В контексте химии , молекулярной физики , физической химии и молекулярного моделирования силовое поле представляет собой вычислительную модель, которая используется для описания сил между атомами (или наборами атомов) внутри молекул или между молекулами, а также в кристаллах. Силовые поля представляют собой разновидность межатомных потенциалов . Точнее, силовое поле относится к функциональной форме и наборам параметров , используемым для расчета потенциальной энергии системы на атомистическом уровне. Силовые поля обычно используются в молекулярной динамике или моделировании Монте-Карло . Параметры для выбранной энергетической функции могут быть получены из данных классических лабораторных экспериментов, расчетов в квантовой механике или того и другого. Силовые поля используют ту же концепцию, что и силовые поля в классической физике , с основным отличием в том, что параметры силового поля в химии описывают энергетический ландшафт на атомистическом уровне. Из силового поля действующие силы на каждую частицу выводятся как градиент потенциальной энергии относительно координат частицы. [1]
Сегодня существует большое количество различных типов силовых полей (например, для органических молекул , ионов , полимеров , минералов и металлов ). В зависимости от материала для силовых полей обычно выбирают различные функциональные формы, поскольку различные типы атомистических взаимодействий доминируют в поведении материала.
Существуют различные критерии, которые можно использовать для классификации стратегий параметризации силового поля. Важное различие — «компонентно-специфическое» и «переносимое». Для компонентно-специфической параметризации рассматриваемое силовое поле разрабатывается исключительно для описания одного заданного вещества (например, воды). [2] Для переносимого силового поля все или некоторые параметры разрабатываются как строительные блоки и становятся переносимыми/применимыми для различных веществ (например, метильные группы в переносимых силовых полях алканов). [3] Другое важное различие касается физической структуры моделей: силовые поля со всеми атомами предоставляют параметры для каждого типа атома в системе, включая водород , в то время как межатомные потенциалы с объединенными атомами рассматривают атомы водорода и углерода в метильных группах и метиленовых мостиках как один центр взаимодействия. [4] [5] Крупнозернистые потенциалы, которые часто используются при долгосрочном моделировании макромолекул , таких как белки , нуклеиновые кислоты и многокомпонентные комплексы, жертвуют химическими подробностями ради более высокой вычислительной эффективности. [6]
Силовые поля для молекулярных систем
Основная функциональная форма потенциальной энергии для моделирования молекулярных систем включает в себя термины внутримолекулярного взаимодействия для взаимодействий атомов, связанных ковалентными связями , и межмолекулярные (т.е. несвязанные, также называемые нековалентными ) термины, которые описывают дальнодействующие электростатические и силы Ван-дер-Ваальса . Конкретное разложение терминов зависит от силового поля, но общая форма для полной энергии в аддитивном силовом поле может быть записана как
где компоненты ковалентных и нековалентных вкладов задаются следующими суммированиями:
Термины связи и угла обычно моделируются квадратичными энергетическими функциями, которые не допускают разрыва связи. Более реалистичное описание ковалентной связи при более высоком растяжении обеспечивается более дорогим потенциалом Морзе . Функциональная форма для двугранной энергии варьируется от одного силового поля к другому. Могут быть добавлены дополнительные, «несобственные торсионные» термины для обеспечения планарности ароматических колец и других сопряженных систем , а также «перекрестные термины», которые описывают связь различных внутренних переменных, таких как углы и длины связей. Некоторые силовые поля также включают явные термины для водородных связей .
Несвязанные члены являются наиболее вычислительно интенсивными. Популярным выбором является ограничение взаимодействий парными энергиями. Член Ван-дер-Ваальса обычно вычисляется с потенциалом Леннарда-Джонса [7] или потенциалом Ми [8] , а электростатический член — с законом Кулона . Однако оба могут быть буферизованы или масштабированы постоянным множителем для учета электронной поляризуемости . За последние десятилетия было предложено большое количество силовых полей, основанных на этом или подобных выражениях энергии, для моделирования различных типов материалов, таких как молекулярные вещества, металлы, стекла и т. д. — см. ниже полный список силовых полей.
растяжение связи
Поскольку связи редко значительно отклоняются от своих равновесных значений, в наиболее упрощенных подходах используется формула закона Гука :
где — силовая постоянная, — длина связи, — значение длины связи между атомами , когда все остальные члены силового поля равны 0. Иногда этот член определяется или принимается по-разному при различных термодинамических условиях.
Константу растяжения связи можно определить из экспериментального инфракрасного спектра, спектра Рамана или высокоуровневых квантово-механических расчетов. [4] Константа определяет колебательные частоты в моделировании молекулярной динамики . Чем сильнее связь между атомами, тем выше значение силовой константы и тем выше волновое число (энергия) в ИК/рамановском спектре.
Хотя формула закона Гука обеспечивает разумный уровень точности при длинах связей вблизи равновесного расстояния, она становится менее точной по мере удаления. Чтобы лучше смоделировать кривую Морзе, можно использовать кубические и более высокие степени. [4] [9] Однако для большинства практических приложений эти различия незначительны, а неточности в предсказаниях длин связей составляют порядка тысячной ангстрема, что также является пределом надежности для обычных силовых полей. Вместо этого можно использовать потенциал Морзе , чтобы обеспечить разрыв связей и более высокую точность, хотя он менее эффективен для вычислений. Для реактивных силовых полей дополнительно рассматриваются разрыв связей и порядки связей.
Электростатические взаимодействия
Электростатические взаимодействия представлены кулоновской энергией, которая использует атомные заряды для представления химических связей от ковалентных до полярных ковалентных и ионных связей . Типичная формула — закон Кулона :
где — расстояние между двумя атомами и . Полная кулоновская энергия представляет собой сумму по всем парным комбинациям атомов и обычно исключает 1, 2 связанных атома, 1, 3 связанных атома, а также 1, 4 связанных атома [ уточнить ] . [10] [11] [12]
Атомные заряды могут вносить доминирующий вклад в потенциальную энергию, особенно для полярных молекул и ионных соединений, и имеют решающее значение для моделирования геометрии, энергии взаимодействия и реакционной способности. Назначение зарядов обычно использует некий эвристический подход с различными возможными решениями.
Силовые поля для кристаллических систем
Атомистические взаимодействия в кристаллических системах значительно отличаются от молекулярных систем, [13] например, органических молекул. Для кристаллических систем, в частности, многочастичные взаимодействия важны и не могут быть проигнорированы, если целью является высокая точность силового поля. Для кристаллических систем с ковалентной связью обычно используются потенциалы порядка связи , например, потенциалы Терсоффа. [14] Для металлических систем обычно используются потенциалы встроенных атомов [15] [16] . Для металлов также были разработаны так называемые потенциалы модели Друде [17] , которые описывают форму присоединения электронов к ядрам. [18] [19]
Параметризация
В дополнение к функциональной форме потенциалов, силовые поля состоят из параметров этих функций. Вместе они определяют взаимодействия на атомистическом уровне. Параметризация, т. е. определение значений параметров, имеет решающее значение для точности и надежности силового поля. Были разработаны различные процедуры параметризации для параметризации различных веществ, например металлов, ионов и молекул. Для различных типов материалов обычно используются различные стратегии параметризации. В целом можно выделить два основных типа параметризации: либо с использованием данных/информации с атомистического уровня, например, из квантово-механических расчетов или спектроскопических данных, либо с использованием данных макроскопических свойств, например, твердости или сжимаемости данного материала. Часто используется комбинация этих путей. Следовательно, так или иначе, параметры силового поля всегда определяются эмпирическим путем. Тем не менее, термин «эмпирический» часто используется в контексте параметров силового поля, когда для подгонки использовались макроскопические данные о свойствах материала. Экспериментальные данные (микроскопические и макроскопические) включены для подгонки, например, энтальпия испарения , энтальпия сублимации , дипольные моменты и различные спектроскопические свойства, такие как колебательные частоты. [20] [9] [21] Часто для молекулярных систем квантово- механические расчеты в газовой фазе используются для параметризации внутримолекулярных взаимодействий и параметризации межмолекулярных дисперсионных взаимодействий с использованием макроскопических свойств, таких как плотности жидкости. [3] [22] [23] Назначение атомных зарядов часто следует квантово-механическим протоколам с некоторыми эвристиками, что может привести к значительным отклонениям в представлении конкретных свойств. [24] [25] [26]
За последние десятилетия было использовано большое количество рабочих процессов и процедур параметризации с использованием различных данных и стратегий оптимизации для определения параметров силового поля. Они существенно различаются, что также обусловлено различными фокусами различных разработок. Параметры для молекулярных симуляций биологических макромолекул, таких как белки , ДНК и РНК , часто выводились/передавались из наблюдений за малыми органическими молекулами , которые более доступны для экспериментальных исследований и квантовых расчетов.
Типы атомов определяются для разных элементов, а также для тех же элементов в достаточно разных химических средах. Например, атомы кислорода в воде и атомы кислорода в карбонильной функциональной группе классифицируются как разные типы силовых полей. [21] Типичные наборы параметров молекулярного силового поля включают значения атомной массы , атомного заряда , параметров Леннарда-Джонса для каждого типа атома, а также равновесные значения длин связей , углов связей и двугранных углов . [27] Связанные термины относятся к парам, триплетам и квадруплетам связанных атомов и включают значения эффективной константы пружины для каждого потенциала.
Процедуры параметризации эвристического силового поля были весьма успешны в течение многих лет, но недавно подверглись критике. [28] [29] поскольку они, как правило, не полностью автоматизированы и, следовательно, подвержены некоторой субъективности разработчиков, что также создает проблемы, касающиеся воспроизводимости процедуры параметризации.
Усилия по предоставлению открытых исходных кодов и методов включают openMM и openMD. Использование полуавтоматики или полной автоматизации без ввода химических знаний, вероятно, увеличит несоответствия на уровне атомных зарядов, для назначения оставшихся параметров и, вероятно, ослабит интерпретируемость и производительность параметров.
Базы данных силовых полей
За последние десятилетия было опубликовано большое количество силовых полей — в основном в научных публикациях. В последние годы некоторые базы данных пытались собирать, классифицировать и делать силовые поля доступными в цифровом виде. При этом различные базы данных фокусируются на различных типах силовых полей. Например, база данных openKim фокусируется на межатомных функциях, описывающих индивидуальные взаимодействия между определенными элементами. [30] База данных TraPPE фокусируется на переносимых силовых полях органических молекул (разработана группой Siepmann). [31] База данных MolMod фокусируется на молекулярных и ионных силовых полях (как компонентно-специфичных, так и переносимых). [5] [32]
Типы функций переносимости и смешивания
Функциональные формы и наборы параметров были определены разработчиками межатомных потенциалов и характеризуются различной степенью самосогласованности и переносимости. Когда функциональные формы потенциальных терминов изменяются или смешиваются, параметры из одной функции межатомного потенциала обычно не могут использоваться вместе с другой функцией межатомного потенциала. [33] В некоторых случаях модификации могут быть сделаны с небольшими усилиями, например, между 9-6 потенциалами Леннарда-Джонса к 12-6 потенциалам Леннарда-Джонса. [12] Переходы от потенциалов Букингема к гармоническим потенциалам или от моделей встроенных атомов к гармоническим потенциалам, напротив, потребуют многих дополнительных предположений и могут оказаться невозможными.
Во многих случаях силовые поля можно напрямую комбинировать. Однако часто требуются дополнительные спецификации и предположения.
Ограничения
Все межатомные потенциалы основаны на приближениях и экспериментальных данных, поэтому их часто называют эмпирическими . Производительность варьируется от более высокой точности, чем расчеты теории функционала плотности (DFT), с доступом к системам и временным масштабам в миллионы раз больше, до случайных догадок в зависимости от силового поля. [34] Использование точных представлений химических связей в сочетании с воспроизводимыми экспериментальными данными и проверкой может привести к долгосрочным межатомным потенциалам высокого качества с гораздо меньшим количеством параметров и предположений по сравнению с квантовыми методами уровня DFT. [35] [36]
Возможные ограничения включают атомные заряды, также называемые точечными зарядами. Большинство силовых полей полагаются на точечные заряды для воспроизведения электростатического потенциала вокруг молекул, что работает хуже для анизотропных распределений зарядов. [37] Средство состоит в том, что точечные заряды имеют четкую интерпретацию [26] и виртуальные электроны могут быть добавлены для захвата существенных особенностей электронной структуры, таких как дополнительная поляризуемость в металлических системах для описания потенциала изображения, внутренние мультипольные моменты в π-сопряженных системах и неподеленные пары в воде. [38] [39] [40] Электронная поляризация среды может быть лучше включена с помощью поляризуемых силовых полей [41] [42] или с помощью макроскопической диэлектрической проницаемости . Однако применение одного значения диэлектрической проницаемости является грубым приближением в сильно неоднородных средах белков, биологических мембран, минералов или электролитов. [43]
Все типы сил Ван-дер-Ваальса также сильно зависят от окружающей среды, поскольку эти силы возникают из взаимодействий индуцированных и «мгновенных» диполей (см. Межмолекулярная сила ). Первоначальная теория Фрица Лондона этих сил применима только в вакууме. Более общая теория сил Ван-дер-Ваальса в конденсированных средах была разработана А. Д. Маклахланом в 1963 году и включала в себя первоначальный подход Лондона как частный случай. [44] Теория Маклахлана предсказывает, что притяжение Ван-дер-Ваальса в средах слабее, чем в вакууме, и следует правилу «подобное растворяется в подобном» , что означает, что разные типы атомов взаимодействуют слабее, чем одинаковые типы атомов. [45] Это противоречит комбинаторным правилам или уравнению Слейтера-Кирквуда, применяемым для разработки классических силовых полей. Комбинаторные правила утверждают, что энергия взаимодействия двух разнородных атомов (например, C...N) является средним значением энергий взаимодействия соответствующих идентичных пар атомов (то есть C...C и N...N). Согласно теории Маклахлана, взаимодействия частиц в средах могут быть даже полностью отталкивающими, как это наблюдается для жидкого гелия , [44] однако отсутствие испарения и наличие точки замерзания противоречит теории чисто отталкивающих взаимодействий. Измерения сил притяжения между различными материалами ( константа Гамакера ) были объяснены Якобом Израэлашвили . [44] Например, « взаимодействие между углеводородами через воду составляет около 10% от взаимодействия через вакуум ». [44] Такие эффекты представлены в молекулярной динамике через парные взаимодействия, которые пространственно более плотны в конденсированной фазе по сравнению с газовой фазой и воспроизводятся после того, как параметры для всех фаз проверены для воспроизведения химической связи, плотности и когезионной/поверхностной энергии.
Ограничения были сильно ощутимы при уточнении структуры белка. Основной основной проблемой является огромное конформационное пространство полимерных молекул, которое выходит за рамки текущих вычислительных возможностей при содержании более ~20 мономеров. [46] Участники Critical Assessment of Protein Structure Prediction (CASP) не пытались уточнять свои модели, чтобы избежать « главного затруднения молекулярной механики, а именно того, что минимизация энергии или молекулярная динамика обычно приводит к модели, которая меньше похожа на экспериментальную структуру ». [47] Силовые поля успешно применялись для уточнения структуры белка в различных приложениях рентгеновской кристаллографии и ЯМР-спектроскопии , особенно с использованием программы XPLOR. [48] Однако уточнение в основном обусловлено набором экспериментальных ограничений, а межатомные потенциалы служат в основном для устранения межатомных препятствий. Результаты расчетов были практически такими же с потенциалами жесткой сферы, реализованными в программе DYANA [49] (расчеты по данным ЯМР), или с программами для кристаллографического уточнения, которые вообще не используют энергетические функции. Эти недостатки связаны с межатомными потенциалами и невозможностью эффективно пробовать конформационное пространство больших молекул. [50] Таким образом, разработка параметров для решения таких крупномасштабных задач также требует новых подходов. Конкретной проблемной областью является гомологичное моделирование белков. [51] Между тем, были разработаны альтернативные эмпирические функции оценки для стыковки лигандов , [52] сворачивания белков , [53] [54] [55] уточнения модели гомологии, [56] компьютерного проектирования белков , [57] [58] [ 59] и моделирования белков в мембранах. [60]
Также утверждалось, что некоторые силовые поля белков работают с энергиями, которые не имеют отношения к сворачиванию белка или связыванию лиганда. [41] Параметры силовых полей белков воспроизводят энтальпию сублимации , т. е. энергию испарения молекулярных кристаллов. Однако сворачивание белка и связывание лиганда термодинамически ближе к кристаллизации или переходам жидкость-твердое тело, поскольку эти процессы представляют собой замораживание подвижных молекул в конденсированных средах. [61] [62] [63] Таким образом, ожидается , что изменения свободной энергии во время сворачивания белка или связывания лиганда будут представлять собой комбинацию энергии, аналогичной теплоте плавления (энергия, поглощаемая при плавлении молекулярных кристаллов), конформационного энтропийного вклада и свободной энергии сольватации . Теплота плавления значительно меньше энтальпии сублимации. [44] Следовательно, потенциалы, описывающие сворачивание белка или связывание лиганда, нуждаются в более последовательных протоколах параметризации, например, как описано для IFF. Действительно, энергии водородных связей в белках составляют ~ -1,5 ккал/моль при оценке по данным белковой инженерии или перехода альфа-спирали в спираль [64] [65], но те же энергии, оцененные по энтальпии сублимации молекулярных кристаллов, составляли от -4 до -6 ккал/моль [66] , что связано с переформированием существующих водородных связей, а не с образованием водородных связей с нуля. Глубины модифицированных потенциалов Леннарда-Джонса, полученные из данных белковой инженерии, также были меньше, чем в типичных параметрах потенциала, и следовали правилу подобное растворяется подобно , как предсказывает теория Маклахлана. [41]
Силовые поля, имеющиеся в литературе
Различные силовые поля предназначены для разных целей:
Классическая
AMBER (вспомогательное построение моделей и очистка энергии) — широко используется для белков и ДНК.
CFF (Consistent Force Field) — семейство силовых полей, адаптированных к широкому спектру органических соединений, включает силовые поля для полимеров, металлов и т. д. CFF был разработан Арье Уоршелем , Лифсоном и их коллегами как общий метод для объединения исследований энергий, структур и вибрации общих молекул и молекулярных кристаллов. Программа CFF, разработанная Левиттом и Уоршелем, основана на декартовом представлении всех атомов и послужила основой для многих последующих программ моделирования.
CHARMM (химия в Гарварде, молекулярная механика) – первоначально разработан в Гарварде, широко используется как для малых молекул, так и для макромолекул
COSMOS-NMR – гибридное силовое поле QM/MM, адаптированное к различным неорганическим соединениям, органическим соединениям и биологическим макромолекулам, включая полуэмпирический расчет атомных зарядов ЯМР-свойств. COSMOS-NMR оптимизирован для выяснения структуры на основе ЯМР и реализован в пакете молекулярного моделирования COSMOS. [67]
CVFF – также широко используется для малых молекул и макромолекул. [21]
ECEPP [68] – первое силовое поле для полипептидных молекул – разработано FA Momany, HA Scheraga и коллегами. [69] [70] ECEPP было разработано специально для моделирования пептидов и белков. Оно использует фиксированные геометрии аминокислотных остатков для упрощения поверхности потенциальной энергии. Таким образом, минимизация энергии проводится в пространстве углов кручения белка. Как MM2, так и ECEPP включают потенциалы для водородных связей и торсионные потенциалы для описания вращений вокруг одинарных связей. ECEPP/3 было реализовано (с некоторыми изменениями) в Internal Coordinate Mechanics и FANTOM. [71]
GROMOS (GROningen MOlecular Simulation) – силовое поле, которое входит в состав программного обеспечения GROMOS, универсального пакета компьютерного моделирования молекулярной динамики для изучения биомолекулярных систем. [72] A-версия силового поля GROMOS была разработана для применения к водным или неполярным растворам белков, нуклеотидов и сахаров. Также доступна B-версия для моделирования изолированных молекул в газовой фазе.
IFF (Interface Force Field) – охватывает металлы, минералы, 2D-материалы и полимеры. Он использует взаимодействия 12-6 LJ и 9-6 LJ. [73] [74] IFF был разработан для соединений по всей периодической таблице. Он назначает согласованные заряды, использует стандартные условия в качестве исходного состояния, воспроизводит структуры, энергии и производные энергии и количественно определяет ограничения для всех включенных соединений. [73] [75] Интерфейсное силовое поле (IFF) предполагает одно единое выражение энергии для всех соединений по всей периодической системе (с вариантами 9-6 и 12-6 LJ). IFF в большинстве частей неполяризуемо, но также содержит поляризуемые части, например, для некоторых металлов (Au, W) и pi-сопряженных молекул [76] [40] [39]
MM2 был разработан Норманом Аллингером в основном для конформационного анализа углеводородов и других малых органических молекул. Он разработан для максимально точного воспроизведения равновесной ковалентной геометрии молекул. Он реализует большой набор параметров, который постоянно уточняется и обновляется для многих различных классов органических соединений (MM3 и MM4). [77] [78] [79] [80] [81]
OPLS (оптимизированный потенциал для моделирования жидкостей) (варианты включают OPLS-AA, OPLS-UA, OPLS-2001, OPLS-2005, OPLS3e, OPLS4) — разработан Уильямом Л. Йоргенсеном на химическом факультете Йельского университета.
QCFF/PI – общие силовые поля для сопряженных молекул. [82] [83]
UFF (универсальное силовое поле) – общее силовое поле с параметрами для всей периодической таблицы вплоть до актиноидов включительно, разработанное в Университете штата Колорадо. [84] Известно, что надежность низкая из-за отсутствия проверки и интерпретации параметров почти для всех заявленных соединений, особенно металлов и неорганических соединений. [85] [75]
Поляризуемый
Несколько силовых полей явно фиксируют поляризуемость , где эффективный заряд частицы может зависеть от электростатических взаимодействий с ее соседями. Распространены модели ядро-оболочка, которые состоят из положительно заряженной частицы ядра, представляющей поляризуемый атом, и отрицательно заряженной частицы, прикрепленной к атому ядра через пружинный гармонический осцилляторный потенциал. [86] [87] [88] Недавние примеры включают поляризуемые модели с виртуальными электронами, которые воспроизводят заряды изображения в металлах [76] и поляризуемые биомолекулярные силовые поля. [89]
AMBER – поляризуемое силовое поле, разработанное Джимом Колдуэллом и его коллегами. [90]
AMOEBA (атомная многополюсная оптимизированная энергетика для биомолекулярных приложений) – силовое поле, разработанное Пэнгю Реном (Техасский университет в Остине) и Джеем В. Пондером (Вашингтонский университет). [91] Силовое поле AMOEBA постепенно переходит к более богатому физикой AMOEBA+. [92] [93]
CHARMM – поляризуемое силовое поле, разработанное С. Пателем (Университет Делавэра) и CL Бруксом III (Университет Мичигана). [89] [94] Основано на классическом осцилляторе Друде, разработанном Александром МакКереллом (Университет Мэриленда, Балтимор) и Бенуа Ру (Университет Чикаго). [95] [96]
CFF/ind и ENZYMIX – первое поляризуемое силовое поле [97], которое впоследствии использовалось во многих приложениях к биологическим системам. [42]
COSMOS-NMR (компьютерное моделирование молекулярной структуры) – разработано Ульрихом Штернбергом и его коллегами. Гибридное силовое поле QM/MM позволяет проводить явные квантово-механические расчеты электростатических свойств с использованием локализованных орбиталей связей с быстрым формализмом BPT. [98] Флуктуация атомного заряда возможна на каждом этапе молекулярной динамики.
DRF90 – разработан П. Т. ван Дуйненом и его коллегами. [99]
NEMO (неэмпирическая молекулярная орбиталь) – процедура, разработанная Гуннаром Карлстрёмом и его коллегами в Лундском университете (Швеция) [100]
PIPF – Поляризуемый межмолекулярный потенциал для жидкостей – это индуцированное точечно-дипольное силовое поле для органических жидкостей и биополимеров. Молекулярная поляризация основана на модели взаимодействующего диполя (TID) Толе и была разработана исследовательской группой Jiali Gao Gao | в Университете Миннесоты. [101] [102]
Поляризуемое силовое поле (PFF) – разработано Ричардом А. Фрайзнером и его коллегами. [103]
Химическое выравнивание потенциала (CPE) на основе SP – подход, разработанный Р. Челли и П. Прокаччи. [104]
PHAST – поляризуемый потенциал, разработанный Крисом Сиосом и его коллегами. [105]
ORIENT – процедура, разработанная Энтони Дж. Стоуном (Кембриджский университет) и его коллегами. [106]
Гауссова электростатическая модель (GEM) – поляризуемое силовое поле, основанное на подгонке плотности, разработанное Томасом А. Дарденом и Г. Андресом Сиснеросом в NIEHS; и Жаном-Филиппом Пикемалем в Университете Париж VI. [107] [108] [109]
Атомистический поляризуемый потенциал для жидкостей, электролитов и полимеров (APPLE&P), разработанный Олегом Борогиным, Дмитрием Бедровым и их коллегами, который распространяется Wasatch Molecular Incorporated. [110]
Поляризуемая процедура, основанная на подходе Кима-Гордона, разработанном Юргом Хуттером и его коллегами (Университет Цюриха) [ необходима ссылка ]
GFN-FF (силовое поле геометрии, частоты и нековалентного взаимодействия) – полностью автоматизированное частично поляризуемое общее силовое поле для точного описания структур и динамики больших молекул в периодической таблице, разработанное Стефаном Гримме и Себастьяном Шпихером в Боннском университете. [111]
WASABe v1.0 PFF (для воды, органических растворителей и электролитов аккумуляторов) Изотропное атомное дипольное поляризуемое силовое поле для точного описания электролитов аккумуляторов с точки зрения термодинамических и динамических свойств для высоких концентраций литиевой соли в сульфонатном растворителе Олега Старовойтова [112]
XED (расширенное распределение электронов) — поляризуемое силовое поле, созданное как модификация модели заряда, центрированного на атоме, разработанной Энди Винтером. Частично заряженные монополи размещаются вокруг атомов для моделирования более геометрически точных электростатических потенциалов за часть стоимости использования квантово-механических методов. В основном используется программными пакетами, поставляемыми Cresset Biomolecular Discovery. [113] [114]
Реактивный
EVB ( эмпирическая валентная связь ) – реактивное силовое поле, введенное Уоршелем и его коллегами для использования в моделировании химических реакций в различных средах. EVB облегчает расчет свободных энергий активации в конденсированных фазах и в ферментах .
ReaxFF – реактивное силовое поле (межатомный потенциал), разработанное Адри ван Дуином, Уильямом Годдардом и коллегами. Оно медленнее, чем классическая МД (в 50 раз), требует наборов параметров со специальной проверкой и не имеет проверки для поверхностной и межфазной энергии. Параметры не поддаются интерпретации. Его можно использовать для динамического моделирования химических реакций в атомистическом масштабе. [115] Распараллеленный ReaxFF позволяет проводить реактивное моделирование на >>1 000 000 атомов на больших суперкомпьютерах.
Крупнозернистый
DPD ( Диссипативная динамика частиц ) – это метод, обычно применяемый в химической инженерии. Обычно он используется для изучения гидродинамики различных простых и сложных жидкостей, которые требуют рассмотрения масштабов времени и длины, больших, чем те, которые доступны классической молекулярной динамике . Потенциал был первоначально предложен Хугербрюгге и Кельманом [116] [117] с более поздними модификациями Эспаньолом и Уорреном [118]. Текущее состояние дел было хорошо задокументировано на семинаре CECAM в 2008 году. [119] Недавно была проведена работа по сбору некоторых химических субтитров, относящихся к растворам. Это привело к работе, рассматривающей автоматизированную параметризацию потенциалов взаимодействия DPD против экспериментальных наблюдаемых. [29]
MARTINI – крупнозернистый потенциал, разработанный Марринком и его коллегами в Университете Гронингена , изначально разработанный для моделирования молекулярной динамики липидов, [6] позже расширенный на различные другие молекулы. Силовое поле применяет отображение четырех тяжелых атомов к одному месту взаимодействия CG и параметризуется с целью воспроизведения термодинамических свойств.
SAFT – нисходящая крупнозернистая модель, разработанная в группе инженеров молекулярных систем в Имперском колледже Лондона, подогнана под плотности жидкой фазы и давления паров чистых соединений с использованием уравнения состояния SAFT. [120]
SIRAH – грубозернистое силовое поле, разработанное Пантано и его коллегами из группы биомолекулярного моделирования Института Пастера в Монтевидео, Уругвай; разработано для молекулярной динамики воды, ДНК и белков. Бесплатно доступно для пакетов AMBER и GROMACS.
VAMM (виртуальная атомная молекулярная механика) – грубозернистое силовое поле, разработанное Коркутом и Хендриксоном для расчетов молекулярной механики, таких как крупномасштабные конформационные переходы, основанные на виртуальных взаимодействиях атомов C-альфа. Это силовое поле, основанное на знаниях, и сформулировано для захвата особенностей, зависящих от вторичной структуры и от специфической для остатков контактной информации в белках. [121]
Машинное обучение
MACE (Multi Atomic Cluster Expansion) — это высокоточная архитектура силового поля машинного обучения, которая объединяет строгое многочастичное расширение полной потенциальной энергии с вращательно-эквивариантными представлениями системы. [122]
ANI (искусственный узкий интеллект) — это переносимый потенциал нейронной сети, созданный из векторов атомной среды и способный обеспечить точность DFT с точки зрения энергий. [123]
FFLUX (первоначально QCTFF) [124] Набор обученных моделей Кригинга , которые работают вместе, чтобы обеспечить молекулярное силовое поле, обученное на атомах в молекулах или квантово-химических терминах топологии энергии, включая электростатику, обмен и электронную корреляцию. [125] [126]
TensorMol, смешанная модель, нейронная сеть обеспечивает ближний потенциал, в то время как более традиционные потенциалы добавляют экранированные дальние члены.
Δ-ML не является методом силового поля, а представляет собой модель, которая добавляет изученные корректирующие энергетические термины к приближенным и относительно недорогим в вычислительном отношении квантово-химическим методам, чтобы обеспечить уровень точности квантово-химической модели более высокого порядка, требующей больших вычислительных затрат. [127]
SchNet — нейронная сеть , использующая слои свертки с непрерывным фильтром для прогнозирования химических свойств и поверхностей потенциальной энергии. [128]
PhysNet — это энергетическая функция на основе нейронной сети для прогнозирования энергий, сил и (флуктуирующих) частичных зарядов. [129]
Вода
Набор параметров, используемых для моделирования воды или водных растворов (в основном силовое поле для воды), называется моделью воды . Было предложено много моделей воды; [5] некоторые примеры: TIP3P, TIP4P, [2] SPC, гибкая простая точечная модель заряда воды (гибкая SPC), ST2 и mW. [130] Другие растворители и методы представления растворителей также применяются в вычислительной химии и физике; они называются моделями растворителей .
Модифицированные аминокислоты
Forcefield_PTM – силовое поле на основе AMBER и веб-инструмент для моделирования распространенных посттрансляционных модификаций аминокислот в белках, разработанный Крисом Флудасом и его коллегами. Он использует модель заряда ff03 и имеет несколько боковых цепей торсионных поправок, параметризованных для соответствия квантово-химической вращательной поверхности. [131]
Forcefield_NCAA — силовое поле и веб-инструмент на основе AMBER для моделирования распространенных неприродных аминокислот в белках в симуляциях конденсированной фазы с использованием модели заряда ff03. [132] Сообщалось, что заряды коррелируют с энергиями свободной гидратации соответствующих аналогов боковой цепи. [133]
Другой
LFMM (Ligand Field Molecular Mechanics) [134] - функции для координационной сферы вокруг переходных металлов на основе модели углового перекрытия (AOM). Реализовано в молекулярной операционной среде (MOE) как DommiMOE и в Tinker [135]
^ Френкель Д. (2007). Понимание молекулярного моделирования: от алгоритмов к приложениям . Academic Press. ISBN 978-0-12-267351-1. OCLC 254835355.
^ ab Abascal JL, Vega C (декабрь 2005 г.). "Универсальная модель для конденсированных фаз воды: TIP4P/2005". Журнал химической физики . 123 (23): 234505. Bibcode : 2005JChPh.123w4505A. doi : 10.1063/1.2121687. PMID 16392929. S2CID 9757894.
^ ab Siu SW, Pluhackova K, Böckmann RA (апрель 2012 г.). «Оптимизация силового поля OPLS-AA для длинных углеводородов». Журнал химической теории и вычислений . 8 (4): 1459–70. doi :10.1021/ct200908r. PMID 26596756.
^ abc Leach A (2001-01-30). Молекулярное моделирование: принципы и приложения (2-е изд.). Harlow: Prentice Hall. ISBN9780582382107.
^ abc Стефан, Саймон; Хорш, Мартин Т.; Врабец, Ядран; Хассе, Ханс (2019-07-03). "MolMod – открытая база данных силовых полей для молекулярного моделирования жидкостей". Молекулярное моделирование . 45 (10): 806–814. arXiv : 1904.05206 . doi : 10.1080/08927022.2019.1601191. ISSN 0892-7022. S2CID 119199372.
^ ab Marrink SJ, Risselada HJ, Yefimov S, Tieleman DP, de Vries AH (июль 2007 г.). "Силовое поле MARTINI: крупнозернистая модель для биомолекулярного моделирования" (PDF) . The Journal of Physical Chemistry B. 111 ( 27): 7812–24. doi :10.1021/jp071097f. PMID 17569554. S2CID 13874240.
^ Ленхард, Йоханнес; Стефан, Саймон; Хассе, Ганс (февраль 2024 г.). «Дитя предсказания. Об истории, онтологии и вычислениях Леннарда-Джонсиума». Исследования по истории и философии науки . 103 : 105–113. doi :10.1016/j.shpsa.2023.11.007. ISSN 0039-3681. PMID 38128443. S2CID 266440296.
^ Фишер, Иоганн; Вендланд, Мартин (октябрь 2023 г.). «Об истории ключевых эмпирических межмолекулярных потенциалов». Fluid Phase Equilibria . 573 : 113876. Bibcode : 2023FlPEq.57313876F. doi : 10.1016/j.fluid.2023.113876 . ISSN 0378-3812.
^ ab Sun H, Mumby SJ, Maple JR, Hagler AT (апрель 1994 г.). «Полноатомное силовое поле ab Initio CFF93 для поликарбонатов». Журнал Американского химического общества . 116 (7): 2978–2987. дои : 10.1021/ja00086a030. ISSN 0002-7863.
^ Хуан Дж., Маккерелл АД. (сентябрь 2013 г.). «Силовое поле аддитивного белка CHARMM36 со всеми атомами: проверка на основе сравнения с данными ЯМР». Журнал вычислительной химии . 34 (25): 2135–45. doi :10.1002/jcc.23354. PMC 3800559. PMID 23832629 .
^ Wang J, Wolf RM, Caldwell JW, Kollman PA, Case DA (июль 2004 г.). «Разработка и тестирование общего янтарного силового поля». Журнал вычислительной химии . 25 (9): 1157–74. doi : 10.1002/jcc.20035 . PMID 15116359. S2CID 18734898.
^ ab Mishra RK, Fernández-Carrasco L, Flatt RJ, Heinz H (июль 2014 г.). «Силовое поле для трикальциевого алюмината для характеристики свойств поверхности, начальной гидратации и органически модифицированных интерфейсов в атомном разрешении». Dalton Transactions . 43 (27): 10602–16. doi :10.1039/c4dt00438h. hdl : 2117/24209 . PMID 24828263.
^ Эшкрофт, Н. В.; Мермин, Н. Д.; Смолуховский, Р. (1977-01-01). «Физика твердого тела». Physics Today . 30 (1): 61–65. Bibcode : 1977PhT....30R..61A. doi : 10.1063/1.3037370 . ISSN 0031-9228.
^ Терсофф, Дж. (1988-04-15). «Новый эмпирический подход к структуре и энергии ковалентных систем». Physical Review B. 37 ( 12): 6991–7000. Bibcode : 1988PhRvB..37.6991T. doi : 10.1103/physrevb.37.6991. ISSN 0163-1829. PMID 9943969.
^ Доу, Мюррей С.; Баскес, MI (1984-06-15). «Метод внедренных атомов: Вывод и применение к примесям, поверхностям и другим дефектам в металлах». Physical Review B. 29 ( 12): 6443–6453. Bibcode : 1984PhRvB..29.6443D. doi : 10.1103/physrevb.29.6443. ISSN 0163-1829.
^ Доу, Мюррей С.; Фойлс, Стивен М.; Баскес, Майкл И. (март 1993 г.). «Метод внедренного атома: обзор теории и приложений». Materials Science Reports . 9 (7–8): 251–310. doi : 10.1016/0920-2307(93)90001-u . ISSN 0920-2307.
^ Lemkul JA, Huang J, Roux B, MacKerell AD (май 2016 г.). «Эмпирическое поляризуемое силовое поле на основе классической модели осциллятора Друде: история развития и недавние приложения». Chemical Reviews . 116 (9): 4983–5013. doi :10.1021/acs.chemrev.5b00505. PMC 4865892 . PMID 26815602.
^ Лоренц HA (1905). "Движение электронов в металлических телах, I.". Proc. K. Ned. Akad. Wet . 7 : 451. Bibcode :1904KNAB....7..438L.
^ Друде П. (1900). "Zur Elekronentheorie der Metalle. I. Teil". Аннален дер Физик . 306 (3): 566–613. дои : 10.1002/andp.19003060312 .
^ Йоргенсен В. Л., Максвелл Д. С., Тирадо-Райвс Дж. (январь 1996 г.). «Разработка и тестирование силового поля всех атомов OPLS на конформационной энергетике и свойствах органических жидкостей». Журнал Американского химического общества . 118 (45): 11225–11236. doi :10.1021/ja9621760. ISSN 0002-7863.
^ abc Dauber-Osguthorpe P, Roberts VA, Osguthorpe DJ, Wolff J, Genest M, Hagler AT (1988). «Структура и энергетика связывания лиганда с белками: дигидрофолатредуктаза-триметоприм Escherichia coli, система лекарственного рецептора». Белки . 4 (1): 31–47. doi :10.1002/prot.340040106. PMID 3054871. S2CID 2845395.
^ Aduri R, Psciuk BT, Saro P, Taniga H, Schlegel HB, SantaLucia J (июль 2007 г.). «Параметры силового поля AMBER для естественно встречающихся модифицированных нуклеозидов в РНК». Journal of Chemical Theory and Computation . 3 (4): 1464–75. doi :10.1021/ct600329w. PMID 26633217.
^ Kirschner KN, Lins RD, Maass A, Soares TA (ноябрь 2012 г.). «Силовое поле на основе гликама для моделирования липополисахаридных мембран: параметризация и проверка». Journal of Chemical Theory and Computation . 8 (11): 4719–31. doi :10.1021/ct300534j. PMID 26605626.
^ Gross KC, Seybold PG, Hadad CM (2002). «Сравнение различных схем атомного заряда для прогнозирования изменений pKa в замещенных анилинах и фенолах». Международный журнал квантовой химии . 90 (1): 445–458. doi :10.1002/qua.10108. ISSN 0020-7608.
^ Ван Б., Ли С. Л., Трулар Д. Г. (декабрь 2014 г.). «Моделирование частичных атомных зарядов в неорганометаллических молекулах и твердых телах и перераспределение заряда в литий-ионных катодах». Журнал химической теории и вычислений . 10 (12): 5640–50. doi : 10.1021/ct500790p . PMID 26583247.
^ ab Heinz H, Suter UW (ноябрь 2004 г.). «Атомные заряды для классического моделирования полярных систем». Журнал физической химии B. 108 ( 47): 18341–18352. Bibcode : 2004APS..MAR.Y8006H. doi : 10.1021/jp048142t. ISSN 1520-6106.
^ Dharmawardhana CC, Kanhaiya K, Lin TJ, Garley A, Knecht MR, Zhou J, Miao J, Heinz H (2017-06-19). "Надежное вычислительное проектирование биологических-неорганических материалов в больших нанометровых масштабах с использованием Interface-FF". Molecular Simulation . 43 (13–16): 1394–1405. doi :10.1080/08927022.2017.1332414. ISSN 0892-7022. S2CID 36710284.
^ Wang LP, Martinez TJ, Pande VS (июнь 2014 г.). «Создание силовых полей: автоматический, систематический и воспроизводимый подход». The Journal of Physical Chemistry Letters . 5 (11): 1885–91. doi :10.1021/jz500737m. PMC 9649520. PMID 26273869 .
^ ab McDonagh JL, Shkurti A, Bray DJ, Anderson RL, Pyzer-Knapp EO (октябрь 2019 г.). «Использование машинного обучения для эффективной параметризации крупнозернистых молекулярных силовых полей». Journal of Chemical Information and Modeling . 59 (10): 4278–4288. doi :10.1021/acs.jcim.9b00646. PMID 31549507. S2CID 202745539.
^ Tadmor, EB; Elliott, RS; Sethna, JP; Miller, RE; Becker, CA (июль 2011 г.). «Потенциал атомистического моделирования и база знаний межатомных моделей». JOM . 63 (7): 17. Bibcode :2011JOM....63g..17T. doi : 10.1007/s11837-011-0102-6 . ISSN 1047-4838.
^ Эггиманн, Бекки Л.; Саннарборг, Амара Дж.; Стерн, Хадсон Д.; Блисс, Эндрю П.; Сипманн, Дж. Илья (2014-01-02). «Онлайн-база данных параметров и свойств для силового поля TraPPE». Молекулярное моделирование . 40 (1–3): 101–105. doi :10.1080/08927022.2013.842994. ISSN 0892-7022. S2CID 95716947.
^ Шмитт, Себастьян; Канагалингам, Гаджанан; Флекенштейн, Флориан; Фрёшер, Даниэль; Хассе, Ганс; Стефан, Саймон (27.11.2023). «Расширение базы данных MolMod для переносимых силовых полей». Журнал химической информации и моделирования . 63 (22): 7148–7158. doi :10.1021/acs.jcim.3c01484. ISSN 1549-9596. PMID 37947503. S2CID 265103133.
^ Хайнц Х, Рамезани-Дахель Х (январь 2016 г.). «Моделирование неорганических-биоорганических интерфейсов для открытия новых материалов: идеи, сравнения с экспериментом, проблемы и возможности». Chemical Society Reviews . 45 (2): 412–48. doi :10.1039/c5cs00890e. PMID 26750724.
^ Emami FS, Puddu V, Berry RJ, Varshney V, Patwardhan SV, Perry CC, Heinz H (2014-04-22). "Силовое поле и база данных моделей поверхности для кремния для моделирования свойств интерфейса в атомном разрешении" (PDF) . Химия материалов . 26 (8): 2647–2658. doi :10.1021/cm500365c. ISSN 0897-4756.
^ Ruiz VG, Liu W, Tkatchenko A (2016-01-15). "Теория функционала плотности с экранированными взаимодействиями Ван-дер-Ваальса, применяемая к атомным и молекулярным адсорбатам на плотноупакованных и неплотноупакованных поверхностях". Physical Review B. 93 ( 3): 035118. Bibcode : 2016PhRvB..93c5118R. doi : 10.1103/physrevb.93.035118. hdl : 11858/00-001M-0000-0029-3035-8 . ISSN 2469-9950.
^ Ruiz VG, Liu W, Zojer E, Scheffler M, Tkatchenko A (апрель 2012 г.). "Теория функционала плотности с экранированными взаимодействиями Ван-дер-Ваальса для моделирования гибридных неорганических-органических систем". Physical Review Letters . 108 (14): 146103. Bibcode :2012PhRvL.108n6103R. doi : 10.1103/physrevlett.108.146103 . hdl : 11858/00-001M-0000-000F-C6EA-3 . PMID 22540809.
^ Kramer C, Spinn A, Liedl KR (октябрь 2014 г.). «Анизотропия заряда: где атомные мультиполи имеют наибольшее значение». Журнал химической теории и вычислений . 10 (10): 4488–96. doi :10.1021/ct5005565. PMID 26588145.
^ Mahoney MW, Jorgensen WL (2000-05-22). "Пятипозиционная модель для жидкой воды и воспроизведение аномалии плотности жесткими неполяризуемыми потенциальными функциями". Журнал химической физики . 112 (20): 8910–8922. Bibcode : 2000JChPh.112.8910M. doi : 10.1063/1.481505. ISSN 0021-9606.
^ ab Xu R, Chen CC, Wu L, Scott MC, Theis W, Ophus C и др. (ноябрь 2015 г.). «Трехмерные координаты отдельных атомов в материалах, выявленные с помощью электронной томографии». Nature Materials . 14 (11): 1099–103. arXiv : 1505.05938 . Bibcode :2015NatMa..14.1099X. doi :10.1038/nmat4426. PMID 26390325. S2CID 5455024.
^ ab Pramanik C, Gissinger JR, Kumar S, Heinz H (декабрь 2017 г.). «Дисперсия углеродных нанотрубок в растворителях и полимерных растворах: механизмы, сборка и предпочтения». ACS Nano . 11 (12): 12805–12816. doi :10.1021/acsnano.7b07684. PMID 29179536.
^ abc Ломизе АЛ, Рейбарх МЮ, Погожева ИД (август 2002). "Межатомные потенциалы и параметры сольватации из данных белковой инженерии для скрытых остатков". Protein Science . 11 (8): 1984–2000. doi :10.1110/ps.0307002. PMC 2373680 . PMID 12142453.
^ ab Warshel A, Sharma PK, Kato M, Parson WW (ноябрь 2006 г.). «Моделирование электростатических эффектов в белках». Biochimica et Biophysica Acta (BBA) - Белки и протеомика . 1764 (11): 1647–76. doi :10.1016/j.bbapap.2006.08.007. PMID 17049320.
^ Schutz CN, Warshel A (сентябрь 2001 г.). «Что такое диэлектрические «константы» белков и как проверить электростатические модели?». Proteins . 44 (4): 400–17. doi :10.1002/prot.1106. PMID 11484218. S2CID 9912122.
^ abcde Israelachvili JN (2011). Межмолекулярные и поверхностные силы . Elsevier. стр. iii. doi :10.1016/b978-0-12-391927-4.10024-6. ISBN978-0-12-391927-4.
^ Лекбанд Д., Израэлашвили Дж. (май 2001 г.). «Межмолекулярные силы в биологии». Quarterly Reviews of Biophysics . 34 (2): 105–267. doi :10.1017/S0033583501003687. PMID 11771120. S2CID 8401242.
^ Pramanik C, Jamil T, Gissinger JR, Guittet D, Arias-Monje PJ, Kumar S, Heinz H (2019-10-03). "Взаимодействие полиакрилонитрила с углеродными нанотрубками в растворе: конформации и связывание как функция растворителя, температуры и концентрации". Advanced Functional Materials . 29 (50): 1905247. doi :10.1002/adfm.201905247. ISSN 1616-301X. S2CID 208700020.
^ Koehl P, Levitt M (февраль 1999). «Более светлое будущее для предсказания структуры белка». Nature Structural Biology . 6 (2): 108–11. doi :10.1038/5794. PMID 10048917. S2CID 3162636.
^ Brunger AT, Adams PD (июнь 2002 г.). «Молекулярная динамика, применяемая к уточнению рентгеновской структуры». Accounts of Chemical Research . 35 (6): 404–12. doi :10.1021/ar010034r. PMID 12069625.
^ Güntert P (май 1998). «Расчет структуры биологических макромолекул по данным ЯМР». Quarterly Reviews of Biophysics . 31 (2): 145–237. doi :10.1017/S0033583598003436. PMID 9794034. S2CID 43575627.
^ Остермейр К, Захариас М (январь 2013 г.). "163 Улучшенная выборка пептидов и белков с новым методом смещения реплик обмена". Журнал биомолекулярной структуры и динамики . 31 (sup1): 106. doi : 10.1080/07391102.2013.786405 . ISSN 0739-1102. S2CID 98441607.
^ Трамонтано А, Мореа В (2003). «Оценка предсказаний на основе гомологии в CASP5». Белки . 53 (Suppl 6): 352–68. doi : 10.1002/prot.10543 . PMID 14579324. S2CID 33186021.
^ Gohlke H, Klebe G (август 2002 г.). «Подходы к описанию и прогнозированию сродства связывания малых молекулярных лигандов с макромолекулярными рецепторами». Angewandte Chemie . 41 (15): 2644–76. doi :10.1002/1521-3773(20020802)41:15<2644::AID-ANIE2644>3.0.CO;2-O. PMID 12203463.
^ Эджкомб СП, Мерфи КП (февраль 2000 г.). «Структурная энергетика сворачивания и связывания белков». Current Opinion in Biotechnology . 11 (1): 62–6. doi :10.1016/s0958-1669(99)00055-5. PMID 10679345.
^ Lazaridis T, Karplus M (апрель 2000). «Эффективные энергетические функции для предсказания структуры белка». Current Opinion in Structural Biology . 10 (2): 139–45. doi :10.1016/s0959-440x(00)00063-4. PMID 10753811.
^ Javidpour L (2012). «Компьютерное моделирование сворачивания белков». Computing in Science & Engineering . 14 (2): 97–103. Bibcode : 2012CSE....14b..97J. doi : 10.1109/MCSE.2012.21. S2CID 17613729.
^ Krieger E, Joo K, Lee J, Lee J, Raman S, Thompson J и др. (2009). «Улучшение физического реализма, стереохимии и точности боковой цепи в моделировании гомологии: четыре подхода, которые хорошо зарекомендовали себя в CASP8». Proteins . 77 (Suppl 9): 114–22. doi :10.1002/prot.22570. PMC 2922016 . PMID 19768677.
^ Gordon DB, Marshall SA, Mayo SL (август 1999). «Энергетические функции для проектирования белков». Current Opinion in Structural Biology . 9 (4): 509–13. doi :10.1016/S0959-440X(99)80072-4. PMID 10449371.
^ Mendes J, Guerois R, Serrano L (август 2002 г.). «Оценка энергии в дизайне белков». Current Opinion in Structural Biology . 12 (4): 441–6. doi :10.1016/s0959-440x(02)00345-7. PMID 12163065.
^ Rohl CA, Strauss CE, Misura KM, Baker D (2004). «Прогнозирование структуры белка с использованием Rosetta». Численные компьютерные методы, часть D. Методы в энзимологии. Т. 383. стр. 66–93. doi :10.1016/S0076-6879(04)83004-0. ISBN9780121827885. PMID 15063647.
^ Ломизе АЛ, Погожева ИД, Ломизе МА, Мосберг HI (июнь 2006 г.). «Позиционирование белков в мембранах: вычислительный подход». Protein Science . 15 (6): 1318–33. doi :10.1110/ps.062126106. PMC 2242528 . PMID 16731967.
^ Murphy KP, Gill SJ (декабрь 1991 г.). «Соединения твердой модели и термодинамика разворачивания белка». Журнал молекулярной биологии . 222 (3): 699–709. doi :10.1016/0022-2836(91)90506-2. PMID 1660931.
^ Шахнович Е.И., Финкельштейн А.В. (октябрь 1989). «Теория кооперативных переходов в белковых молекулах. I. Почему денатурация глобулярного белка является фазовым переходом первого рода». Биополимеры . 28 (10): 1667–80. doi :10.1002/bip.360281003. PMID 2597723. S2CID 26981215.
^ Грациано Дж., Катанцано Ф., Дель Веккьо П., Джанкола С., Бароне Дж. (1996). «Термодинамическая стабильность глобулярных белков: надежная модель исследований малых молекул». Газетта Хим. Итальяна . 126 : 559–567.
^ Myers JK, Pace CN (октябрь 1996). «Водородные связи стабилизируют глобулярные белки». Biophysical Journal . 71 (4): 2033–9. Bibcode :1996BpJ....71.2033M. doi :10.1016/S0006-3495(96)79401-8. PMC 1233669 . PMID 8889177.
^ Scholtz JM, Marqusee S, Baldwin RL, York EJ, Stewart JM, Santoro M, Bolen DW (апрель 1991 г.). «Калориметрическое определение изменения энтальпии для перехода альфа-спирали в клубок пептида аланина в воде». Труды Национальной академии наук Соединенных Штатов Америки . 88 (7): 2854–8. Bibcode : 1991PNAS...88.2854S. doi : 10.1073/pnas.88.7.2854 . PMC 51338. PMID 2011594 .
^ Gavezzotti A, Filippini G (май 1994). "Геометрия межмолекулярной водородной связи XH. cntdot.. cntdot.. cntdot. Y (X, Y= N, O) и калибровка эмпирических потенциалов водородных связей". Журнал физической химии . 98 (18): 4831–7. doi :10.1021/j100069a010.
^ Möllhoff M, Sternberg U (май 2001). «Молекулярная механика с флуктуирующими атомными зарядами — новое силовое поле с полуэмпирическим расчетом заряда». Molecular Modeling Annual . 7 (4): 90–102. doi :10.1007/s008940100008. S2CID 91705326.
^ "ECEPP". biohpc.cornell.edu .
^ Momany FA, McGuire RF, Burgess AW, Scheraga HA (октябрь 1975 г.). «Энергетические параметры полипептидов. VII. Геометрические параметры, частичные атомные заряды, несвязанные взаимодействия, взаимодействия водородных связей и внутренние торсионные потенциалы для встречающихся в природе аминокислот». Журнал физической химии . 79 (22): 2361–81. doi :10.1021/j100589a006.
^ Arnautova YA, Jagielska A, Scheraga HA (март 2006). «Новое силовое поле (ECEPP-05) для пептидов, белков и органических молекул». Журнал физической химии B. 110 ( 10): 5025–44. doi :10.1021/jp054994x. PMID 16526746.
^ Шауманн Т., Браун В., Вютрих К. (март 1990 г.). «Программа FANTOM для энергетического уточнения полипептидов и белков с использованием минимизатора Ньютона–Рафсона в пространстве углов кручения». Биополимеры . 29 (4–5): 679–94. doi :10.1002/bip.360290403. S2CID 94519023.
^ "ГРОМОС". www.igc.ethz.ch .
^ ab Heinz H, Lin TJ, Mishra RK, Emami FS (февраль 2013 г.). «Термодинамически согласованные силовые поля для сборки неорганических, органических и биологических наноструктур: силовое поле INTERFACE». Langmuir . 29 (6): 1754–65. doi :10.1021/la3038846. PMID 23276161.
^ "Interface Force Field (IFF)". Heinz Laboratory . 2 февраля 2016 г.
^ аб Мишра РК, Мохамед А.К., Гейссбюлер Д., Мансано Х., Джамиль Т., Шахсавари Р., Калиничев А.Г., Гальмарини С., Тао Л., Хайнц Х., Пелленк Р. (декабрь 2017 г.). «База данных силовых полей для вяжущих материалов, включая проверки, приложения и возможности» (PDF) . Исследования цемента и бетона . 102 : 68–89. doi :10.1016/j.cemconres.2017.09.003.
^ ab Geada IL, Ramezani-Dakhel H, Jamil T, Sulpizi M, Heinz H (февраль 2018 г.). «Изучение индуцированных зарядов на металлических поверхностях и биоинтерфейсах с использованием поляризуемого потенциала Леннарда-Джонса». Nature Communications . 9 (1): 716. Bibcode :2018NatCo...9..716G. doi :10.1038/s41467-018-03137-8. PMC 5818522 . PMID 29459638.
^ Allinger NL (декабрь 1977 г.). «Конформационный анализ. 130. MM2. Силовое поле углеводородов, использующее торсионные члены V1 и V2». Журнал Американского химического общества . 99 (25): 8127–34. doi :10.1021/ja00467a001.
^ "Домашняя страница MM2 и MM3". Архивировано из оригинала 2009-01-23.
^ Allinger NL, Yuh YH, Lii JH (ноябрь 1989 г.). «Молекулярная механика. Силовое поле MM3 для углеводородов. 1». Журнал Американского химического общества . 111 (23): 8551–66. doi :10.1021/ja00205a001.
^ Lii JH, Allinger NL (ноябрь 1989). «Молекулярная механика. Силовое поле MM3 для углеводородов. 2. Колебательные частоты и термодинамика». Журнал Американского химического общества . 111 (23): 8566–75. doi :10.1021/ja00205a002.
^ Lii JH, Allinger NL (ноябрь 1989). «Молекулярная механика. Силовое поле MM3 для углеводородов. 3. Потенциалы Ван-дер-Ваальса и данные о кристаллах для алифатических и ароматических углеводородов». Журнал Американского химического общества . 111 (23): 8576–82. doi :10.1021/ja00205a003.
^ Warshel A (1973). «Метод квантово-механического согласованного силового поля (QCFF/PI): Расчеты энергий, конформаций и вибронных взаимодействий основных и возбужденных состояний сопряженных молекул». Israel Journal of Chemistry . 11 (5): 709–17. doi :10.1002/ijch.197300067.
^ Warshel A, Levitt M (1974). QCFF/PI: Программа для согласованной оценки силового поля равновесных геометрий и вибрационных частот молекул (отчет). Университет Индианы: Обмен программой квантовой химии. стр. QCPE 247.
^ Rappé AK, Casewit CJ, Colwell KS, Goddard III WA, Skiff WM (декабрь 1992 г.). «UFF, силовое поле полной периодической таблицы для моделирования молекулярной механики и молекулярной динамики». Журнал Американского химического общества . 114 (25): 10024–10035. doi :10.1021/ja00051a040. ISSN 0002-7863.
^ Heinz H, Koerner H, Anderson KL, Vaia RA, Farmer BL (ноябрь 2005 г.). «Силовое поле для силикатов типа слюды и динамика цепей октадециламмония, привитых к монтмориллониту». Химия материалов . 17 (23): 5658–5669. doi :10.1021/cm0509328. ISSN 0897-4756.
^ Mitchell PJ, Fincham D (1993-02-22). "Моделирование моделей оболочек с помощью адиабатической динамики". Journal of Physics: Condensed Matter . 5 (8): 1031–1038. Bibcode : 1993JPCM....5.1031M. doi : 10.1088/0953-8984/5/8/006. ISSN 0953-8984. S2CID 250752417.
^ Yu H, van Gunsteren WF (ноябрь 2005 г.). «Учет поляризации в молекулярном моделировании». Computer Physics Communications . 172 (2): 69–85. Bibcode : 2005CoPhC.172...69Y. doi : 10.1016/j.cpc.2005.01.022. ISSN 0010-4655.
^ ab Patel S, Brooks CL (январь 2004 г.). "CHARMM флуктуирующее поле силы заряда для белков: параметризация I и применение к моделированию объемных органических жидкостей". Журнал вычислительной химии . 25 (1): 1–15. doi :10.1002/jcc.10355. PMID 14634989. S2CID 39320318.
^ Yang L, Tan CH, Hsieh MJ, Wang J, Duan Y, Cieplak P, Caldwell J, Kollman PA, Luo R (июль 2006 г.). «Новое поколение янтарного объединенного атомного силового поля». Журнал физической химии B. 110 ( 26): 13166–76. doi :10.1021/jp060163v. PMID 16805629.
^ Liu C, Piquemal JP, Ren P (январь 2020 г.). «Внедрение зависящего от геометрии потока заряда в поляризуемый потенциал AMOEBA+». The Journal of Physical Chemistry Letters . 11 (2): 419–426. doi :10.1021/acs.jpclett.9b03489. PMC 7384396. PMID 31865706 .
^ Liu C, Piquemal JP, Ren P (июль 2019 г.). «AMOEBA+ Classical Potential for Modeling Molecular Interactions». Journal of Chemical Theory and Computation . 15 (7): 4122–4139. doi :10.1021/acs.jctc.9b00261. PMC 6615954. PMID 31136175 .
^ Patel S, Mackerell AD, Brooks CL (сентябрь 2004 г.). «CHARMM флуктуирующее поле силы заряда для белков: II свойства белка/растворителя из моделирования молекулярной динамики с использованием неаддитивной электростатической модели». Журнал вычислительной химии . 25 (12): 1504–14. doi : 10.1002/jcc.20077 . PMID 15224394. S2CID 16741310.
^ Анисимов В.М., Ламуре Г., Воробьев И.В., Хуанг Н., Ру Б., МакКерелл А.Д. (январь 2005 г.). «Определение электростатических параметров поляризуемого силового поля на основе классического генератора Друде». Журнал химической теории и вычислений . 1 (1): 153–68. дои : 10.1021/ct049930p. ПМИД 26641126.
^ Yu H, Whitfield TW, Harder E, Lamoureux G, Vorobyov I, Anisimov VM, Mackerell AD, Roux B (2010). «Моделирование одновалентных и двухвалентных ионов в водном растворе с использованием поля поляризуемых сил Друде». Journal of Chemical Theory and Computation . 6 (3): 774–786. doi :10.1021/ct900576a. PMC 2838399 . PMID 20300554.
^ Warshel A, Levitt M (май 1976). «Теоретические исследования ферментативных реакций: диэлектрическая, электростатическая и стерическая стабилизация иона карбония в реакции лизоцима». Журнал молекулярной биологии . 103 (2): 227–49. doi :10.1016/0022-2836(76)90311-9. PMID 985660.
^ Sternberg U, Koch FT, Möllhoff M (май 1994). «Новый подход к полуэмпирическому расчету атомных зарядов для полипептидов и больших молекулярных систем». Журнал вычислительной химии . 15 (5): 524–31. doi :10.1002/jcc.540150505. S2CID 5227353.
^ Swart M, van Duijnen PT (май 2006). "DRF90: поляризуемое силовое поле". Molecular Simulation . 32 (6): 471–84. doi :10.1080/08927020600631270. S2CID 96616243.
^ Engkvist O, Astrand PO, Karlström G (ноябрь 2000 г.). «Точные межмолекулярные потенциалы, полученные из молекулярных волновых функций: преодоление разрыва между квантовой химией и молекулярным моделированием». Chemical Reviews . 100 (11): 4087–108. doi :10.1021/cr9900477. PMID 11749341.
^ Gao J, Habibollazadeh D, Shao L (ноябрь 1995 г.). «Функция поляризуемого межмолекулярного потенциала для моделирования жидких спиртов». Журнал физической химии . 99 (44): 16460–7. doi :10.1021/j100044a039.
^ Xie W, Pu J, Mackerell AD, Gao J (2007). «Разработка поляризуемой межмолекулярной потенциальной функции (PIPF) для жидких амидов и алканов». Journal of Chemical Theory and Computation . 3 (6): 1878–1889. doi :10.1021/ct700146x. PMC 2572772. PMID 18958290 .
^ Maple JR, Cao Y, Damm W, Halgren TA, Kaminski GA, Zhang LY, Friesner RA (июль 2005 г.). «Методология поляризуемого силового поля и континуальной сольватации для моделирования взаимодействий белок-лиганд». Journal of Chemical Theory and Computation . 1 (4): 694–715. doi :10.1021/ct049855i. PMID 26641692.
^ Chelli R, Procacci P (ноябрь 2002 г.). «Передаваемое поляризуемое электростатическое силовое поле для молекулярной механики на основе принципа выравнивания химического потенциала». Журнал химической физики . 117 (20): 9175–89. Bibcode : 2002JChPh.117.9175C. doi : 10.1063/1.1515773.
^ Cioce CR, McLaughlin K, Belof JL, Space B (декабрь 2013 г.). «Поляризуемый и переносимый потенциал PHAST N2 для использования в моделировании материалов». Журнал химической теории и вычислений . 9 (12): 5550–7. doi :10.1021/ct400526a. PMID 26592288.
^ Gresh N, Cisneros GA, Darden TA, Piquemal JP (ноябрь 2007 г.). «Анизотропные поляризуемые молекулярные механические исследования межмолекулярных и внутримолекулярных взаимодействий и комплексов лиганд-макромолекула. Стратегия «снизу вверх». Journal of Chemical Theory and Computation . 3 (6): 1960–1986. doi :10.1021/ct700134r. PMC 2367138. PMID 18978934 .
^ Piquemal JP, Cisneros GA, Reinhardt P, Gresh N, Darden TA (март 2006 г.). «К силовому полю на основе подгонки плотности». Журнал химической физики . 124 (10): 104101. Bibcode : 2006JChPh.124j4101P. doi : 10.1063/1.2173256. PMC 2080832. PMID 16542062 .
^ Cisneros GA, Piquemal JP, Darden TA (ноябрь 2006 г.). «Обобщение гауссовой электростатической модели: расширение до произвольного углового момента, распределенных мультиполей и ускорения с помощью методов обратного пространства». Журнал химической физики . 125 (18): 184101. Bibcode : 2006JChPh.125r4101C. doi : 10.1063/1.2363374. PMC 2080839. PMID 17115732 .
^ Бородин О (август 2009). «Развитие поля поляризуемых сил и моделирование молекулярной динамики ионных жидкостей». Журнал физической химии B. 113 ( 33): 11463–78. doi :10.1021/jp905220k. PMID 19637900.
^ Spicher S, Grimme S (сентябрь 2020 г.). «Надежное атомистическое моделирование материалов, металлоорганических и биохимических систем». Angewandte Chemie International Edition . 59 (36): 15665–15673. doi : 10.1002/anie.202004239 . PMC 7267649. PMID 32343883 .
^ Старовойтов ОН (сентябрь 2021 г.). «Разработка поля поляризуемых сил для моделирования молекулярной динамики электролитов литий-ионных аккумуляторов: растворители на основе сульфоната и соли лития». Журнал физической химии B. 125 ( 40): 11242–11255. doi :10.1021/acs.jpcb.1c05744. PMID 34586817. S2CID 238230196.
^ Vinter, JG (1994-12-01). «Расширенные электронные распределения, применяемые к молекулярной механике некоторых межмолекулярных взаимодействий». Журнал компьютерного молекулярного проектирования . 8 (6): 653–668. doi :10.1007/BF00124013. ISSN 1573-4951.
^ «Наука Крессета».
^ van Duin AC, Dasgupta S, Lorant F, Goddard WA (2001). "ReaxFF: Реактивное силовое поле для углеводородов" (PDF) . The Journal of Physical Chemistry A . 105 (41): 9396–9409. Bibcode :2001JPCA..105.9396V. CiteSeerX 10.1.1.507.6992 . doi :10.1021/jp004368u. Архивировано из оригинала (PDF) 21.03.2018 . Получено 29.08.2015 .
^ Hoogerbrugge PJ, Koelman JM (1992). «Моделирование микроскопических гидродинамических явлений с помощью диссипативной динамики частиц». Europhysics Letters (EPL) . 19 (3): 155–160. Bibcode : 1992EL.....19..155H. doi : 10.1209/0295-5075/19/3/001. ISSN 0295-5075. S2CID 250796817.
^ Español P, Warren P (1995). "Статистическая механика динамики диссипативных частиц". Europhysics Letters (EPL) . 30 (4): 191–196. Bibcode : 1995EL.....30..191E. doi : 10.1209/0295-5075/30/4/001. ISSN 0295-5075. S2CID 14385201.
^ Динамика диссипационных частиц: устранение недостатков и установление новых границ. Архивировано 15 июля 2010 г. на семинаре Wayback Machine CECAM, 16–18 июля 2008 г., Лозанна, Швейцария.
^ "САФТ".
^ Korkut A, Hendrickson WA (сентябрь 2009 г.). «Силовое поле для виртуальной атомной молекулярной механики белков». Труды Национальной академии наук Соединенных Штатов Америки . 106 (37): 15667–72. Bibcode : 2009PNAS..10615667K. doi : 10.1073/pnas.0907674106 . PMC 2734882. PMID 19717427 .
^ Бататия И, Ковач Д.П., Симм Г., Ортнер К., Чани Г. (2022). «MACE: Эквивариантные нейронные сети передачи сообщений более высокого порядка для быстрых и точных силовых полей». Достижения в области нейронных систем обработки информации . 35 : 11423–11436. arXiv : 2206.07697 .
^ Смит Дж. С., Исаев О., Ройтберг А. Е. (апрель 2017 г.). «ANI-1: расширяемый потенциал нейронной сети с точностью DFT при вычислительных затратах силового поля». Chemical Science . 8 (4): 3192–3203. doi :10.1039/C6SC05720A. PMC 5414547 . PMID 28507695.
^ Hughes ZE, Thacker JC, Wilson AL, Popelier PL (январь 2019 г.). «Описание поверхностей потенциальной энергии молекул с использованием моделей машинного обучения FFLUX». Journal of Chemical Theory and Computation . 15 (1): 116–126. doi : 10.1021/acs.jctc.8b00806. hdl : 10454/16776 . PMID 30507180. S2CID 54524604.
^ Fletcher TL, Popelier PL (июнь 2016 г.). «Прогнозирование многополярной электростатической энергии для всех 20 природных аминокислот с использованием машинного обучения методом кригинга». Журнал химической теории и вычислений . 12 (6): 2742–51. doi : 10.1021/acs.jctc.6b00457 . PMID 27224739.
^ McDonagh JL, Silva AF, Vincent MA, Popelier PL (январь 2018 г.). «Машинное обучение динамическим энергиям электронной корреляции из топологических атомов». Журнал химической теории и вычислений . 14 (1): 216–224. doi : 10.1021/acs.jctc.7b01157 . PMID 29211469.
^ Ramakrishnan R, Dral PO, Rupp M, von Lilienfeld OA (май 2015 г.). «Big Data Meets Quantum Chemistry Approximations: The Δ-Machine Learning Approach». Journal of Chemical Theory and Computation . 11 (5): 2087–96. arXiv : 1503.04987 . Bibcode : 2015arXiv150304987R. doi : 10.1021/acs.jctc.5b00099. PMID 26574412. S2CID 28672393.
^ Schütt KT, Sauceda HE, Kindermans PJ, Tkatchenko A, Müller KR (июнь 2018 г.). «SchNet — архитектура глубокого обучения для молекул и материалов». Журнал химической физики . 148 (24): 241722. arXiv : 1712.06113 . Bibcode : 2018JChPh.148x1722S. doi : 10.1063/1.5019779. PMID 29960322. S2CID 4897444.
^ OT Unke и M. Meuwly (2019). «PhysNet: Нейронная сеть для прогнозирования энергий, сил, дипольных моментов и частичных зарядов». J. Chem. Theo. Chem . 15 (6): 3678–3693. arXiv : 1902.08408 . doi :10.1021/acs.jctc.9b00181. PMID 31042390. S2CID 85543050.
^ Molinero V, Moore EB (апрель 2009 г.). «Вода смоделирована как промежуточный элемент между углеродом и кремнием». The Journal of Physical Chemistry B . 113 (13): 4008–16. arXiv : 0809.2811 . doi :10.1021/jp805227c. PMID 18956896. S2CID 20782587.
^ Khoury GA, Thompson JP, Smadbeck J, Kieslich CA, Floudas CA (декабрь 2013 г.). «Ab Initio Charge и параметры силового поля AMBER для часто встречающихся посттрансляционных модификаций». Journal of Chemical Theory and Computation . 9 (12): 5653–5674. doi :10.1021/ct400556v. PMC 3904396 . PMID 24489522.
^ Khoury GA, Smadbeck J, Tamamis P, Vandris AC, Kieslich CA, Floudas CA (декабрь 2014 г.). "Forcefield_NCAA: параметры заряда ab initio для помощи в открытии и разработке терапевтических белков и пептидов с неприродными аминокислотами и их применение для ингибиторов комплемента семейства компстатинов". ACS Synthetic Biology . 3 (12): 855–69. doi :10.1021/sb400168u. PMC 4277759 . PMID 24932669.
^ Khoury GA, Bhatia N, Floudas CA (2014). «Свободные энергии гидратации, рассчитанные с использованием модели заряда AMBER ff03 для природных и неприродных аминокислот и моделей множественной воды». Компьютеры и химическая инженерия . 71 : 745–752. doi :10.1016/j.compchemeng.2014.07.017.
^ Deeth RJ (2001). «Модель молекулярной механики поля лигандов и стереоэлектронные эффекты d- и s-электронов». Coordination Chemistry Reviews . 212 (212): 11–34. doi :10.1016/S0010-8545(00)00354-4.
^ Foscato M, Deeth RJ, Jensen VR (июнь 2015 г.). «Интеграция молекулярной механики поля лигандов в Tinker». Journal of Chemical Information and Modeling . 55 (6): 1282–90. doi :10.1021/acs.jcim.5b00098. hdl : 1956/10456 . PMID 25970002.
Дальнейшее чтение
Israelachvili JN (1992). Межмолекулярные и поверхностные силы . Сан-Диего: Academic Press. ISBN 978-0-12-375181-2.
Schlick T (2002). Молекулярное моделирование и имитация: междисциплинарное руководство . Междисциплинарная прикладная математика: математическая биология. Нью-Йорк: Springer-Verlag. ISBN 978-0-387-95404-2.
Warshel A (1991). Компьютерное моделирование химических реакций в ферментах и растворах . Нью-Йорк: John Wiley & Sons. ISBN 978-0-471-53395-5.