других LLFP. Учитывая, что стабильный цезий-133 также образуется при ядерном делении, и он, и продукт его нейтронной активации134
Cs — нейтронные яды , трансмутация135
Cs может потребовать разделения изотопов .99
Tc особенно привлекателен для трансмутации не только из-за нежелательных свойств разрушаемого продукта и относительно высокого сечения поглощения нейтронов, но и потому, что100
Tc быстро бета распадается до стабильного100
RU . Рутений не имеет радиоактивных изотопов с периодом полураспада, намного превышающим год, а цена рутения относительно высока, что затрудняет уничтожение99
Tc в потенциально прибыльный источник производства драгоценного металла из нежелательного сырья.

Рекомендации

  1. ^ Nuclear Wastes: Technologies for Separations and Transmutation. National Academies Press. 1996. ISBN 978-0-309-05226-9.
  2. ^ Zerriffi, Hisham; Makhijani, Annie (May 2000). "The Nuclear Alchemy Gamble: An Assessment of Transmutation as a Nuclear Waste Management Strategy". Institute for Energy and Environmental Research.
  3. ^ Plus radium (element 88). While actually a sub-actinide, it immediately precedes actinium (89) and follows a three-element gap of instability after polonium (84) where no nuclides have half-lives of at least four years (the longest-lived nuclide in the gap is radon-222 with a half life of less than four days). Radium's longest lived isotope, at 1,600 years, thus merits the element's inclusion here.
  4. ^ Specifically from thermal neutron fission of uranium-235, e.g. in a typical nuclear reactor.
  5. ^ Milsted, J.; Friedman, A. M.; Stevens, C. M. (1965). "The alpha half-life of berkelium-247; a new long-lived isomer of berkelium-248". Nuclear Physics. 71 (2): 299. Bibcode:1965NucPh..71..299M. doi:10.1016/0029-5582(65)90719-4.
    "The isotopic analyses disclosed a species of mass 248 in constant abundance in three samples analysed over a period of about 10 months. This was ascribed to an isomer of Bk248 with a half-life greater than 9 [years]. No growth of Cf248 was detected, and a lower limit for the β− half-life can be set at about 104 [years]. No alpha activity attributable to the new isomer has been detected; the alpha half-life is probably greater than 300 [years]."
  6. ^ This is the heaviest nuclide with a half-life of at least four years before the "sea of instability".
  7. ^ Excluding those "classically stable" nuclides with half-lives significantly in excess of 232Th; e.g., while 113mCd has a half-life of only fourteen years, that of 113Cd is eight quadrillion years.