Ксенон-135 ( 135 Xe ) — нестабильный изотоп ксенона с периодом полураспада около 9,2 часов. 135 Xe — продукт деления урана , и это самый мощный из известных поглощающих нейтроны ядерных ядов (2 миллиона барн ; [1] до 3 миллионов барн [1] в условиях реактора [2] ), оказывающий значительное влияние на работу ядерного реактора . Конечный выход ксенона-135 при делении составляет 6,3%, хотя большая его часть приходится на теллур-135 и иод-135 , полученные в результате деления .
В типичном ядерном реакторе, работающем на уране-235 , присутствие 135 Xe в качестве продукта деления представляет проблемы для проектировщиков и операторов из-за его большого сечения поглощения нейтронов . Поскольку поглощающие нейтроны могут ухудшить способность ядерного реактора увеличивать мощность, реакторы проектируются так, чтобы смягчать этот эффект, а операторы обучаются предвидеть и реагировать на эти переходные процессы. Эта практика восходит к первым реакторам деления , построенным в рамках Манхэттенского проекта во время Второй мировой войны . Энрико Ферми подозревал, что 135 Xe будет действовать как мощный нейтронный яд, и последовал совету Эмилио Сегре , связавшись со своим учеником Цзянь-Шюн Ву . Неопубликованная статья Ву о 135 Xe подтвердила догадку Ферми о том, что он поглощал нейтроны и был причиной сбоев в работе реактора B, который тогда использовался в Хэнфорде , штат Вашингтон , для получения плутония для американской имплозивной бомбы . [3] [4]
В периоды работы в устойчивом состоянии при постоянном уровне потока нейтронов концентрация 135 Xe нарастает до своего равновесного значения для этой мощности реактора примерно за 40–50 часов. Когда мощность реактора увеличивается, концентрация 135 Xe сначала уменьшается, поскольку выгорание увеличивается на новом более высоком уровне мощности. Поскольку 95% продукции 135 Xe происходит за счет распада 135 I , период полураспада которого составляет 6,57 часа, продукция 135 Xe остается постоянной; в этот момент концентрация 135 Xe достигает минимума. Затем концентрация увеличивается до нового равновесного уровня (точнее, уровня устойчивого состояния) для нового уровня мощности примерно за 40–50 часов. В течение первых 4–6 часов после изменения мощности величина и скорость изменения концентрации зависят от начального уровня мощности и от величины изменения уровня мощности; изменение концентрации 135 Xe больше для большего изменения уровня мощности. Когда мощность реактора уменьшается, процесс меняется на обратный. [5]
Йод-135 является продуктом деления урана с выходом около 6% (включая также 135I, который образуется почти сразу же при распаде теллура-135, полученного при делении). [6] Этот 135I распадается с периодом полураспада 6,57 часа до 135Xe . Таким образом, в работающем ядерном реакторе 135Xe непрерывно производится. 135Xe имеет очень большое сечение поглощения нейтронов, поэтому в среде с высоким потоком нейтронов активной зоны ядерного реактора 135Xe вскоре поглощает нейтрон и становится фактически стабильным136
Xe . (Период полураспада136
Xe составляет > 1021 лет, и он не рассматривается как радиоизотоп.) Таким образом, примерно через 50 часов концентрация 135Xe достигает равновесия, при котором его создание в результате распада 135I уравновешивается его разрушением в результате поглощения нейтронов.
Когда мощность реактора снижается или останавливается путем введения поглощающих нейтроны регулирующих стержней, поток нейтронов реактора снижается, и равновесие первоначально смещается в сторону более высокой концентрации 135 Xe. Концентрация 135 Xe достигает пика примерно через 11,1 часа после снижения мощности реактора. Поскольку период полураспада 135 Xe составляет 9,2 часа, концентрация 135 Xe постепенно снижается до низких уровней в течение 72 часов.
Временно высокий уровень 135 Xe с его высоким сечением поглощения нейтронов затрудняет повторный запуск реактора в течение нескольких часов. Поглощающий нейтроны 135 Xe действует как стержень управления, снижая реактивность. Невозможность запуска реактора из-за воздействия 135 Xe иногда называют запуском, исключаемым ксеноном, и говорят, что реактор «отравлен». [7] Период времени, в течение которого реактор не может преодолеть воздействие 135 Xe, называется «временем мертвого хода ксенона».
Если имеется достаточно полномочий по контролю реактивности , реактор можно перезапустить, но переходный процесс выгорания ксенона должен тщательно контролироваться. По мере извлечения стержней управления и достижения критичности поток нейтронов увеличивается на много порядков, и 135 Xe начинает поглощать нейтроны и трансмутировать в136
Xe . Реактор сжигает ядерный яд. По мере того, как это происходит, реактивность и поток нейтронов увеличиваются, и стержни управления должны быть постепенно повторно вставлены, чтобы противостоять потере поглощения нейтронов 135Xe . В противном случае поток нейтронов реактора будет продолжать увеличиваться, сжигая еще больше ксенонового яда, на пути к неконтролируемой критичности . Постоянная времени для этого переходного процесса выгорания зависит от конструкции реактора, истории уровня мощности реактора за последние несколько дней и новой настройки мощности. Для типичного шага с 50% мощности до 100% концентрация 135Xe падает примерно за 3 часа. [8]
Отравление ксеноном стало одним из факторов, способствовавших Чернобыльской катастрофе ; во время снижения мощности сочетание ошибки оператора и отравления ксеноном привело к падению тепловой мощности реактора до уровня, близкого к уровню отключения. Последовавшие за этим усилия экипажа по восстановлению мощности привели реактор в крайне небезопасную конфигурацию. Неисправность в системе SCRAM ввела положительную реактивность, вызвав тепловой переходный процесс и паровой взрыв, который разорвал реактор на части.
Реакторы, использующие непрерывную переработку, как и многие конструкции реакторов на расплавленных солях, могут извлекать 135 Xe из топлива и избегать этих эффектов. Реакторы на жидком топливе не могут создавать неоднородность ксенона, поскольку топливо может свободно смешиваться. Кроме того, эксперимент с реактором на расплавленных солях продемонстрировал, что распыление жидкого топлива в виде капель через газовое пространство во время рециркуляции может позволить ксенону и криптону покинуть топливные соли. Удаление 135 Xe из-под воздействия нейтронов улучшает нейтронную экономичность, но заставляет реактор производить больше долгоживущего продукта деления 135 Cs . Долгоживущий (но в 76000 раз менее радиоактивный) цезий-135 конденсируется в отдельной емкости после распада 135Xe и физически отделен от цезия-137 ( 137Cs ), период полураспада которого составляет 30,05 лет, образующегося в топливе, и с ними практично работать отдельно (выход деления для обоих составляет приблизительно 6%).
Атом 135Xe , который не захватывает нейтрон, претерпевает бета-распад до 135Cs , одного из 7 долгоживущих продуктов деления , в то время как 135Xe , который захватывает нейтрон, становится почти стабильным 136Xe .
Вероятность захвата нейтрона до распада меняется в зависимости от потока нейтронов, который сам по себе зависит от типа реактора, обогащения топлива и уровня мощности; а соотношение 135 Cs / 136 Xe переключает свою преобладающую ветвь очень близко к обычным условиям реактора. Оценки доли 135 Xe во время стационарной работы реактора, которая захватывает нейтрон, включают 90%, [9] 39%–91% [10] и «практически все». [11] Например, в (довольно высоком) потоке нейтронов 10 14 н·см −2 ·с −1 , сечение ксенона σ =2,65 × 10 −18 см 2 (2,65 × 10 6 барн) приведет к вероятности захвата2,65 × 10−4 с −1 , что соответствует периоду полураспада около одного часа. По сравнению с периодом полураспада 135 Xe, равным 9,17 часа, это почти десятикратное отношение означает, что в таких условиях практически весь 135 Xe захватит нейтрон до распада. Но если поток нейтронов уменьшить до одной десятой этого значения, как в реакторах CANDU , отношение будет 50-50, и половина 135 Xe распадется до 135 Cs до захвата нейтрона.
136Xe , образующийся в результате захвата нейтронов, в конечном итоге становится частью стабильного ксенона деления , который также включает 134Xe , 132Xe и 131Xe , образующиеся в результате деления и бета-распада , а не захвата нейтронов.
Ядра 133 Xe, 137 Xe и 135 Xe, которые не захватили нейтрон, все бета-распадаются до изотопов цезия . Деление производит 133 Xe, 137 Xe и 135 Xe примерно в равных количествах, но после захвата нейтрона цезий деления содержит более стабильный 133 Cs (который, однако, может стать 134 Cs при дальнейшей активации нейтронами ) и высокорадиоактивный 137 Cs , чем 135 Cs .
Большие тепловые реакторы с низкой связью потоков между областями могут испытывать пространственные колебания мощности [12] из-за неравномерного присутствия ксенона-135. Пространственные колебания мощности, вызванные ксеноном, возникают в результате быстрых возмущений распределения мощности, которые приводят к тому, что распределение ксенона и йода не совпадает по фазе с возмущенным распределением мощности. Это приводит к сдвигу распределений ксенона и йода, что заставляет распределение мощности изменяться в противоположном направлении от начального возмущения.
Мгновенная скорость производства ксенона-135 зависит от концентрации йода-135 и, следовательно, от локальной истории потока нейтронов. С другой стороны, скорость разрушения ксенона-135 зависит от мгновенного локального потока нейтронов.
Сочетание задержки генерации и высокого сечения захвата нейтронов оказывает разнообразное воздействие на работу ядерного реактора. Механизм описывается в следующих четырех шагах.
При небольшом изменении общего уровня мощности эти колебания могут существенно изменить локальные уровни мощности. Это колебание может остаться незамеченным и достичь опасных локальных уровней потока, если контролируется только общая мощность активной зоны. Поэтому большинство реакторов PWR используют тандемные нейтронные детекторы excore с диапазоном мощности для отдельного контроля верхней и нижней половин активной зоны.