stringtranslate.com

Церий-аммиачная селитра

Нитрат аммония церия (CAN) — неорганическое соединение с формулой (NH4 ) 2 [ Ce(NO3 ) 6 ] . Эта водорастворимая соль церия оранжево-красного цвета является специализированным окислителем в органическом синтезе и стандартным окислителем в количественном анализе .

Приготовление, свойства и структура

Анион [Ce(NO 3 ) 6 ] 2− образуется при растворении Ce 2 O 3 в горячей и концентрированной азотной кислоте ( HNO 3 ). [2]

Соль состоит из аниона гексанитратоцерата(IV) [Ce(NO 3 ) 6 ] 2− и пары катионов аммония NH+4. Ионы аммония не участвуют в окислительных реакциях этой соли. В анионе каждая нитратная группа хелатирует атом церия бидентатным образом, как показано ниже:

Анион [Ce(NO 3 ) 6 ] 2− имеет молекулярную симметрию T h (идеализированная O h ) . Ядро CeO 12 определяет икосаэдр . [4]

Ce 4+ является сильным одноэлектронным окислителем . С точки зрения его окислительно-восстановительного потенциала ( E ° ≈ 1,61 В против NHE ) он является даже более сильным окислителем, чем Cl 2 ( E ° ≈ 1,36 В ). Немногие стабильные при хранении реагенты являются более сильными окислителями. В окислительно-восстановительном процессе Ce(IV) превращается в Ce(III), одноэлектронное изменение, сигнализируемое выцветанием цвета раствора с оранжевого на бледно-желтый (при условии, что субстрат и продукт не сильно окрашены).

Применение в органической химии

В органическом синтезе CAN полезен как окислитель для многих функциональных групп ( спирты , фенолы и эфиры ), а также связей C–H, особенно тех, которые являются бензильными. Алкены подвергаются динитроксилированию, хотя результат зависит от растворителя. Хиноны производятся из катехолов и гидрохинонов , и даже нитроалканы окисляются. [5] [6]

CAN обеспечивает альтернативу реакции Нефа ; например, для синтеза кетомакролида, где обычно встречаются усложняющие побочные реакции при использовании других реагентов. Окислительное галогенирование может быть ускорено CAN как in situ окислитель для бензильного бромирования и иодирования кетонов и производных урацила .

Для синтеза гетероциклов

Каталитические количества водного CAN позволяют эффективно синтезировать производные хиноксалина . Хиноксалины известны своим применением в качестве красителей, органических полупроводников и агентов для расщепления ДНК. Эти производные также являются компонентами антибиотиков, таких как эхиномицин и актиномицин . Катализируемая CAN трехкомпонентная реакция между анилинами и алкилвиниловыми эфирами обеспечивает эффективный вход в 2-метил-1,2,3,4-тетрагидрохинолины и соответствующие хинолины , полученные путем их ароматизации .

В качестве реагента для снятия защиты

CAN традиционно используется для высвобождения органических лигандов из карбонилов металлов . В этом процессе металл окисляется, выделяется CO, а органический лиганд высвобождается для дальнейшей обработки. [7] Например, в реакции Вульфа-Детца алкин, оксид углерода и карбен хрома объединяются, образуя полусэндвич-комплекс хрома [8] [9] , а фенольный лиганд может быть выделен мягким окислением CAN.

CAN используется для расщепления пара -метоксибензилового и 3,4-диметоксибензилового эфиров, которые являются защитными группами для спиртов. [10] [11] Для каждого эквивалента пара -метоксибензилового эфира требуется два эквивалента CAN . Спирт высвобождается, а пара -метоксибензиловый эфир превращается в пара -метоксибензальдегид. Сбалансированное уравнение выглядит следующим образом:

2 [ NH4 ] 2 [ Ce ( NO3 ) 6 ] + H3COC6H4CH2OR + H2O 4NH​+4+ 2 Се 3+ + 12 НЕТ3+ 2 Н + + Н 3 СОС 6 Н 4 СНО + ГОР

Другие приложения

CAN также является компонентом хромового травителя [12] , материала, который используется в производстве фотошаблонов и жидкокристаллических дисплеев . [13] Он также является эффективным нитрационным реагентом, особенно для нитрования ароматических кольцевых систем . [14] В ацетонитриле CAN реагирует с анизолом с получением продуктов орто-нитрования. [15]

Ссылки

  1. ^ Sigma-Aldrich Co. , Нитрат аммония-церия(IV). Получено 13 мая 2015 г.
  2. ^ Смит, Г. Фредерик (июнь 1963 г.). «Улучшенная подготовка гексанитратоцерата аммония (IV) и рутинная аналитическая процедура тестирования для подтверждения чистоты первичного эталонного стандарта». Talanta . 10 (6): 709–710. doi :10.1016/0039-9140(63)80093-4.
  3. ^ "CSD Entry 1598999, ICSD Entry 22219, H8CeN8O18". Кембриджская структурная база данных : Access Structures . Кембриджский центр кристаллографических данных . Получено 2021-11-05 .
  4. ^ ab Thomas A. Beineke; J. Delgaudio (1968). «Кристаллическая структура нитрата церия и аммония». Inorg. Chem . 7 (4): 715–721. doi :10.1021/ic50062a020. OSTI  4799348.
  5. ^ Наир, Виджай; Дипти, Ани (2007). «Церий(IV) аммоний нитрат — универсальный одноэлектронный окислитель». Chemical Reviews . 107 (5): 1862–1891. doi :10.1021/cr068408n. PMID  17432919.
  6. ^ Шридхаран, Веллайсами; Менендес, Дж. Карлос (2010). «Церий(IV) аммоний нитрат как катализатор в органическом синтезе». Chemical Reviews . 110 (6): 3805–3849. doi :10.1021/cr100004p. PMID  20359233.
  7. ^ L. Brener, JS McKennis и R. Pettit "Циклобутадиен в синтезе: эндо -Tricyclo[4.4.0.0 2,5 ]deca-3,8-diene-7,10-dione" Org. Synth. 1976, 55, 43. doi :10.15227/orgsyn.055.0043
  8. ^ Уотерс, М.; Вульф, В. Д. (2008). «Синтез фенолов и хинонов с помощью карбеновых комплексов Фишера». Органические реакции . 70 (2): 121–623. doi :10.1002/0471264180.or070.02.
  9. ^ Dötz, KH (1983). «Образование связи углерод–углерод с помощью комплексов карбонил-карбен». Pure and Applied Chemistry . 55 (11): 1689–1706. doi : 10.1351/pac198355111689 . S2CID  95165461.
  10. ^ Бунс, Герт-Джан; Хейл, Карл Дж. (2000). Органический синтез с углеводами (1-е изд.) Шеффилд, Англия: Sheffield Academic Press. стр. 33
  11. ^ Kocienski, Phillip J. (1994). Protecting Groups Stuttgart, New York Georg Thieme Verlag. стр. 8–9, 52–54
  12. ^ Уокер, Перрин; Уильям Х. Тарн (1991). Справочник CRC по травителям металлов . С. 287–291. ISBN 0-8493-3623-6.
  13. ^ CN116560185A 
  14. ^ Тренто, Чин (27 декабря 2023 г.). «Церий(IV) аммоний нитрат: часто используемый окислитель». Stanford Advanced Materials . Получено 10 августа 2024 г.
  15. ^ Динктурк, Суфи; Ридд, Джон (1982). «Реакции нитрата аммония церия (IV) с ароматическими соединениями в ацетонитриле». Журнал химического общества . 2 (8): 965–969. doi :10.1039/P29820000965.

Внешние ссылки