Плутоний-238 (238
Пу
или Pu-238 ) — радиоактивный изотоп плутония с периодом полураспада 87,7 лет.
Плутоний-238 является очень мощным альфа-излучателем ; поскольку альфа-частицы легко блокируются, это делает изотоп плутония-238 пригодным для использования в радиоизотопных термоэлектрических генераторах (РИТЭГ) и радиоизотопных нагревательных устройствах . Плотность плутония-238 при комнатной температуре составляет около 19,8 г/см3. [3] Материал будет генерировать около 0,57 Вт на грамм 238 Pu. [4]
Критическая масса голой сферы металлического плутония-238 точно неизвестна, но ее расчетный диапазон составляет от 9,04 до 10,07 килограмма. [5]
Плутоний-238 был первым открытым изотопом плутония . Он был синтезирован Гленном Сиборгом и его коллегами в декабре 1940 года путем бомбардировки урана-238 дейтронами , в результате чего образовался нептуний-238 .
238
92У
+2
1ЧАС
→238
93Нп
+ 2
н
Изотоп нептуния затем подвергается β - распаду до плутония-238 с периодом полураспада 2,12 дня: [6]
238
93Нп
→238
94Пу
+
е−
+
ν
е
Плутоний-238 естественным образом распадается до урана-234 , а затем далее по ряду радия до свинца-206 . Исторически большая часть плутония-238 была произведена компанией Savannah River в их оружейном реакторе путем облучения нептуния-237 (период полураспада2,144 млн лет назад ) с нейтронами. [7]
237
93Нп
+
н
→238
93Нп
Нептуний-237 является побочным продуктом производства оружейного материала плутония-239 , и когда объект был закрыт в 1988 году, 238 Pu был смешан примерно с 16% 239 Pu. [8]
Плутоний был впервые синтезирован в 1940 году и выделен в 1941 году химиками Калифорнийского университета в Беркли. [9] [10]
Манхэттенский проект начался вскоре после открытия, причем большинство ранних исследований (до 1944 года) проводились с использованием небольших образцов, изготовленных с использованием больших циклотронов в Радиационной лаборатории Беркли и Университете Вашингтона в Сент-Луисе . [11]
Большая часть трудностей, с которыми пришлось столкнуться в ходе Манхэттенского проекта, касалась производства и тестирования ядерного топлива. В конечном итоге было установлено, что и уран , и плутоний являются расщепляющимися , но в каждом случае их приходилось очищать, чтобы выбрать изотопы, подходящие для атомной бомбы . [12]
С началом Второй мировой войны исследовательские группы были поджимали во времени. Микрограммы плутония были получены циклотронами в 1942 и 1943 годах. Осенью 1943 года Роберт Оппенгеймер, как говорят, сказал: «существует только двадцатая часть миллиграмма». [11]
По его просьбе Радиационная лаборатория в Беркли к концу октября 1943 года предоставила 1,2 мг плутония, большая часть которого была доставлена в Лос-Аламос для проведения там теоретических работ. [11]
Второй в мире реактор, графитовый реактор X-10, построенный на секретном объекте в Оук-Ридже , был полностью введен в эксплуатацию в 1944 году. В ноябре 1943 года, вскоре после его первоначального запуска, он смог произвести мизерные 500 мг. Однако этот плутоний был смешан с большим количеством уранового топлива и предназначался для близлежащего опытного завода по химической переработке для разделения изотопов (обогащения). Граммовые количества плутония не были доступны до весны 1944 года. [13]
Промышленное производство плутония началось только в марте 1945 года, когда вступил в эксплуатацию реактор B на объекте в Хэнфорде . [12]
Хотя образцы плутония были доступны в небольших количествах и с ними работали исследователи, никто не знал, какие последствия для здоровья это может иметь. [12]
В 1944 году произошли несчастные случаи при работе с плутонием, что вызвало тревогу у руководства Манхэттенского проекта, поскольку загрязнение внутри и снаружи лабораторий становилось проблемой. [12] В августе 1944 года химику Дональду Мастику в лицо брызнули жидким хлоридом плутония , из-за чего он случайно проглотил немного. [12] [14] Мазки из носа, взятые у исследователей плутония, показали, что плутоний вдыхался. [12] [15] Ведущий химик Манхэттенского проекта Гленн Сиборг , первооткрыватель многих трансурановых элементов, включая плутоний, настоятельно рекомендовал разработать программу безопасности для исследований плутония. В служебной записке Роберту Стоуну в Чикагской метеорологической лаборатории Сиборг написал, что «программа по отслеживанию пути плутония в организме должна быть начата как можно скорее... [с] наивысшим приоритетом». [16] Эта записка была датирована 5 января 1944 года, до многих случаев заражения 1944 года в здании D, где работал Мастик. [11] Позже Сиборг утверждал, что он вовсе не намеревался подразумевать эксперименты на людях в этой записке, и он узнал о его применении на людях гораздо позже из-за разграничения секретной информации . [11]
С обогащенным плутонием-239 бомбового качества , предназначенным для критических исследований и для производства атомного оружия, плутоний-238 использовался в ранних медицинских экспериментах, поскольку он непригоден в качестве топлива для атомного оружия. Однако 238 Pu гораздо опаснее 239 Pu из-за своего короткого периода полураспада и сильного альфа-излучателя. Вскоре было обнаружено, что плутоний выводится с очень медленной скоростью, накапливаясь в подопытных, участвовавших в ранних экспериментах на людях . Это привело к серьезным последствиям для здоровья пациентов.
С 10 апреля 1945 года по 18 июля 1947 года восемнадцать человек были введены плутонием в рамках Манхэттенского проекта. Введенные дозы варьировались от 0,095 до 5,9 микрокюри (мкКи). [12]
Альберту Стивенсу , после (ошибочного) диагноза терминальной стадии рака, который, казалось, затронул многие органы, в 1945 году без его осознанного согласия ввели плутоний . Его называли пациентом CAL-1, а плутоний состоял из 3,5 мкКи 238 Pu и 0,046 мкКи 239 Pu, что дало ему начальную нагрузку на организм в 3,546 мкКи (131 кБк ) общей активности. [17] [12] Тот факт, что у него был высокорадиоактивный плутоний-238 (полученный в 60-дюймовом циклотроне в Лаборатории Крокера путем дейтронной бомбардировки природного урана) [17], в значительной степени способствовал его долгосрочной дозе. Если бы весь плутоний, введенный Стивенсу, был долгоживущим 239 Pu, который использовался в аналогичных экспериментах того времени, пожизненная доза Стивенса была бы значительно меньше. Короткий период полураспада 238 Pu , составляющий 87,7 лет, означает, что большое количество этого радионуклида распалось за время нахождения в организме человека, особенно по сравнению с периодом полураспада 239 Pu, составляющим 24 100 лет.
После того, как его первоначальная «раковая» операция удалила множество нераковых «опухолей», Стивенс прожил около 20 лет после экспериментальной дозы плутония, прежде чем скончался от болезни сердца; он получил самую высокую известную накопленную дозу радиации среди всех пациентов-людей. [11] Современные расчеты его поглощённой дозы за всю жизнь дают значительную общую сумму в 64 Зв (6400 бэр). [11]
Первым применением 238 Pu было его использование в компонентах ядерного оружия , созданных в Mound Laboratories для Lawrence Radiation Laboratory (теперь Lawrence Livermore National Laboratory ). Mound был выбран для этой работы из-за его опыта в производстве инициатора Urchin на полонии-210 и его работы с несколькими тяжелыми элементами в программе Reactor Fuels. Двое ученых Mound провели 1959 год в Лоуренсе в совместной разработке, пока в Mound строилось Специальное металлургическое здание для размещения проекта. Между тем, первый образец 238 Pu прибыл в Mound в 1959 году. [18]
Проект по созданию оружия предусматривал производство около 1 кг/год 238 Pu в течение 3 лет. Однако компонент 238 Pu [необходимо уточнение] не мог быть произведен в соответствии со спецификациями, несмотря на 2-летние усилия, начатые в Маунде в середине 1961 года. Максимальные усилия были предприняты при 3 сменах в день, 6 дней в неделю, и наращивании производства 238 Pu в Саванна - Ривер в течение следующих трех лет до примерно 20 кг/год. Ослабление спецификаций привело к повышению производительности примерно на 3%, [ необходимо уточнение ], и производство, наконец, началось в 1964 году. [ необходима цитата ]
Начиная с 1 января 1957 года изобретатели РИТЭГ из компании Mound Laboratories Джордан и Бирден работали по контракту с Корпусом связи армии США (R-65-8-998 11-SC-03-91) с целью проведения исследований радиоактивных материалов и термопар, пригодных для прямого преобразования тепла в электрическую энергию с использованием полония-210 в качестве источника тепла.
В 1961 году капитан RT Carpenter выбрал 238 Pu в качестве топлива для первого RTG (радиоизотопного термоэлектрического генератора), который должен был быть запущен в космос в качестве вспомогательного источника питания для навигационного спутника ВМС Transit IV. К 21 января 1963 года решение о том, какой изотоп будет использоваться в качестве топлива для больших RTG для программ NASA, еще не было принято. [19]
В начале 1964 года ученые Mound Laboratories разработали другой метод изготовления компонента оружия, который привел к эффективности производства около 98%. [20] Это сделало излишки производства 238 Pu в Саванна-Ривер доступными для использования в космической электроэнергии как раз вовремя, чтобы удовлетворить потребности РТГ SNAP-27 на Луне, космического корабля Pioneer, марсианских посадочных модулей Viking , большего количества навигационных спутников Transit Navy (предшественников сегодняшнего GPS ) и двух космических кораблей Voyager , для которых все источники тепла 238 Pu были изготовлены в Mound Laboratories. [21]
Радиоизотопные нагреватели использовались в исследовании космоса, начиная с радиоизотопных нагревателей Apollo (ALRH), которые обогревали сейсмический эксперимент, размещенный на Луне в ходе миссии Apollo 11 и на нескольких луноходах и марсоходах , и заканчивая 129 LWRHU, обогревавшими эксперименты на космическом аппарате Galileo . [22]
В конце 1964 года было завершено строительство дополнительного объекта по производству компонентов оружия в Специальном металлургическом здании для изготовления топлива-источника тепла 238 Pu. В 1969 году в Исследовательском здании также была установлена временная установка по производству топлива для изготовления транзитного топлива. После завершения проекта по изготовлению компонентов оружия Специальное металлургическое здание, прозванное «Змеиной горой» из-за трудностей, возникших при обращении с большими количествами 238 Pu, прекратило работу 30 июня 1968 года, а операции с 238 Pu были переданы новому Зданию по переработке плутония, [ где? ] специально спроектированному и построенному для обращения с большими количествами 238 Pu. Плутонию-238 присвоен самый высокий относительный номер опасности (152) из всех 256 радионуклидов, оцененных Карлом З. Морганом и др. в 1963 году. [23]
В Соединенных Штатах, когда плутоний-238 стал доступен для невоенного использования, были предложены и испытаны многочисленные приложения, включая программу кардиостимуляторов , которая началась 1 июня 1966 года совместно с NUMEC. [24] Последний из этих блоков был имплантирован в 1988 году, поскольку литиевые кардиостимуляторы, которые имели ожидаемый срок службы 10 или более лет без недостатков, связанных с проблемами радиации и нормативными препятствиями, сделали эти блоки устаревшими. [25]
По состоянию на 2007 год [обновлять]в США из 139 первоначальных получателей кардиостимуляторов на атомном топливе в живых оставалось девять человек. [26] Когда эти люди умирают, предполагается, что кардиостимуляторы извлекаются и отправляются в Лос-Аламос, где извлекается плутоний. [27]
В письме в New England Journal of Medicine, в котором обсуждается женщина, получившая Numec NU-5 несколько десятилетий назад, который работает непрерывно, несмотря на первоначальную цену в 5000 долларов, что эквивалентно 23 000 долларов в ценах 2007 года, последующие расходы составили около 19 000 долларов по сравнению с 55 000 долларов за работающий от батареи кардиостимулятор. [26]
Еще одним ядерным кардиостимулятором был Medtronics «Laurens-Alcatel Model 9000». [28] Около 1600 ядерных кардиостимуляторов и/или батарейных сборок были обнаружены по всей территории Соединенных Штатов и подлежат восстановлению группой проекта по восстановлению источников вне места эксплуатации (OSRP) в Лос-Аламосской национальной лаборатории (LANL). [29]
Реакторный плутоний из отработанного ядерного топлива содержит различные изотопы плутония . 238 Pu составляет всего один или два процента, но он может быть ответственен за большую часть кратковременного тепла распада из-за его короткого периода полураспада по сравнению с другими изотопами плутония. Реакторный плутоний не пригоден для производства 238 Pu для РИТЭГов, поскольку для этого потребуется сложное разделение изотопов .
Чистый плутоний-238 получают путем нейтронного облучения нептуния -237 , [30] одного из второстепенных актинидов , которые могут быть извлечены из отработанного ядерного топлива во время переработки , или путем нейтронного облучения америция в реакторе. [31] Мишени очищаются химически, включая растворение в азотной кислоте для извлечения плутония-238. 100-килограммовый образец топлива легководного реактора , который облучался в течение трех лет, содержит всего около 700 граммов (0,7% по весу) нептуния-237, который необходимо извлечь и очистить. Значительные количества чистого 238 Pu также могут быть получены в ториевом топливном цикле . [32]
В США Инициатива по системам космической и оборонной энергетики Министерства энергетики США Управления ядерной энергетики обрабатывает 238 Pu, поддерживает его хранение, а также разрабатывает, производит, транспортирует и управляет безопасностью радиоизотопных энергетических и нагревательных установок как для космических исследований , так и для космических аппаратов национальной безопасности . [33] По состоянию на март 2015 года в общей сложности 35 килограммов (77 фунтов) 238 Pu были доступны для использования в гражданских космических аппаратах. Из этого запаса 17 кг (37 фунтов) оставались в состоянии, соответствующем спецификациям NASA для подачи энергии. Часть этого пула 238 Pu использовалась в многоцелевом радиоизотопном термоэлектрическом генераторе (MMRTG) для миссии Mars Rover 2020 года и двух дополнительных MMRTG для предполагаемой миссии NASA 2024 года. После этого останется 21 кг (46 фунтов), в том числе примерно 4 кг (8,8 фунта), едва соответствующие спецификациям NASA. Поскольку изотопное содержание в материале со временем теряется из-за радиоактивного распада во время хранения, этот запас можно было бы привести в соответствие со спецификациями НАСА, смешав его с меньшим количеством свежепроизведенного 238 Pu с более высоким содержанием изотопа и, следовательно, плотностью энергии. [34]
Соединенные Штаты прекратили производство большого количества 238 Pu с закрытием реакторов Savannah River Site в 1988 году. [35] [36] [37] С 1993 года весь 238 Pu, используемый в американских космических аппаратах, был закуплен в России. Всего было закуплено 16,5 килограммов (36 фунтов), но Россия больше не производит 238 Pu, а ее собственные поставки, как сообщается, на исходе. [38] [39]
В феврале 2013 года небольшое количество 238 Pu было успешно произведено на высокопоточном изотопном реакторе в Ок-Ридже [40] , а 22 декабря 2015 года они сообщили о производстве 50 граммов (1,8 унции) 238 Pu. [41] [42]
В марте 2017 года Ontario Power Generation (OPG) и ее венчурное подразделение Canadian Nuclear Partners объявили о планах по производству 238 Pu в качестве второго источника для NASA. Стержни, содержащие нептуний-237 [43], будут изготовлены Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) в штате Вашингтон и отправлены на Darlington Nuclear Generating Station OPG в Кларингтоне, Онтарио , Канада, где они будут облучены нейтронами внутри активной зоны реактора для производства 238 Pu. [44] [45]
В январе 2019 года сообщалось, что некоторые автоматизированные аспекты его производства были внедрены в Национальной лаборатории Оук-Ридж в Теннесси, что, как ожидается, утроит количество гранул плутония, производимых каждую неделю. [46] Теперь ожидается, что скорость производства увеличится с 80 гранул в неделю до примерно 275 гранул в неделю, что составит около 400 граммов в год. [46] Теперь цель состоит в том, чтобы оптимизировать и масштабировать процессы, чтобы производить в среднем 1,5 кг (3,3 фунта) в год к 2025 году. [47] [45]
Основное применение 238 Pu — в качестве источника тепла в радиоизотопных термоэлектрических генераторах (РИТЭГ). РИТЭГ был изобретен в 1954 году учеными из Маунда Кеном Джорданом и Джоном Бирденом, которые были включены в Национальный зал славы изобретателей в 2013 году. [48] Они немедленно создали рабочий прототип, используя источник тепла 210 Po, и 1 января 1957 года заключили контракт с Корпусом связи армии (R-65-8-998 11-SC-03-91) на проведение исследований радиоактивных материалов и термопар, подходящих для прямого преобразования тепла в электрическую энергию с использованием полония-210 в качестве источника тепла.
В 1966 году исследование, представленное SAE International, описало потенциал использования плутония-238 в радиоизотопных энергетических подсистемах для применения в космосе. Это исследование было сосредоточено на использовании преобразования энергии через цикл Ренкина , цикл Брайтона , термоэлектрическое преобразование и термоионное преобразование с плутонием-238 в качестве основного нагревательного элемента. Тепло, подаваемое нагревательным элементом плутония-238, было постоянным в режиме 400 °C и 1000 °C, но будущие технологии могут достичь верхнего предела в 2000 °C, что еще больше увеличит эффективность энергетических систем. Исследование цикла Ренкина показало эффективность от 15 до 19% при входной температуре турбины 1800 R , тогда как цикл Брайтона показал эффективность более 20% при входной температуре 2000 R. Термоэлектрические преобразователи показали низкую эффективность (3-5%), но высокую надежность. Термоионное преобразование может обеспечить эффективность, аналогичную циклу Брайтона, если будут достигнуты соответствующие условия. [49]
Технология RTG была впервые разработана в Лос-Аламосской национальной лаборатории в 1960-х и 1970-х годах для обеспечения электропитания радиоизотопного термоэлектрического генератора для кардиостимуляторов . Из 250 кардиостимуляторов на плутонии , произведенных Medtronic , двадцать два все еще находились в эксплуатации более двадцати пяти лет спустя, что не под силу ни одному кардиостимулятору с батарейным питанием. [50]
Эта же технология питания РИТЭГ использовалась в космических аппаратах, таких как Pioneer 10 и 11 , Voyager 1 и 2 , Cassini-Huygens и New Horizons , а также в других устройствах, таких как Mars Science Laboratory и Mars 2020 Perseverance Rover , для долгосрочной ядерной генерации энергии. [51]