Ядерная трансмутация — это превращение одного химического элемента или изотопа в другой химический элемент. [1] Ядерная трансмутация происходит в любом процессе, где изменяется число протонов или нейтронов в ядре атома.
Трансмутация может быть достигнута либо посредством ядерных реакций (в которых внешняя частица реагирует с ядром), либо посредством радиоактивного распада , где не требуется никакой внешней причины.
Естественная трансмутация посредством звездного нуклеосинтеза в прошлом создала большинство тяжелых химических элементов в известной существующей Вселенной и продолжает происходить по сей день, создавая подавляющее большинство наиболее распространенных элементов во Вселенной, включая гелий , кислород и углерод . Большинство звезд осуществляют трансмутацию посредством реакций синтеза с участием водорода и гелия, в то время как гораздо более крупные звезды также способны синтезировать более тяжелые элементы вплоть до железа на поздних этапах своей эволюции.
Элементы тяжелее железа, такие как золото или свинец , создаются посредством элементарных трансмутаций, которые могут естественным образом происходить в сверхновых . Одна из целей алхимии, трансмутация базовых веществ в золото, как теперь известно, невозможна химическими средствами, но возможна физическими средствами. По мере того, как звезды начинают синтезировать более тяжелые элементы, в каждой реакции синтеза выделяется существенно меньше энергии. Это продолжается до тех пор, пока не будет достигнуто железо, которое производится эндотермической реакцией, потребляющей энергию. Ни один более тяжелый элемент не может быть произведен в таких условиях.
Один из типов естественной трансмутации, наблюдаемый в настоящее время, происходит, когда некоторые радиоактивные элементы, присутствующие в природе, спонтанно распадаются в процессе, который вызывает трансмутацию, например, альфа- или бета-распад . Примером является естественный распад калия-40 до аргона-40 , который образует большую часть аргона в воздухе. Также на Земле происходят естественные трансмутации из различных механизмов естественных ядерных реакций из-за бомбардировки элементов космическими лучами (например, для образования углерода-14 ), а также иногда из-за естественной бомбардировки нейтронами (например, см. естественный ядерный реактор деления ).
Искусственная трансмутация может происходить в машинах, которые имеют достаточно энергии, чтобы вызвать изменения в ядерной структуре элементов. Такие машины включают ускорители частиц и реакторы токамаки . Обычные ядерные реакторы также вызывают искусственную трансмутацию, не за счет мощности машины, а путем воздействия на элементы нейтронов, полученных в результате деления из искусственно созданной ядерной цепной реакции . Например, когда атом урана бомбардируется медленными нейтронами, происходит деление. Это высвобождает в среднем три нейтрона и большое количество энергии. Затем высвобождаемые нейтроны вызывают деление других атомов урана, пока весь доступный уран не будет исчерпан. Это называется цепной реакцией .
Искусственная ядерная трансмутация рассматривалась как возможный механизм уменьшения объема и опасности радиоактивных отходов . [2]
Термин трансмутация восходит к алхимии . Алхимики преследовали философский камень , способный к хризопее – превращению неблагородных металлов в золото. [3] Хотя алхимики часто понимали хризопею как метафору мистического или религиозного процесса, некоторые практикующие приняли буквальное толкование и пытались получить золото с помощью физических экспериментов. Невозможность металлической трансмутации обсуждалась среди алхимиков, философов и ученых со времен Средневековья. Псевдоалхимическая трансмутация была объявлена вне закона [4] и публично высмеивалась, начиная с четырнадцатого века. Такие алхимики, как Михаэль Майер и Генрих Кунрат, писали трактаты, разоблачающие мошеннические заявления о производстве золота. К 1720-м годам уже не осталось ни одной уважаемой фигуры, занимающейся физической трансмутацией веществ в золото. [5] Антуан Лавуазье в XVIII веке заменил алхимическую теорию элементов современной теорией химических элементов, а Джон Дальтон развил понятие атомов (из алхимической теории корпускул ) для объяснения различных химических процессов. Распад атомов — это особый процесс, включающий гораздо большие энергии, чем могли бы достичь алхимики.
Впервые его сознательно применил к современной физике Фредерик Содди , когда он вместе с Эрнестом Резерфордом в 1901 году обнаружил, что радиоактивный торий превращается в радий . В момент осознания, как позже вспоминал Содди, он закричал: «Резерфорд, это трансмутация!» Резерфорд резко ответил: «Ради Христа, Содди, не называй это трансмутацией . Они оторвут нам головы как алхимикам». [6]
Резерфорд и Содди наблюдали естественную трансмутацию как часть радиоактивного распада типа альфа-распада . Первая искусственная трансмутация была осуществлена в 1925 году Патриком Блэкеттом , научным сотрудником, работавшим под руководством Резерфорда, с трансмутацией азота в кислород , используя альфа-частицы, направленные на азот 14 N + α → 17 O + p. [7] Резерфорд показал в 1919 году, что протон (он назвал его атомом водорода) испускается в экспериментах по альфа-бомбардировке, но у него не было никакой информации об остаточном ядре. Эксперименты Блэкетта 1921–1924 годов предоставили первые экспериментальные доказательства искусственной ядерной реакции трансмутации. Блэкетт правильно определил лежащий в основе процесс интеграции и идентичность остаточного ядра. В 1932 году полностью искусственная ядерная реакция и ядерная трансмутация были достигнуты коллегами Резерфорда Джоном Кокрофтом и Эрнестом Уолтоном , которые использовали искусственно ускоренные протоны против лития-7, чтобы разделить ядро на две альфа-частицы. Этот подвиг был широко известен как «расщепление атома», хотя это не была современная реакция ядерного деления, открытая в 1938 году Отто Ганом , Лизой Мейтнер и их помощником Фрицем Штрассманом в тяжелых элементах. [8] В 1941 году Руби Шерр , Кеннет Бейнбридж и Герберт Лоуренс Андерсон сообщили о ядерной трансмутации ртути в золото . [9]
Позже, в двадцатом веке, была разработана трансмутация элементов внутри звезд, что объясняет относительное обилие более тяжелых элементов во Вселенной. За исключением первых пяти элементов, которые были созданы в Большом взрыве и других процессах космических лучей , звездный нуклеосинтез объясняет обилие всех элементов тяжелее бора . В своей статье 1957 года «Синтез элементов в звездах » [10] Уильям Альфред Фаулер , Маргарет Бербидж , Джеффри Бербидж и Фред Хойл объяснили, как обилие практически всех, кроме самых легких химических элементов, можно объяснить процессом нуклеосинтеза в звездах.
Алхимическая традиция стремилась превратить «базовый металл», свинец, в золото. Как ядерная трансмутация, требуется гораздо меньше энергии, чтобы превратить золото в свинец; например, это произошло бы посредством захвата нейтронов и бета-распада , если бы золото было оставлено в ядерном реакторе на достаточно длительный период времени. [ необходима цитата ] Гленн Сиборг преуспел в производстве мизерного количества золота из висмута, при чистой потере энергии. [11] [12]
Большой взрыв считается источником водорода (включая весь дейтерий ) и гелия во Вселенной. Водород и гелий вместе составляют 98% массы обычной материи во Вселенной, в то время как остальные 2% составляют все остальное. Большой взрыв также произвел небольшие количества лития , бериллия и, возможно, бора . Больше лития, бериллия и бора было произведено позже, в естественной ядерной реакции, расщеплении космических лучей .
Звездный нуклеосинтез отвечает за все другие элементы, встречающиеся естественным образом во Вселенной в виде стабильных изотопов и первичных нуклидов , от углерода до урана . Они произошли после Большого взрыва, во время звездообразования. Некоторые более легкие элементы от углерода до железа были образованы в звездах и выброшены в космос звездами асимптотической ветви гигантов (AGB). Это тип красного гиганта, который «выдувает» свою внешнюю атмосферу, содержащую некоторые элементы от углерода до никеля и железа. Нуклиды с массовым числом больше 64 в основном производятся в процессах захвата нейтронов — s -процессе и r -процессе — при взрывах сверхновых и слияниях нейтронных звезд .
Считается, что Солнечная система сконденсировалась примерно за 4,6 миллиарда лет до настоящего времени из облака водорода и гелия, содержащего более тяжелые элементы в пылевых зернах, образованных ранее большим количеством таких звезд. Эти зерна содержали более тяжелые элементы, образованные путем трансмутации ранее в истории Вселенной.
Все эти естественные процессы трансмутации в звездах продолжаются и сегодня, в нашей собственной галактике и в других. Звезды синтезируют водород и гелий во все более тяжелые элементы (вплоть до железа), производя энергию. Например, наблюдаемые кривые блеска сверхновых звезд, таких как SN 1987A, показывают, что они выбрасывают в космос большие количества (сравнимые с массой Земли) радиоактивного никеля и кобальта. Однако мало что из этого материала достигает Земли. Большая часть естественной трансмутации на Земле сегодня осуществляется космическими лучами (например, образование углерода-14 ) и радиоактивным распадом радиоактивных первичных нуклидов, оставшихся от первоначального формирования Солнечной системы (например, калия-40 , урана и тория), а также радиоактивным распадом продуктов этих нуклидов (радий, радон, полоний и т. д.). См. цепочку распада .
Трансмутация трансурановых элементов (т. е. актинидов минус актиний в уран ), таких как изотопы плутония (около 1 мас. % в отработанном ядерном топливе легководных реакторов или младших актинидов (МА, т. е. нептуний , америций и кюрий ) , около 0,1 мас. % каждого в отработанном ядерном топливе легководных реакторов), может помочь решить некоторые проблемы, связанные с управлением радиоактивными отходами , за счет снижения доли долгоживущих изотопов, которые они содержат. (Это не исключает необходимости в глубоком геологическом хранилище для высокоактивных радиоактивных отходов .) [ необходима ссылка ] При облучении быстрыми нейтронами в ядерном реакторе эти изотопы могут подвергаться ядерному делению , разрушая исходный изотоп актинида и производя спектр радиоактивных и нерадиоактивных продуктов деления .
Керамические мишени, содержащие актиниды, можно бомбардировать нейтронами, чтобы вызвать реакции трансмутации для удаления наиболее сложных долгоживущих видов. Они могут состоять из твердых растворов, содержащих актиниды, таких как (Am,Zr)N , (Am,Y)N , (Zr,Cm)O 2 , (Zr,Cm,Am)O 2 , (Zr,Am,Y)O 2 или просто актинидных фаз, таких как AmO 2 , NpO 2 , NpN , AmN , смешанных с некоторыми инертными фазами, такими как MgO , MgAl 2 O 4 , (Zr,Y)O 2 , TiN и ZrN . Роль нерадиоактивных инертных фаз в основном заключается в обеспечении стабильного механического поведения мишени при нейтронном облучении. [13]
Однако при использовании этой стратегии P&T (разделение и трансмутация) возникают следующие проблемы:
Новое исследование под руководством Сатоши Чибы из Токийского технологического института (под названием «Метод снижения количества долгоживущих продуктов деления путем ядерных трансмутаций с реакторами быстрого спектра» [14] ) показывает, что эффективная трансмутация долгоживущих продуктов деления может быть достигнута в реакторах быстрого спектра без необходимости разделения изотопов. Этого можно достичь путем добавления замедлителя дейтерида иттрия. [15]
Например, плутоний может быть переработан в смешанное оксидное топливо и трансмутирован в стандартных реакторах. Однако это ограничено накоплением плутония-240 в отработанном MOX-топливе, которое не является ни особенно фертильным (трансмутация в делящийся плутоний-241 происходит, но с более низкой скоростью, чем производство большего количества плутония-240 из захвата нейтронов плутонием-239 ), ни расщепляющимся с тепловыми нейтронами. Даже такие страны, как Франция , которые широко практикуют ядерную переработку , обычно не используют повторно плутоний, содержащийся в использованном MOX-топливе. Более тяжелые элементы могут быть трансмутированы в быстрых реакторах , но, вероятно, более эффективно в подкритическом реакторе , который иногда называют усилителем энергии и который был разработан Карло Руббиа . Источники нейтронов термоядерного синтеза также были предложены как хорошо подходящие. [16] [17] [18]
Существует несколько видов топлива, которые могут включать плутоний в свой начальный состав в начале цикла и иметь меньшее количество этого элемента в конце цикла. В течение цикла плутоний может сжигаться в энергетическом реакторе, вырабатывая электроэнергию. Этот процесс интересен не только с точки зрения выработки электроэнергии, но и из-за его способности потреблять излишки оружейного плутония из оружейной программы и плутония, образующегося в результате переработки отработанного ядерного топлива.
Смешанное оксидное топливо является одним из них. Его смесь оксидов плутония и урана представляет собой альтернативу низкообогащенному урановому топливу, которое в основном используется в легководных реакторах. Поскольку уран присутствует в смешанном оксиде, хотя плутоний будет сжигаться, плутоний второго поколения будет производиться посредством радиационного захвата урана-238 и двух последующих бета-минус распадов.
Топливо с плутонием и торием также является вариантом. В них нейтроны, высвобождаемые при делении плутония, захватываются торием-232 . После этого радиационного захвата торий-232 становится торием-233, который претерпевает два бета-минус-распада, приводящих к образованию делящегося изотопа урана-233 . Сечение радиационного захвата для тория-232 более чем в три раза больше, чем у урана-238, что дает более высокую конверсию в делящееся топливо, чем у урана-238. Из-за отсутствия урана в топливе не производится плутоний второго поколения, и количество сжигаемого плутония будет выше, чем в смешанном оксидном топливе. Однако уран-233, который является делящимся, будет присутствовать в использованном ядерном топливе. В плутони-ториевом топливе может использоваться как оружейный, так и реакторный плутоний , при этом оружейный плутоний демонстрирует большее снижение количества плутония-239.
Некоторые радиоактивные продукты деления могут быть преобразованы в короткоживущие радиоизотопы путем трансмутации. Трансмутация всех продуктов деления с периодом полураспада более одного года изучается в Гренобле [19] с различными результатами.
Стронций-90 и цезий-137 с периодами полураспада около 30 лет являются крупнейшими излучателями излучения (включая тепло) в отработанном ядерном топливе в масштабе от десятилетий до ~305 лет ( олово-121m несущественно из-за низкого выхода), и их нелегко трансмутировать, поскольку они имеют низкие сечения поглощения нейтронов . Вместо этого их следует просто хранить до тех пор, пока они не распадутся. Учитывая, что такая продолжительность хранения необходима, продукты деления с более короткими периодами полураспада также можно хранить до тех пор, пока они не распадутся.
Следующим долгоживущим продуктом деления является самарий-151 , период полураспада которого составляет 90 лет, и который является настолько хорошим поглотителем нейтронов, что большая его часть трансмутируется, пока ядерное топливо все еще используется; однако эффективная трансмутация оставшегося151
Sm в ядерных отходах потребует отделения от других изотопов самария . Учитывая меньшие количества и его низкоэнергетическую радиоактивность,151
См менее опасен, чем90
Сэр и137
Cs и также можно оставить распадаться на ~970 лет.
Наконец, есть семь долгоживущих продуктов деления . Они имеют гораздо более длительный период полураспада в диапазоне от 211 000 лет до 15,7 миллионов лет. Два из них, технеций-99 и йод-129 , достаточно мобильны в окружающей среде, чтобы быть потенциально опасными, свободны ( технеций не имеет известных стабильных изотопов) или в основном свободны от смеси со стабильными изотопами того же элемента и имеют нейтронные поперечные сечения, которые малы, но достаточны для поддержки трансмутации. Кроме того,99
Tc может заменить уран-238 в обеспечении доплеровского расширения для отрицательной обратной связи для стабильности реактора. [20]
Большинство исследований предлагаемых схем трансмутации предполагали99
Тс ,129
I и трансурановые элементы в качестве целей для трансмутации, с другими продуктами деления, продуктами активации и, возможно, переработанным ураном, остающимися в качестве отходов. [21] Технеций-99 также производится как отходы в ядерной медицине из технеция-99m , ядерного изомера , который распадается до своего основного состояния, которое не имеет дальнейшего использования. Из-за продукта распада100
Тс (результат99
Поскольку захват нейтрона приводит к его распаду с относительно коротким периодом полураспада до стабильного изотопа рутения , драгоценного металла , то также может возникнуть некоторый экономический стимул для трансмутации, если удастся достаточно снизить затраты.
Из оставшихся пяти долгоживущих продуктов деления селен-79 , олово-126 и палладий-107 производятся лишь в небольших количествах (по крайней мере, в современных тепловых нейтронах ,235U -сжигающие легководные реакторы ) и последние два должны быть относительно инертными. Другие два, цирконий-93 и цезий-135 , производятся в больших количествах, но также не очень подвижны в окружающей среде. Они также смешиваются с большими количествами других изотопов того же элемента. Цирконий используется в качестве оболочки в топливных стержнях из-за того, что он практически «прозрачен» для нейтронов, но небольшое количество93
Zr получается путем поглощения нейтронов из обычного цирколи без особых побочных эффектов.93
Возможность повторного использования Zr в качестве нового облицовочного материала до сих пор не была предметом тщательного изучения.