Термины гликаны и полисахариды определяются ИЮПАК как синонимы, означающие «соединения, состоящие из большого количества моносахаридов, связанных гликозидно». [1] Однако на практике термин гликан может также использоваться для обозначения углеводной части гликоконъюгата , такого как гликопротеин , гликолипид или протеогликан , даже если углевод представляет собой только олигосахарид . [ 2] Гликаны обычно состоят исключительно из O-гликозидных связей моносахаридов. Например, целлюлоза представляет собой гликан (или, если быть более точным, глюкан ), состоящий из β-1,4-связанной D -глюкозы, а хитин представляет собой гликан, состоящий из β-1,4-связанного N -ацетил- D -глюкозамина. Гликаны могут быть гомо- или гетерополимерами остатков моносахаридов и могут быть линейными или разветвленными.
Гликаны можно обнаружить прикрепленными к белкам, как в гликопротеинах и протеогликанах. В целом, они находятся на внешней поверхности клеток. O- и N-связанные гликаны очень распространены у эукариот , но также могут быть обнаружены, хотя и реже, у прокариот .
N-связанные гликаны присоединены в эндоплазматическом ретикулуме к азоту (N) в боковой цепи аспарагина (Asn) в секвоне . Секвоном является последовательность Asn-X-Ser или Asn-X-Thr, где X — любая аминокислота, кроме пролина , а гликан может состоять из N -ацетилгалактозамина , галактозы , нейраминовой кислоты , N -ацетилглюкозамина , фукозы , маннозы и других моносахаридов.
У эукариот N-связанные гликаны образуются из ядра 14- сахарной единицы, собранной в цитоплазме и эндоплазматическом ретикулуме . Сначала два остатка N -ацетилглюкозамина присоединяются к долихолмонофосфату , липиду, на внешней стороне мембраны эндоплазматического ретикулума. Затем к этой структуре добавляются пять остатков маннозы. В этот момент частично законченный ядро гликана переворачивается через мембрану эндоплазматического ретикулума, так что теперь он находится внутри ретикулярного просвета. Затем сборка продолжается внутри эндоплазматического ретикулума с добавлением еще четырех остатков маннозы. Наконец, к этой структуре добавляются три остатка глюкозы. После полной сборки гликан переносится единым блоком с помощью гликозилтрансферазы олигосахарилтрансферазы в зарождающуюся пептидную цепь внутри ретикулярного просвета. Таким образом, эта основная структура N-связанных гликанов состоит из 14 остатков (3 глюкозы, 9 маннозы и 2 N -ацетилглюкозамина).
Изображение: https://www.ncbi.nlm.nih.gov/books/bv.fcgi?rid=glyco.figgrp.469
Темные квадраты — N -ацетилглюкозамин; светлые круги — манноза; темные треугольники — глюкоза.
После переноса в зарождающуюся пептидную цепь N-связанные гликаны, как правило, подвергаются обширным реакциям процессинга, в ходе которых удаляются три остатка глюкозы, а также несколько остатков маннозы, в зависимости от рассматриваемого N-связанного гликана. Удаление остатков глюкозы зависит от правильного сворачивания белка. Эти реакции процессинга происходят в аппарате Гольджи . Реакции модификации могут включать добавление фосфатной или ацетильной группы к сахарам или добавление новых сахаров, таких как нейраминовая кислота . Процессинг и модификация N-связанных гликанов в аппарате Гольджи не следуют линейному пути. В результате возможны многочисленные различные вариации структуры N-связанных гликанов в зависимости от активности фермента в аппарате Гольджи.
N-связанные гликаны чрезвычайно важны для правильного сворачивания белка в эукариотических клетках. Шаперонные белки в эндоплазматическом ретикулуме, такие как кальнексин и кальретикулин , связываются с тремя остатками глюкозы, присутствующими на ядре N-связанного гликана. Затем эти шаперонные белки помогают в сворачивании белка, к которому прикреплен гликан. После правильного сворачивания три остатка глюкозы удаляются, и гликан переходит к дальнейшим реакциям обработки. Если белок не сворачивается должным образом, три остатка глюкозы снова присоединяются, что позволяет белку повторно ассоциироваться с шаперонами. Этот цикл может повторяться несколько раз, пока белок не достигнет своей правильной конформации. Если белок неоднократно не сворачивается должным образом, он выводится из эндоплазматического ретикулума и разрушается цитоплазматическими протеазами.
N-связанные гликаны также способствуют сворачиванию белка посредством стерических эффектов. Например, остатки цистеина в пептиде могут быть временно заблокированы от образования дисульфидных связей с другими остатками цистеина из-за размера близлежащего гликана. Таким образом, наличие N-связанного гликана позволяет клетке контролировать, какие остатки цистеина будут образовывать дисульфидные связи.
N-связанные гликаны также играют важную роль во взаимодействии клеток. Например, опухолевые клетки производят N-связанные гликаны, которые являются аномальными. Они распознаются рецептором CD337 на клетках Natural Killer как признак того, что рассматриваемая клетка является раковой.
В иммунной системе N-связанные гликаны на поверхности иммунной клетки помогут определить схему миграции клетки, например, иммунные клетки, которые мигрируют в кожу, имеют специфические гликозилирования, которые способствуют возвращению в это место. [3] Схемы гликозилирования различных иммуноглобулинов, включая IgE, IgM, IgD, IgE, IgA и IgG, наделяют их уникальными эффекторными функциями, изменяя их сродство к Fc и другим иммунным рецепторам. [3] Гликаны также могут участвовать в различении «своего» и «чужого», что может иметь отношение к патофизиологии различных аутоиммунных заболеваний; [3] включая ревматоидный артрит [4] и диабет 1 типа. [5]
Нацеливание деградирующих лизосомальных ферментов также осуществляется N-связанными гликанами. Модификация N-связанного гликана остатком маннозо-6-фосфата служит сигналом о том, что белок, к которому прикреплен этот гликан, должен быть перемещен в лизосому. Это распознавание и перемещение лизосомальных ферментов с помощью присутствия маннозо-6-фосфата осуществляется двумя белками: CI-MPR (катион-независимый маннозо-6-фосфатный рецептор ) и CD-MPR (катион-зависимый маннозо-6-фосфатный рецептор).
У эукариот O -связанные гликаны собираются по одному сахару за раз на остатке серина или треонина пептидной цепи в аппарате Гольджи. В отличие от N -связанных гликанов, пока не существует известной консенсусной последовательности . Однако размещение остатка пролина в положении -1 или +3 относительно серина или треонина благоприятно для O-связанного гликозилирования.
Первый моносахарид, присоединенный в синтезе O -связанных гликанов, — это N-ацетилгалактозамин. После этого возможны несколько различных путей. Структура Core 1 образуется путем добавления галактозы. Структура Core 2 образуется путем добавления N-ацетилглюкозамина к N-ацетилгалактозамину структуры Core 1. Структуры Core 3 образуются путем добавления одного N-ацетилглюкозамина к исходному N-ацетилгалактозамину. Структуры Core 4 образуются путем добавления второго N-ацетилглюкозамина к структуре Core 3. Возможны и другие структуры core, хотя они встречаются реже.
Изображения:
https://www.ncbi.nlm.nih.gov/books/bv.fcgi?rid=glyco.figgrp.561 : Поколение Core 1 и Core 2. Белый квадрат = N-ацетил-галактозамин; черный круг = галактоза; Черный квадрат = N-ацетил-глюкозамин. Примечание: на этой диаграмме есть ошибка. Нижний квадрат всегда должен быть белым на каждом изображении, а не черным.
https://www.ncbi.nlm.nih.gov/books/bv.fcgi?rid=glyco.figgrp.562 : Поколения Core 3 и Core 4.
Распространенной структурной темой в O-связанных гликанах является добавление единиц полилактозамина к различным основным структурам. Они образуются путем повторного добавления единиц галактозы и N-ацетилглюкозамина. Цепи полилактозамина в O-связанных гликанах часто закрываются добавлением остатка сиаловой кислоты (похожего на нейраминовую кислоту). Если также добавляется остаток фукозы к следующему предпоследнему остатку, образуется структура Sialyl-Lewis X (SLex).
Сиалил Льюис Х важен для определения антигена крови системы АВО .
SLex также важен для правильного иммунного ответа. Высвобождение P- селектина из телец Вейбеля-Паладе на эндотелиальных клетках кровеносных сосудов может быть вызвано рядом факторов. Одним из таких факторов является реакция эндотелиальных клеток на определенные бактериальные молекулы, такие как пептидогликан . P-селектин связывается со структурой SLex, которая присутствует на нейтрофилах в кровотоке , и помогает опосредовать экстравазацию этих клеток в окружающие ткани во время инфекции.
Было обнаружено, что O -связанные гликаны, в частности муцин , играют важную роль в развитии нормальной микрофлоры кишечника. Определенные штаммы кишечных бактерий специфически связываются с муцином, что позволяет им колонизировать кишечник.
Примерами О -связанных гликопротеинов являются:
Другой тип клеточных гликанов — гликозаминогликаны (ГАГ). Они состоят из 2-аминосахара, связанных попеременно с уроновыми кислотами , и включают полимеры, такие как гепарин , гепарансульфат , хондроитин , кератан и дерматан . Некоторые гликозаминогликаны, такие как гепарансульфат, обнаруживаются прикрепленными к поверхности клетки, где они связаны через тетрасахаридный линкер через ксилозильный остаток с белком (образуя гликопротеин или протеогликан ).
В отчете Национального исследовательского совета США за 2012 год содержится призыв по-новому сосредоточиться на гликонауке — области, которая изучает структуры и функции гликанов и обещает большие достижения в таких разнообразных областях, как медицина, производство энергии и материаловедение. [6] До сих пор гликаны не получали особого внимания со стороны исследовательского сообщества из-за отсутствия инструментов для исследования их зачастую сложных структур и свойств. [7] В отчете представлена дорожная карта для преобразования гликонауки из области, в которой доминируют специалисты, в широко изучаемую и интегрированную дисциплину.
См. гликолипиды
Ниже приведены примеры наиболее часто используемых методов анализа гликанов: [8] [9]
Наиболее часто применяемыми методами являются МС и ВЭЖХ , в которых гликановая часть отщепляется либо ферментативно, либо химически от мишени и подвергается анализу. [10] В случае гликолипидов их можно анализировать напрямую, без разделения липидного компонента.
N- гликаны из гликопротеинов обычно анализируются с помощью высокоэффективной жидкостной хроматографии (обращенно-фазовая, нормально-фазовая и ионообменная ВЭЖХ) после мечения восстанавливающего конца сахаров флуоресцентным соединением (восстановительная маркировка). [11] В последние годы было введено большое количество различных меток, среди которых 2-аминобензамид (AB), антраниловая кислота (AA), 2-аминопиридин (PA), 2-аминоакридон (AMAC) и 3-(ацетиламино)-6-аминоакридин (AA-Ac) — лишь некоторые из них. [12] Для разных режимов ESI и используемых систем MS необходимо использовать разные метки. [13]
О- гликаны обычно анализируются без каких-либо меток, поскольку условия химического высвобождения не позволяют их маркировать.
Фракционированные гликаны из инструментов высокоэффективной жидкостной хроматографии (ВЭЖХ) могут быть дополнительно проанализированы с помощью MALDI -TOF-MS(MS) для получения дополнительной информации о структуре и чистоте. Иногда пулы гликанов анализируются напрямую с помощью масс-спектрометрии без предварительного фракционирования, хотя различение между изобарическими структурами гликанов является более сложным или даже не всегда возможным. В любом случае, прямой анализ MALDI -TOF-MS может привести к быстрой и простой иллюстрации пула гликанов. [14]
В последние годы высокоэффективная жидкостная хроматография в режиме онлайн, сопряженная с масс-спектрометрией, стала очень популярной. Выбрав пористый графитовый углерод в качестве неподвижной фазы для жидкостной хроматографии, можно анализировать даже недериватизированные гликаны. Детектирование здесь осуществляется с помощью масс-спектрометрии, но вместо MALDI -MS чаще используется электрораспылительная ионизация ( ESI ). [15] [16] [17]
Хотя MRM широко используется в метаболомике и протеомике, его высокая чувствительность и линейный отклик в широком динамическом диапазоне делают его особенно подходящим для исследования и открытия биомаркеров гликанов. MRM выполняется на приборе с тройным квадруполем (QqQ), который настроен на обнаружение заранее определенного прекурсорного иона в первом квадруполе, фрагментированного в квадруполе столкновения и заранее определенного фрагментного иона в третьем квадруполе. Это несканирующая техника, в которой каждый переход обнаруживается индивидуально, а обнаружение нескольких переходов происходит одновременно в рабочих циклах. Эта техника используется для характеристики иммунного гликома. [3] [18]
Таблица 1 : Преимущества и недостатки масс-спектрометрии в анализе гликанов
Массивы лектинов и антител обеспечивают высокопроизводительный скрининг многих образцов, содержащих гликаны. Этот метод использует либо природные лектины , либо искусственные моноклональные антитела , где оба иммобилизованы на определенном чипе и инкубируются с образцом флуоресцентного гликопротеина.
Гликановые массивы, подобные тем, что предлагаются Консорциумом функциональной гликомикс и Z Biotech LLC, содержат углеводные соединения, которые можно скринировать с помощью лектинов или антител для определения углеводной специфичности и идентификации лигандов.
Метаболическая маркировка гликанов может использоваться как способ обнаружения гликановых структур. Хорошо известная стратегия включает использование азид -меченых сахаров, которые могут реагировать с помощью лигирования Штаудингера . Этот метод использовался для визуализации гликанов in vitro и in vivo.
Рентгеновская кристаллография и спектроскопия ядерного магнитного резонанса (ЯМР) для полного структурного анализа сложных гликанов являются сложной и комплексной областью. Однако структура сайта связывания многочисленных лектинов , ферментов и других углеводсвязывающих белков выявила большое разнообразие структурной основы функции гликома. Чистота тестовых образцов была получена с помощью хроматографии ( аффинной хроматографии и т. д.) и аналитического электрофореза ( ПААГ (полиакриламидный электрофорез) , капиллярный электрофорез , аффинный электрофорез и т. д.).