На этой странице обсуждается каждый из основных элементов смеси продуктов деления, образующихся в результате ядерного деления обычного ядерного топлива — урана и плутония . Изотопы перечислены по элементам в порядке атомного номера .
Захват нейтронов ядерным топливом в ядерных реакторах и атомных бомбах также приводит к образованию актинидов и трансурановых элементов (здесь не перечислены). Они обнаруживаются в смеси с продуктами деления в отработавшем ядерном топливе и ядерных осадках .
Захват нейтронов материалами ядерного реактора (защита, оболочка и т. д.) или окружающей средой (морская вода, почва и т. д.) приводит к образованию продуктов активации (здесь не перечислены). Они встречаются в использованных ядерных реакторах и ядерных осадках. Небольшая, но немаловажная часть событий деления производит не два, а три продукта деления (не считая нейтронов или субатомных частиц). Это тройное деление обычно производит очень легкое ядро, такое как гелий (около 80% тройных делений производят альфа-частицу ) или водород (большая часть остальных производит тритий или, в меньшей степени, дейтерий и протий ) в качестве третьего продукта. Это основной источник трития из легководных реакторов. Другим источником трития является гелий-6 , который сразу же распадается на (стабильный) литий-6 . Литий-6 производит тритий при воздействии нейтронов и является одним из основных источников трития, производимого в коммерческих или военных целях. Если первым или единственным этапом ядерной переработки является водный раствор (как в случае с PUREX ), это создает проблему, поскольку загрязнение тритием невозможно удалить из воды, кроме как путем дорогостоящего разделения изотопов. Более того, крошечная часть свободных нейтронов , участвующих в работе ядерного реактора, распадается на протон и бета-частицу, прежде чем они смогут взаимодействовать с чем-либо еще. Учитывая, что протоны из этого источника неотличимы от протонов тройного деления или радиолиза охлаждающей воды, их общую долю трудно определить количественно.
Если производится германий-75, он быстро распадается до мышьяка. Германий-76 по существу стабилен и распадается только в результате чрезвычайно медленного двойного бета-распада до76
Се .
Хотя мышьяк не представляет радиологической опасности, он чрезвычайно токсичен с химической точки зрения. Если необходимо избавиться от мышьяка (независимо от его происхождения), можно использовать облучение тепловыми нейтронами единственного стабильного изотопа.75
Как даст недолгий76
Как который быстро распадается до стабильного76
Се . Если мышьяк облучается достаточным количеством быстрых нейтронов, чтобы вызвать заметные реакции «нокаута» (n,2n) или даже (n,3n), вместо этого будут производиться изотопы германия .
Se-79, период полураспада 327 тысяч лет, является одним из долгоживущих продуктов деления . Учитывая стабильность следующих более легких и тяжелых изотопов, а также высокое сечение этих изотопов для различных нейтронных реакций, вполне вероятно, что относительно низкий выход обусловлен тем, что Se-79 в значительной степени разрушается в реакторе.
Другой стабильный изотоп79
Br «затмевается» долгим периодом полураспада его более богатой нейтронами изобары. 79
Се .
Криптон-85 с периодом полураспада 10,76 лет образуется в процессе деления с выходом деления около 0,3%. Только 20% продуктов деления с массой 85 сами становятся 85 Kr; остальное проходит через короткоживущий ядерный изомер и далее до стабильного 85 Rb. Если облученное реакторное топливо перерабатывать , этот радиоактивный криптон может попасть в воздух. Этот выброс криптона можно обнаружить и использовать в качестве средства обнаружения тайной ядерной переработки. Строго говоря, обнаруженная стадия — это растворение отработанного ядерного топлива в азотной кислоте , поскольку именно на этой стадии высвобождаются криптон и другие газы деления, такие как более распространенный ксенон . Несмотря на промышленное применение Криптона-85 и относительно высокие цены как на Криптон, так и на Ксенон, в настоящее время они не извлекаются из отработанного топлива в сколько-нибудь заметной степени, хотя Криптон и Ксенон оба становятся твердыми при температуре жидкого азота и, таким образом, могут быть уловлены. в холодной ловушке , если дымовые газы процесса волоксидации охлаждались жидким азотом.
Увеличение содержания газов деления выше определенного предела может привести к вздутию и даже проколу твэла, поэтому измерение количества газов деления после выгрузки топлива из реактора наиболее важно для расчета выгорания, изучения природы топлива внутри реактора, поведение с материалами штифтов для эффективного использования топлива, а также безопасности реактора. Кроме того, они мешают работе ядерного реактора, поскольку являются нейтронными ядами , хотя и не в такой степени, как изотопы ксенона, другого благородного газа, образующегося при делении.
Рубидий-87 имеет такой длительный период полураспада, что он практически стабилен (дольше возраста Земли ). Рубидий-86 быстро распадается на стабильный стронций-86, если его производить напрямую, посредством (n,2n)-реакций в Рубидии-87 или путем захвата нейтронов в Рубидии-85.
Радиоизотопы стронция очень важны, поскольку стронций является заменителем кальция , который участвует в росте костей и, следовательно, обладает большой способностью наносить вред человеку. С другой стороны, это также позволяет использовать 89 Sr в открытой лучевой терапии опухолей костей . Обычно его используют в паллиативной помощи для уменьшения боли, вызванной вторичными опухолями костей .
Стронций-90 является сильным бета- излучателем с периодом полураспада 28,8 лет. Выход продуктов его деления уменьшается с увеличением массы делящегося нуклида - деление233
Вы производите больше90
Sr , чем деление239
Pu с делением235
Ты посередине. МАГАТЭ опубликовало карту загрязнения Чернобыля 90 Sr. [1] Из-за очень малого сечения поглощения нейтронов стронций-90 плохо подходит для ядерной трансмутации, индуцированной тепловыми нейтронами , как способа его утилизации.
Стронций-90 использовался в радиоизотопных термоэлектрических генераторах (РИТЭГ) в прошлом из-за его относительно высокой удельной мощности (0,95 Вт тепловой энергии /г для металла, 0,46 Вт тепловой энергии /г для обычно используемого инертного перовскита в форме титаната стронция ) и потому, что легко извлекается из отработавшего топлива (как самородный металлический стронций, так и оксид стронция реагируют с водой, образуя растворимый гидроксид стронция ). Однако возросшая доступность возобновляемых источников энергии для автономных применений, ранее обслуживавшихся ритэгами, а также обеспокоенность по поводу бесхозных источников привели к почти полному отказу от использования возобновляемых источников энергии.90
Старший в РИТЭГах. Те немногие (в основном космические) приложения для РИТЭГов, которые все еще существуют, в основном поставляются238
Пу , несмотря на его более высокую стоимость, поскольку он имеет более высокую удельную мощность, более длительный период полураспада и легче экранируется, поскольку является альфа-излучателем , а стронций-90 является бета-излучателем.
Единственный стабильный изотоп иттрия , 89 Y, будет обнаружен с выходом чуть менее 1% в смеси продуктов деления, которой позволили стареть в течение месяцев или лет, поскольку период полураспада следующих по продолжительности жизни изотопов иттрия составляет всего 107 дней ( 88 Y) или 59 дней ( 91 Y). Однако небольшое количество иттрия-90 будет находиться в вековом равновесии с его исходным стронцием-90, если только эти два элемента не будут отделены друг от друга.
90 Sr распадается на 90 Y, который является бета-излучателем с периодом полураспада 2,67 дня. 90 Y иногда используется в медицинских целях и может быть получен либо нейтронной активацией стабильного 89 Y, либо с помощью устройства, подобного технециевой корове .
Поскольку периоды полураспада нестабильных изотопов иттрия невелики (88
Y является самым продолжительным и составляет 106 дней), иттрий, извлеченный из не содержащего стронция отработавшего топлива умеренного возраста, имеет незначительную радиоактивность. Однако сильный гамма-излучатель90
Y будет присутствовать до тех пор, пока его родительский нуклид90
Сэр есть. Если требуется нерадиоактивный образец иттрия, необходимо позаботиться о том, чтобы удалить все следы стронция, и дать достаточно времени, чтобы позволить короткоживущему распаду Y-90 (период полураспада 64 часа), прежде чем продукт можно будет использовать.
Значительное количество циркония образуется в процессе деления; часть из них состоит из короткоживущих радионуклидов ( 95 Zr и 97 Zr, которые распадаются на молибден ), тогда как почти 10% смеси продуктов деления после многих лет распада состоит из пяти стабильных или почти стабильных изотопов циркония плюс 93 Zr с периодом полураспада 1,53 миллиона лет, который является одним из 7 основных долгоживущих продуктов деления . Цирконий обычно используется в оболочке твэлов из-за его низкого нейтронного сечения . Однако небольшая доля этого циркония захватывает нейтроны и вносит свой вклад в общий запас радиоактивных изотопов циркония. Оболочка из циркаллоя обычно не используется повторно, как и цирконий, полученный в результате деления, который можно было бы использовать в оболочке, поскольку его относительно слабая радиоактивность не будет представлять серьезной проблемы внутри ядерного реактора. Несмотря на высокий выход и долговечность, Zr-93, как правило, не вызывает серьезного беспокойства, поскольку он химически не подвижен и излучает мало радиации.
In PUREX plants the zirconium (regardless of source or isotope) sometimes forms a third phase which can be a disturbance in the plant. The third phase is the term in solvent extraction given to a third layer (such as foam and/or emulsion) which forms from the two layers in the solvent extraction process. The zirconium forms the third phase by forming small particles which stabilise the emulsion which is the third phase.
Zirconium-90 mostly forms by successive beta decays out of Strontium-90. A nonradioactive Zirconium sample can be extracted from spent fuel by extracting Strontium-90 and allowing enough of it to decay (e.g. In an RTG). The Zirconium can then be separated from the remaining strontium leaving a very isotopically pure Zr-90 sample.
Niobium-95, with a half-life of 35 days, is initially present as a fission product. The only stable isotope of niobium has mass number 93, and fission products of mass 93 first decay to long-lived zirconium-93 (half-life 1.53 Ma). Niobium-95 will decay to molybdenum-95 which is stable.
The fission product mixture contains significant amounts of molybdenum. Molybdenum-99 is of enormous interest to nuclear medicine as the parent nuclide to 99m
Tc but its short half life means it'll usually be decayed long before the spent fuel is reprocessed. 99
Mo can be produced both by fission followed by immediate reprocessing (usually only done in small scale research reactors) or in particle accelerators. As Molybdenum-100 only decays extremely slowly via double beta decay (half life longer than the age of the universe) the molybdenum content of spent fuel will be essentially stable after a few days have passed to allow the Molybdenum-99 to decay.
99Tc, half-life 211k years, is produced at a yield of about 6% per fission; see also the main fission products page. It is also produced (via the short lived nuclear isomer Technetium-99m) as a decay product of Molybdenum-99. Technetium is particularly mobile in the environment as it forms negatively charged pertechnetate-ions and it presents the biggest radiological hazard among the long lived fission products. Despite being a metal, Technetium usually doesn't form positively charged ions, but Technetium halides like Technetium hexafluoride exist. TcF6 is a nuisance in uranium enrichment as its boiling point (328.4 K (55.3 °C; 131.4 °F)) is very close to that of uranium hexafluoride (329.6 K (56.5 °C; 133.6 °F)). The issue is known to enrichment facilities because spontaneous fission also yields small amounts of Technetium (which will be in secular equilibrium with its parent nuclides in natural uranium) but if fluoride volatility is employed for reprocessing, a significant share of the "uranium" fraction of fractional distillation will be contaminated with Technetium requiring a further separation step.
Technetium-99 is suitable for nuclear transmutation by slow neutrons as it has a sufficient thermal neutron cross section and as it has no known stable isotopes. Under neutron irradiation, Tc-99 forms Tc-100 which quickly decays to stable 100
Ru a valuable platinum group metal.
Plenty of radioactive ruthenium-103, ruthenium-106, and stable ruthenium are formed by the fission process. The ruthenium in PUREX raffinate can become oxidized to form volatile ruthenium tetroxide which forms a purple vapour above the surface of the aqueous liquor. The ruthenium tetroxide is very similar to osmium tetroxide; the ruthenium compound is a stronger oxidant which enables it to form deposits by reacting with other substances. In this way the ruthenium in a reprocessing plant is very mobile, difficult to stabilize, and can be found in odd places. It has been called extremely troublesome[2] and has a notorious reputation as an especially difficult product to handle during reprocessing.[3] Voloxidation combined with cold trap collection of the flue gases could recover the volatile ruthenium tetroxide before it can become a nuisance in further processing. After the radioactive isotopes have had time to decay, recovered ruthenium could be sold at its relatively high market value.
In addition, the ruthenium in PUREX raffinate forms a large number of nitrosyl complexes which makes the chemistry of the ruthenium very complex. The ligand exchange rate at ruthenium and rhodium tends to be long, hence it can take a long time for a ruthenium or rhodium compound to react.[quantify]
At Chernobyl, during the fire, the ruthenium became volatile and behaved differently from many of the other metallic fission products. Some of the particles which were emitted by the fire were very rich in ruthenium.
As the longest-lived radioactive isotope ruthenium-106 has a half-life of only 373.59 days, it has been suggested that the ruthenium and palladium in PUREX raffinate should be used as a source of the metals after allowing the radioactive isotopes to decay.[4][5] After ten half life cycles have passed over 99.96% of any radioisotope is stable. For Ru-106 this is 3,735.9 days or about 10 years.
While less rhodium than ruthenium and palladium is formed (around 3.6% yield), the mixture of fission products still contains a significant amount of this metal. Due to the high prices of ruthenium, rhodium, and palladium, some work has been done on the separation of these metals to enable them to be used at a later date. Because of the possibility of the metals being contaminated by radioactive isotopes, they are not suitable for making consumer products such as jewellery. However, this source of the metals could be used for catalysts in industrial plants such as petrochemical plants.[6]
A dire example of people being exposed to radiation from contaminated jewellery occurred in the United States. It is thought that gold seeds used to contain radon were recycled into jewellery. The gold indeed did contain radioactive decay products of 222Rn.[7][8]
Some other rhodium isotopes exist as "transitory states" of ruthenium decaying before further decaying towards stable isotopes of Palladium. If the low level radioactivity of Palladium (see below) is deemed excessive - for example for use as an investment or jewelry - either of its predecessors can be extracted from relatively "young" spent fuel and allowed to decay before extracting the stable end-product of the decay series.
Much palladium forms during the fission process. In nuclear reprocessing, not all of the fission palladium dissolves; also some palladium that dissolves at first comes out of solution later. Palladium-rich dissolver fines (particles) are often removed as they interfere with the solvent extraction process by stabilising the third phase.
The fission palladium can separate during the process in which the PUREX raffinate is combined with glass and heated to form the final high level waste form. The palladium forms an alloy with the fission tellurium. This alloy can separate from the glass.
107Pd is the only long-living radioactive isotope among the fission products and its beta decay has a long half life and low energy, this allows industrial use of extracted palladium without isotope separation.[9]
Palladium-109 will most likely have decayed to stable silver-109 by the time reprocessing happens. Before reaching silver-109, a nuclear isomer will be reached; 109m
Ag. However, unlike for 99m
Tc there is no current use for 109m
Ag.
While the radioactive silver isotopes that are produced quickly decay away leaving only stable silver, extracting it for use is not economical, unless as byproduct of platinum group metal extraction.
Cadmium is a strong neutron poison and in fact control rods are often made out of cadmium, making the accumulation of cadmium in fuel of particular concern for the maintenance of stable neutron economy. Cadmium is also a chemically poisonous heavy metal, but given the number of neutron absorptions required for transmutation, it is not a high priority target for deliberate transmutation.
While Indium-115 is very slightly radioactive, its half life is longer than the age of the universe and indeed a typical sample of Indium on earth will contain more of this "unstable" isotope than of "stable" Indium-113.
In a normal thermal reactor, tin-121m has a very low fission product yield; thus, this isotope is not a significant contributor to nuclear waste. Fast fission or fission of some heavier actinides will produce 121mSn at higher yields. For example, its yield from U-235 is 0.0007% per thermal fission and 0.002% per fast fission.[10]
Antimony-125 decays with a half life of over two years to 125m
Te which itself decays with a half life of almost two months via isomeric transition to the ground state. While its relatively short half life and the significant gamma emissions (144.77 keV) of its daughter nuclide make usage in an RTG less attractive, Sb-125 could deliver a relatively high power density of 3.4 Wthermal/g.
Fluoride volatility can recover antimony as the mildly volatile (solid at room temperature) Antimony trifluoride or the more volatile (boiling point 422.6 K (149.5 °C; 301.0 °F)) Antimony pentafluoride.
Tellurium-128 and -130 are essentially stable. They only decay by double beta decay, with half lives >1020 years. They constitute the major fraction of natural occurring tellurium at 32 and 34% respectively.Tellurium-132 and its daughter 132I are important in the first few days after a criticality. It was responsible for a large fraction of the dose inflicted on workers at Chernobyl in the first week.
The isobar forming 132Te/132I is: Tin-132 (half-life 40 s) decaying to antimony-132 (half-life 2.8 minutes) decaying to tellurium-132 (half-life 3.2 days) decaying to iodine-132 (half-life 2.3 hours) which decays to stable xenon-132.
The creation of tellurium-126 is delayed by the long half-life (230 k years) of tin-126.
131I, with a half-life of 8 days, is a hazard from nuclear fallout because iodine concentrates in the thyroid gland. See also Radiation effects from Fukushima Daiichi nuclear disaster#Iodine-131 andDownwinders#Nevada.
In common with 89Sr, 131I is used for the treatment of cancer. A small dose of 131I can be used in a thyroid function test while a large dose can be used to destroy the thyroid cancer. This treatment will also normally seek out and destroy any secondary tumor which arose from a thyroid cancer. Much of the energy from the beta emission from the 131I will be absorbed in the thyroid, while the gamma rays are likely to be able to escape from the thyroid to irradiate other parts of the body.
Large amounts of 131I was released during an experiment named the Green Run[11] in which fuel which had only been allowed to cool for a short time after irradiation was reprocessed in a plant which had no iodine scrubber in operation.
129I, with a half-life almost a billion times as long, is a long-lived fission product. It is among the most troublesome because it accumulates in a relatively small organ (the thyroid) where even its comparatively low radiation dose can cause great damage as it has a long biological half life. For this reason, Iodine is often considered for transmutation despite the presence of stable 127
I in spent fuel. In the thermal neutron spectrum, more Iodine-129 is destroyed than newly created since Iodine-128 is short lived and the isotope ratio is in favor of 129
I. Depending on the design of the transmutation apparatus, care must be taken as Xenon, the product of Iodine's beta decay, is both a strong neutron poison and a gas that is nigh impossible to chemically "fix" in solid compounds, so it will either escape to the outside air or put pressure on the vessel containing the transmutation target.
127I is stable, the only one of the isotopes of iodine that is nonradioactive. It makes up only about 1⁄6 of the iodine in spent fuel, with I-129 about 5⁄6.
In reactor fuel, the fission product xenon tends to migrate to form bubbles in the fuel. As caesium 133, 135, and 137 are formed by the beta particle decay of the corresponding xenon isotopes, this causes the caesium to become physically separated from the bulk of the uranium oxide fuel.
Because 135Xe is a potent nuclear poison with the largest cross section for thermal neutron absorption, the buildup of 135Xe in the fuel inside a power reactor can lower the reactivity greatly. If a power reactor is shut down or left running at a low power level, then large amounts of 135Xe can build up through decay of 135I. When the reactor is restarted or the low power level is increased significantly, 135Xe will be quickly consumed through neutron capture reactions and the reactivity of the core will increase. Under some circumstances, control systems may not be able to respond quickly enough to manage an abrupt reactivity increase as the built-up 135Xe burns off. It is thought that xenon poisoning was one of the factors which led to the power surge which damaged the Chernobyl reactor core.
Caesium-134 is found in spent nuclear fuel but is not produced by nuclear weapon explosions, as it is only formed by neutron capture on stable Cs-133, which is only produced by beta decay of Xe-133 with a half-life of 3 days. Cs-134 has a half-life of 2 years and may be a major source of gamma radiation in the first 20 years after discharge.
Caesium-135 is a long-lived fission product with much weaker radioactivity. Neutron capture inside the reactor transmutes much of the xenon-135 that would otherwise decay to Cs-135.
Caesium-137, with a half-life of 30 years, is the main medium-lived fission product, along with Sr-90. Cs-137 is the primary source of penetrating gamma radiation from spent fuel from 10 years to about 300 years after discharge. It is the most significant radioisotope left in the area around Chernobyl.[12]
Barium is formed in large amounts by the fission process. A short-lived barium isotope was confused with radium by some early workers. They were bombarding uranium with neutrons in an attempt to form a new element. But instead they caused fission which generated a large amount of radioactivity in the target. Because the chemistry of barium and radium the two elements could be coseparated by for instance a precipitation with sulfate anions. Because of this similarity of their chemistry the early workers thought that the very radioactive fraction which was separated into the "radium" fraction contained a new isotope of radium. Some of this early work was done by Otto Hahn and Fritz Strassmann.
A great deal of the lighter lanthanides (lanthanum, cerium, neodymium, and samarium) are formed as fission products. In Africa, at Oklo where the natural nuclear fission reactor operated over a billion years ago, the isotopic mixture of neodymium is not the same as 'normal' neodymium, it has an isotope pattern very similar to the neodymium formed by fission.
In the aftermath of criticality accidents, the level of 140La is often used to determine the fission yield (in terms of the number of nuclei which underwent fission).
Samarium-149 is the second most important neutron poison in nuclear reactor physics. Samarium-151, produced at lower yields, is the third most abundant medium-lived fission product but emits only weak beta radiation. Both have high neutron absorption cross sections, so that much of them produced in a reactor are later destroyed there by neutron absorption.
Lanthanides are a problem in nuclear reprocessing because they are chemically very similar to actinides and most reprocessing aims at separating some or all of the actinides from the fission products or at least the neutron poisons among them.