Естественный ядерный реактор деления — это месторождение урана , где происходят самоподдерживающиеся цепные ядерные реакции . Идея ядерного реактора, существующего in situ внутри рудного тела, замедляемого грунтовыми водами, была кратко исследована Полом Куродой в 1956 году. [1] Существование потухшего или ископаемого ядерного реактора деления , где самоподдерживающиеся ядерные реакции происходили в прошлом, установлено путем анализа изотопных соотношений урана и продуктов деления (и стабильных дочерних нуклидов этих продуктов деления). Первый такой ископаемый реактор был впервые обнаружен в 1972 году в Окло , Габон исследователями из Французской комиссии по альтернативным источникам энергии и атомной энергии (CEA), когда химики, осуществляющие контроль качества для французской ядерной промышленности, заметили резкое истощение делящихся 235Ув газообразном уране, полученном из габонской руды.
Окло — единственное место, где, как известно, произошло это явление, и состоит из 16 участков с участками рудных слоев размером с сантиметр . Там, как полагают, самоподдерживающиеся реакции ядерного деления имели место приблизительно 1,7 миллиарда лет назад, во время статерийского периода палеопротерозоя . Деление руды в Окло продолжалось с перерывами в течение нескольких сотен тысяч лет и, вероятно, никогда не превышало 100 кВт тепловой мощности. [2] [3] [4] Жизнь на Земле в то время состояла в основном из морских водорослей и первых эукариот , живущих в атмосфере с 2% кислорода . Однако даже этот скудный кислород, вероятно, был необходим для концентрации урана в делящихся рудных телах, поскольку уран растворяется в воде только в присутствии кислорода. До производства кислорода в планетарном масштабе ранними фотосинтезаторами, замедлителями которых были грунтовые воды, естественные ядерные реакторы, как полагают, были невозможны. [4]
В мае 1972 года на предприятии по обогащению урана Трикастин в Пьерлатте, Франция, рутинная масс-спектрометрия, сравнивающая образцы UF6 из шахты Окло , показала расхождение в количестве235Уизотоп. Где обычные концентрации235Убыли 0,72%, образцы Окло показали только 0,60%. Это была существенная разница — образцы содержали на 17% меньше235Учем ожидалось. [5] Это несоответствие требовало объяснения, поскольку все гражданские объекты по работе с ураном должны тщательно учитывать все расщепляемые изотопы, чтобы гарантировать, что ни один из них не будет направлен на создание несанкционированного ядерного оружия . Кроме того, поскольку расщепляющийся материал является причиной добычи урана в первую очередь, недостающие 17% также имели прямую экономическую проблему.
Таким образом, Французская комиссия по альтернативным источникам энергии и атомной энергии (CEA) начала расследование. Серия измерений относительного содержания двух наиболее значимых изотопов урана, добываемого в Окло, показала аномальные результаты по сравнению с результатами, полученными для урана из других шахт. Дальнейшие исследования этого месторождения урана обнаружили урановую руду с235
У
концентрация всего 0,44% (почти на 40% ниже нормы). Последующее исследование изотопов продуктов деления, таких как неодим и рутений, также показало аномалии, которые более подробно описаны ниже. Однако след радиоизотопа 234
U не отклонялся значительно по своей концентрации от других природных образцов. Как обедненный уран , так и переработанный уран обычно имеют234
Концентрации U значительно отличаются от векового равновесия 55 ppm 234
U относительно238
U. Это связано с тем, что234
U обогащается вместе с235
U и из-за того, что он потребляется при захвате нейтронов и производится из235
U быстрыми нейтронами , вызванными (n,2n) реакциями в ядерных реакторах. В Окло любое возможное отклонение234
Концентрация U , имевшаяся во время работы реактора, давно бы исчезла.236
U также должен был присутствовать в более высоких, чем обычно, пропорциях во время работы реактора, но из-за его периода полураспада2,348 × 10 7 лет, что почти на два порядка меньше времени, прошедшего с момента работы реактора, он распался примерно до1,4 × 10 −22 его первоначальное значение и, таким образом, по сути, ничто и ниже любых возможностей обнаружения современным оборудованием.
Эта потеря в235
У
именно то, что происходит в ядерном реакторе. Возможным объяснением было то, что урановая руда действовала как естественный реактор деления в далеком геологическом прошлом. Другие наблюдения привели к такому же выводу, и 25 сентября 1972 года CEA объявила о своем открытии, что самоподдерживающиеся ядерные цепные реакции происходили на Земле около 2 миллиардов лет назад. Позже в этом регионе были обнаружены другие естественные ядерные реакторы деления. [4]
Неодим, найденный в Окло, имеет другой изотопный состав, нежели природный неодим: последний содержит 27%142
нд
, тогда как в Окло содержится менее 6%.142
нд
не производится делением; руда содержит как полученный делением, так и природный неодим. Из этого142
нд
содержание, мы можем вычесть природный неодим и получить доступ к изотопному составу неодима, полученного при делении235
У
. Два изотопа143
нд
и145
нд
привести к образованию144
нд
и146
нд
захватом нейтронов. Этот избыток должен быть скорректирован (см. выше), чтобы получить согласие между этим скорректированным изотопным составом и тем, который выведен из выходов деления.
Аналогичные исследования изотопных соотношений рутения в Окло обнаружили гораздо более высокий99
Ру
концентрация, чем в естественных условиях (27–30% против 12,7%). Эта аномалия может быть объяснена распадом99Тск99
Ру
. На гистограмме нормальная природная изотопная сигнатура рутения сравнивается с таковой для продукта деления рутения , который является результатом деления235
У
с тепловыми нейтронами. Рутений деления имеет другую изотопную сигнатуру. Уровень100
Ру
в смеси продуктов деления низкая, поскольку деление производит изотопы, богатые нейтронами , которые впоследствии бета-распадаются и100
Ру
будет производиться в заметных количествах только путем двойного бета-распада очень долгоживущего (период полураспада7,1 × 10 18 лет) изотоп молибдена100
Mo. В масштабе времени, когда реакторы работали, очень мало (около 0,17 ppb ) распадалось на100
Ру
произойдет. Другие пути100
Производство Ru , как захват нейтронов в99
Ру или99
Tc (с последующим быстрым бета-распадом) мог произойти только во время высокого потока нейтронов и, таким образом, прекратиться, когда остановилась цепная реакция деления.
Естественный ядерный реактор в Окло образовался, когда богатое ураном месторождение полезных ископаемых было затоплено грунтовыми водами , которые могли действовать как замедлитель нейтронов, образующихся при ядерном делении. Произошла цепная реакция , вырабатывающая тепло, которое заставило грунтовые воды выкипеть; однако без замедлителя, который мог бы замедлить нейтроны, реакция замедлилась или остановилась. Таким образом, реактор имел отрицательный пустотный коэффициент реактивности, что использовалось в качестве механизма безопасности в рукотворных легководных реакторах . После охлаждения месторождения полезных ископаемых вода возвращалась, и реакция возобновлялась, завершая полный цикл каждые 3 часа. Циклы реакции деления продолжались сотни тысяч лет и закончились, когда постоянно уменьшающиеся делящиеся материалы в сочетании с накоплением нейтронных ядов больше не могли поддерживать цепную реакцию.
Деление урана обычно производит пять известных изотопов продукта деления газа ксенона ; все пять были обнаружены в остатках естественного реактора в различных концентрациях. Концентрации изотопов ксенона, обнаруженные в минеральных образованиях 2 миллиарда лет спустя, позволяют рассчитать конкретные временные интервалы работы реактора: приблизительно 30 минут критичности, за которыми следуют 2 часа и 30 минут охлаждения (экспоненциально уменьшающееся остаточное тепло распада ), чтобы завершить 3-часовой цикл. [6] Ксенон-135 является самым сильным известным нейтронным ядом. Однако он не производится напрямую в заметных количествах, а скорее как продукт распада йода-135 (или одного из его родительских нуклидов ). Сам ксенон-135 нестабилен и распадается на цезий-135 , если ему не позволить поглотить нейтроны. Хотя цезий-135 является относительно долгоживущим, весь цезий-135, произведенный реактором Окло, с тех пор распался до стабильного бария-135 . Между тем, ксенон-136, продукт захвата нейтронов в ксеноне-135, распадается крайне медленно посредством двойного бета-распада , и поэтому ученые смогли определить нейтронные характеристики этого реактора с помощью расчетов, основанных на этих изотопных соотношениях, почти через два миллиарда лет после того, как он прекратил делить уран.
Ключевым фактором, сделавшим реакцию возможной, было то, что в то время, когда реактор достиг критического состояния 1,7 миллиарда лет назад, делящийся изотоп235
У
составил около 3,1% природного урана, что сопоставимо с количеством, используемым в некоторых современных реакторах. (Оставшиеся 96,9% были238
У
и примерно 55 частей на миллион234
U , ни один из которых не делится медленными или замедленными нейтронами.) Поскольку235
У
имеет более короткий период полураспада , чем238
У
, и, таким образом, распадается быстрее, текущее изобилие235
У
в природном уране составляет всего 0,72%. Поэтому природный ядерный реактор на Земле больше невозможен без тяжелой воды или графита . [7]
Месторождения урановой руды Окло являются единственными известными местами, где существовали естественные ядерные реакторы. Другие богатые урановые рудные тела также имели достаточно урана для поддержания ядерных реакций в то время, но сочетание урана, воды и физических условий, необходимых для поддержания цепной реакции, было уникальным, насколько известно в настоящее время, для рудных тел Окло. Также возможно, что когда-то работали и другие естественные ядерные реакторы деления, но с тех пор были геологически нарушены настолько, что стали неузнаваемыми, возможно, даже «разбавив» уран настолько, что изотопное соотношение больше не будет служить «отпечатком пальца». Только небольшая часть континентальной коры и ни одна часть океанической коры не достигает возраста месторождений в Окло или возраста, в течение которого изотопные соотношения природного урана позволили бы самоподдерживающуюся цепную реакцию с водой в качестве замедлителя.
Другим фактором, который, вероятно, способствовал началу естественного ядерного реактора в Окло 2 миллиарда лет назад, а не раньше, было увеличение содержания кислорода в атмосфере Земли . [4] Уран естественным образом присутствует в породах Земли, и обилие делящихся235
У
составляло не менее 3% или выше в любое время до запуска реактора. Уран растворяется в воде только в присутствии кислорода . [ требуется ссылка ] Таким образом, повышение уровня кислорода в процессе старения Земли могло привести к растворению урана и его переносу с грунтовыми водами в места, где могла накопиться достаточно высокая концентрация для формирования богатых урановых рудных тел. Без новой аэробной среды, доступной на Земле в то время, эти концентрации, вероятно, не могли бы иметь место.
Подсчитано, что ядерные реакции в уране в жилах размером от сантиметра до метра потребляли около пяти тонн235
У
и повышенные температуры до нескольких сотен градусов по Цельсию. [4] [8] Большинство нелетучих продуктов деления и актинидов переместились только на сантиметры в жилах за последние 2 миллиарда лет. [4] Исследования показали, что это полезный природный аналог для утилизации ядерных отходов. [9] Общий дефект массы от деления пяти тонн235
U составляет около 4,6 кг (10 фунтов). За время своего существования реактор произвел около 100 мегатонн тротила (420 ПДж) тепловой энергии, включая нейтрино . Если проигнорировать деление плутония (которое составляет примерно треть событий деления в ходе обычного выгорания в современных рукотворных легководных реакторах ), то выход продуктов деления составит примерно 129 килограммов (284 фунта) технеция-99 (после распада на рутений-99), 108 килограммов (238 фунтов) циркония-93 (после распада на ниобий -93), 198 килограммов (437 фунтов) цезия-135 (после распада на барий-135, но реальное значение, вероятно, ниже, поскольку его родительский нуклид, ксенон-135, является сильным нейтронным ядом и поглотит нейтроны, прежде чем распадется на135
Сс
в некоторых случаях), 28 килограммов (62 фунта) палладия-107 (уже распавшегося на серебро), 86 килограммов (190 фунтов) стронция-90 (давно распавшегося на цирконий) и 185 килограммов (408 фунтов) цезия-137 (давно распавшегося на барий).
Природный реактор Окло использовался для проверки того, могла ли атомная постоянная тонкой структуры α измениться за последние 2 миллиарда лет. Это потому, что α влияет на скорость различных ядерных реакций. Например,149
См
захватывает нейтрон, чтобы стать150
См
, и поскольку скорость захвата нейтронов зависит от значения α , соотношение двух изотопов самария в образцах из Окло можно использовать для расчета значения α 2 миллиарда лет назад.
В нескольких исследованиях анализировались относительные концентрации радиоактивных изотопов, оставшихся в Окло, и большинство из них пришли к выводу, что ядерные реакции тогда были примерно такими же, как и сегодня, что подразумевает, что α также был таким же. [10] [11] [12]