Ядерная трансмутация — это превращение одного химического элемента или изотопа в другой химический элемент. [1] Ядерная трансмутация происходит в любом процессе, при котором изменяется число протонов или нейтронов в ядре атома.
Трансмутация может быть достигнута либо ядерными реакциями (при которых внешняя частица реагирует с ядром), либо радиоактивным распадом , при котором не требуется никакой внешней причины.
Естественная трансмутация посредством звездного нуклеосинтеза в прошлом создала большинство более тяжелых химических элементов в известной существующей Вселенной и продолжает происходить по сей день, создавая подавляющее большинство наиболее распространенных элементов во Вселенной, включая гелий , кислород и углерод . Большинство звезд осуществляют трансмутацию посредством реакций синтеза с участием водорода и гелия, в то время как гораздо более крупные звезды также способны синтезировать более тяжелые элементы вплоть до железа на поздних стадиях своей эволюции.
Элементы тяжелее железа, такие как золото или свинец , создаются в результате элементарных трансмутаций, которые естественным образом могут происходить в сверхновых . Сейчас известно, что одна из целей алхимии — превращение основных веществ в золото — невозможна химическими методами, но возможна физическими. Когда звезды начинают синтезировать более тяжелые элементы, в результате каждой реакции синтеза выделяется значительно меньше энергии. Это продолжается до тех пор, пока оно не достигнет железа, которое образуется в результате эндотермической реакции, потребляющей энергию. Ни один более тяжелый элемент не может быть получен в таких условиях.
Один из типов естественной трансмутации, наблюдаемый в настоящее время, происходит, когда определенные радиоактивные элементы, присутствующие в природе, спонтанно распадаются в результате процесса, вызывающего трансмутацию, такого как альфа- или бета-распад . Примером может служить естественный распад калия-40 до аргона-40 , который образует большую часть аргона в воздухе. Также на Земле происходят естественные трансмутации в результате различных механизмов естественных ядерных реакций из-за бомбардировки элементов космическими лучами (например, с образованием углерода-14 ), а также иногда из-за бомбардировки естественными нейтронами (например, см. Природный ядерный реактор деления). ).
Искусственная трансмутация может происходить в машинах, обладающих достаточной энергией, чтобы вызвать изменения в ядерной структуре элементов. К таким машинам относятся ускорители частиц и реакторы токамак . Обычные энергетические реакторы деления также вызывают искусственную трансмутацию, но не за счет мощности машины, а путем воздействия на элементы нейтронов , образующихся в результате деления в результате искусственно вызванной цепной ядерной реакции . Например, когда атом урана бомбардируется медленными нейтронами, происходит деление. При этом выделяется в среднем три нейтрона и большое количество энергии. Высвободившиеся нейтроны затем вызывают деление других атомов урана, пока весь доступный уран не будет исчерпан. Это называется цепной реакцией .
Искусственная ядерная трансмутация рассматривается как возможный механизм снижения объёма и опасности радиоактивных отходов . [2]
Термин трансмутация восходит к алхимии . Алхимики преследовали философский камень , способный на хризопею – превращение неблагородных металлов в золото. [3] Хотя алхимики часто понимали хризопею как метафору мистического или религиозного процесса, некоторые практикующие приняли буквальную интерпретацию и пытались получить золото посредством физического эксперимента. Невозможность превращения металлов обсуждалась среди алхимиков, философов и ученых со времен Средневековья. Псевдоалхимическая трансмутация была объявлена вне закона [4] и публично высмеивалась, начиная с четырнадцатого века. Алхимики, такие как Майкл Майер и Генрих Кунрат, писали трактаты, разоблачающие мошеннические утверждения о производстве золота. К 1720-м годам уже не было солидных деятелей, занимавшихся физической трансмутацией веществ в золото. [5] Антуан Лавуазье в 18 веке заменил алхимическую теорию элементов современной теорией химических элементов, а Джон Дальтон развил понятие атомов (из алхимической теории корпускул ) для объяснения различных химических процессов. Распад атомов — это отдельный процесс, требующий гораздо больших энергий, чем могли бы достичь алхимики.
Впервые его сознательно применил к современной физике Фредерик Содди , когда он вместе с Эрнестом Резерфордом в 1901 году обнаружил, что радиоактивный торий превращается в радий . В момент осознания, как позже вспоминал Содди, он крикнул: «Резерфорд, это трансмутация!» Резерфорд огрызнулся: «Ради всего святого, Содди, не называй это трансмутацией . Они нам как алхимикам головы оторвут». [6]
Резерфорд и Содди наблюдали естественную трансмутацию в рамках радиоактивного распада типа альфа-распада . Первая искусственная трансмутация была осуществлена в 1925 году Патриком Блэкеттом , научным сотрудником, работавшим под руководством Резерфорда, с трансмутацией азота в кислород с использованием альфа-частиц , направленных на азот 14 N + α → 17 O + p. [7] Резерфорд показал в 1919 году, что протон (он назвал его атомом водорода) испускался в экспериментах по альфа-бомбардировке, но у него не было информации об остаточном ядре. Эксперименты Блэкетта 1921–1924 годов предоставили первые экспериментальные доказательства искусственной реакции ядерной трансмутации. Блэкетт правильно определил лежащий в основе процесс интеграции и идентичность остаточного ядра. В 1932 году полностью искусственная ядерная реакция и ядерная трансмутация была достигнута коллегами Резерфорда Джоном Кокрофтом и Эрнестом Уолтоном , которые использовали искусственно ускоренные протоны против лития-7, чтобы разделить ядро на две альфа-частицы. Этот подвиг был широко известен как «расщепление атома», хотя это не была современная реакция ядерного деления , открытая в 1938 году Отто Ханом , Лизой Мейтнер и их помощником Фрицем Штрассманом в области тяжелых элементов. [8] В 1941 году Рубби Шерр , Кеннет Бейнбридж и Герберт Лоуренс Андерсон сообщили о ядерной трансмутации ртути в золото . [9]
Позже, в двадцатом веке, была разработана трансмутация элементов внутри звезд, объясняющая относительное изобилие более тяжелых элементов во Вселенной. За исключением первых пяти элементов, которые были произведены в результате Большого взрыва и других процессов космических лучей , звездный нуклеосинтез обусловил обилие всех элементов тяжелее бора . В своей статье 1957 года «Синтез элементов в звездах » [10] Уильям Альфред Фаулер , Маргарет Бербидж , Джеффри Бербидж и Фред Хойл объяснили, как содержание практически всех химических элементов, кроме самых легких, можно объяснить процессом нуклеосинтеза в звездах.
Алхимическая традиция стремилась превратить «недрагоценный металл» — свинец — в золото. В случае ядерной трансмутации требуется гораздо меньше энергии, чтобы превратить золото в свинец; например, это могло бы произойти в результате захвата нейтронов и бета-распада, если бы золото оставалось в ядерном реакторе на достаточно длительный период времени. [ нужна цитата ] Гленну Сиборгу удалось произвести незначительное количество золота из висмута с чистыми потерями энергии. [11] [12]
Считается, что Большой взрыв стал причиной возникновения водорода (включая весь дейтерий ) и гелия во Вселенной. Водород и гелий вместе составляют 98% массы обычного вещества во Вселенной, а остальные 2% составляют все остальное. Большой взрыв также произвел небольшое количество лития , бериллия и, возможно, бора . Больше лития, бериллия и бора было произведено позже, в результате естественной ядерной реакции — расщепления космическими лучами .
Звездный нуклеосинтез ответственен за все остальные элементы, встречающиеся в природе во Вселенной в виде стабильных изотопов и первичных нуклидов , от углерода до урана . Они произошли после Большого взрыва, во время формирования звезд. Некоторые более легкие элементы, от углерода до железа, образовались в звездах и были выброшены в космос звездами асимптотической ветви гигантов (AGB). Это тип красного гиганта, который «выдувает» свою внешнюю атмосферу, содержащую некоторые элементы от углерода до никеля и железа. Нуклиды с массовым числом более 64 преимущественно образуются в результате процессов захвата нейтронов — s -процесса и r -процесса — при взрывах сверхновых и слияниях нейтронных звезд .
Считается, что Солнечная система конденсировалась примерно за 4,6 миллиарда лет до настоящего времени из облака водорода и гелия, содержащего более тяжелые элементы в пылинках, ранее образованных большим количеством таких звезд. Эти зерна содержали более тяжелые элементы, образовавшиеся в результате трансмутации ранее в истории Вселенной.
Все эти естественные процессы трансмутации звезд продолжаются и сегодня, в нашей галактике и в других. Звезды синтезируют водород и гелий во все более тяжелые элементы (вплоть до железа), производя энергию. Например, наблюдаемые кривые блеска сверхновых звезд, таких как SN 1987A, показывают, что они выбрасывают в космос большие количества (сопоставимые с массой Земли) радиоактивных никеля и кобальта. Однако лишь немногие из этого материала достигают Земли. Большая часть естественной трансмутации на Земле сегодня осуществляется космическими лучами (например, производство углерода-14 ) и радиоактивным распадом радиоактивных первичных нуклидов, оставшихся от первоначального образования Солнечной системы (таких как калий-40 , уран и торий). ), плюс радиоактивный распад продуктов этих нуклидов (радия, радона, полония и др.). См. цепочку распада .
Трансмутация трансурановых элементов (т. е . актинидов минус актиний в уран ) , таких как изотопы плутония (около 1% по массе в используемом ядерном топливе легководных реакторов или второстепенные актиниды (МА, т.е. нептуний , америций и кюрий ), около 0,1 мас. % каждого в отработанном ядерном топливе легководных реакторов) потенциально может помочь решить некоторые проблемы, связанные с обращением с радиоактивными отходами , за счет снижения доли содержащихся в них долгоживущих изотопов. (Это не исключает необходимости создания глубокого геологического хранилища для высокоактивных радиоактивных отходов .) При облучении быстрыми нейтронами в ядерном реакторе эти изотопы могут подвергаться ядерному делению , разрушая исходный изотоп актинида и создавая спектр радиоактивных и нерадиоактивных продуктов деления .
Керамические мишени, содержащие актиниды, можно бомбардировать нейтронами, чтобы вызвать реакции трансмутации и удалить наиболее трудные долгоживущие виды. Они могут состоять из твердых растворов, содержащих актиниды, таких как (Am,Zr)N , (Am,Y)N , (Zr,Cm)O 2 , (Zr,Cm,Am)O 2 , (Zr,Am,Y). O 2 или просто актинидные фазы, такие как AmO 2 , NpO 2 , NpN , AmN, смешанные с некоторыми инертными фазами, такими как MgO , MgAl 2 O 4 , (Zr,Y)O 2 , TiN и ZrN . Роль нерадиоактивных инертных фаз заключается главным образом в обеспечении стабильного механического поведения мишени при нейтронном облучении. [13]
Однако есть проблемы с этой стратегией P&T (разделение и трансмутация):
Новое исследование, проведенное Сатоши Чибой из Токийского технологического института (под названием «Метод сокращения долгоживущих продуктов деления путем ядерной трансмутации с помощью реакторов с быстрым спектром» [14] ) показывает, что эффективная трансмутация долгоживущих продуктов деления может быть достигнута в реакторах с быстрым спектром. без необходимости разделения изотопов. Этого можно добиться добавлением замедлителя дейтерида иттрия. [15]
Например, плутоний можно перерабатывать в смешанное оксидное топливо и трансмутировать в стандартных реакторах. Однако это ограничивается накоплением плутония-240 в отработавшем МОКС-топливе, которое не является особенно воспроизводящим (трансмутация в делящийся плутоний-241 действительно происходит, но с более низкими темпами, чем производство большего количества плутония-240 в результате захвата нейтронов плутонием-239) . ) и не делящийся тепловыми нейтронами. Даже такие страны, как Франция , которые широко практикуют ядерную переработку , обычно не используют повторно плутоний, содержащийся в отработанном МОКС-топливе. Более тяжелые элементы можно было бы трансмутировать в быстрых реакторах , но, вероятно, более эффективно в подкритическом реакторе , который иногда называют усилителем энергии и который был разработан Карло Руббиа . Также были предложены источники термоядерных нейтронов. [16] [17] [18]
Существует несколько видов топлива, которые могут включать плутоний в свой первоначальный состав в начале цикла и содержать меньшее количество этого элемента в конце цикла. В ходе цикла плутоний можно сжигать в энергетическом реакторе, вырабатывая электроэнергию. Этот процесс интересен не только с точки зрения производства электроэнергии, но и из-за его способности потреблять излишки оружейного плутония из оружейной программы и плутония, образующегося в результате переработки отработанного ядерного топлива.
Смешанное оксидное топливо является одним из них. Его смесь оксидов плутония и урана представляет собой альтернативу низкообогащенному урановому топливу, которое преимущественно используется в легководных реакторах. Поскольку уран присутствует в смешанном оксиде, хотя плутоний и будет сжигаться, плутоний второго поколения будет производиться за счет радиационного захвата урана-238 и двух последующих бета-распадов.
Также возможно использование топлива с плутонием и торием . В них нейтроны, выделяющиеся при делении плутония, захватываются торием-232 . После этого радиационного захвата торий-232 превращается в торий-233, который претерпевает два бета-распада, приводящих к образованию делящегося изотопа уран-233 . Сечение радиационного захвата тория-232 более чем в три раза больше, чем у урана-238, что обеспечивает более высокую конверсию в делящееся топливо, чем у урана-238. Из-за отсутствия урана в топливе плутоний второго поколения не образуется, а количество сгоревшего плутония будет выше, чем в смешанном оксидном топливе. Однако в отработанном ядерном топливе будет присутствовать уран-233, который является делящимся. Плутоний оружейного и реакторного качества можно использовать в плутониево-ториевом топливе, при этом плутоний оружейного качества демонстрирует большее снижение количества плутония-239.
Некоторые радиоактивные продукты деления могут быть преобразованы в короткоживущие радиоизотопы путем трансмутации. Трансмутация всех продуктов деления с периодом полураспада более одного года изучается в Гренобле [19] с разными результатами.
Стронций-90 и цезий-137 с периодом полураспада около 30 лет являются крупнейшими излучателями радиации (в том числе тепловой) в отработавшем ядерном топливе в масштабе от десятилетий до ~305 лет ( олово-121м незначительно из-за низкого выхода ), и их нелегко трансмутировать, поскольку они имеют низкие сечения поглощения нейтронов . Вместо этого их следует просто хранить до тех пор, пока они не разлагаются. Учитывая необходимость такого длительного хранения, продукты деления с более короткими периодами полураспада также можно хранить до тех пор, пока они не распадутся.
Следующим более долгоживущим продуктом деления является самарий-151 , период полураспада которого составляет 90 лет, и который является настолько хорошим поглотителем нейтронов, что большая его часть трансмутируется, пока ядерное топливо все еще используется; однако, эффективно преобразуя оставшиеся151
См в ядерных отходах потребует отделения от других изотопов самария . Учитывая меньшие количества и его низкую энергетическую радиоактивность,151
См менее опасен, чем90
старший и137
Cs , и его также можно оставить распадаться на ~ 970 лет.
Наконец, существует семь долгоживущих продуктов деления . У них гораздо более длительный период полураспада — от 211 000 до 15,7 миллионов лет. Два из них, технеций-99 и йод-129 , достаточно подвижны в окружающей среде, чтобы представлять потенциальную опасность, свободны ( у технеция нет известных стабильных изотопов) или в основном не содержат смеси со стабильными изотопами того же элемента и имеют нейтронное перекрестие. секции небольшие, но достаточные для поддержки трансмутации. Кроме того,99
Tc может заменить уран-238, обеспечивая доплеровское уширение отрицательной обратной связи для стабильности реактора. [20]
Большинство исследований предлагаемых схем трансмутации предполагали99
Тс ,129
I и трансурановые элементы в качестве мишеней для трансмутации, а другие продукты деления, продукты активации и, возможно, переработанный уран остаются в качестве отходов. [21] Технеций-99 также производится в качестве отхода в ядерной медицине из технеция-99m , ядерного изомера , который распадается до основного состояния и не имеет дальнейшего применения. Из-за продуктов распада100
Tc (результат99
Tc, захватывающий нейтрон), распадающийся с относительно коротким периодом полураспада до стабильного изотопа рутения , драгоценного металла , также может иметь некоторый экономический стимул для трансмутации, если затраты можно будет достаточно снизить.
Из оставшихся пяти долгоживущих продуктов деления селен-79 , олово-126 и палладий-107 производятся лишь в небольших количествах (по крайней мере, в сегодняшних тепловых нейтронах ,235легководные реакторы , сжигающие U ), причем два последних должны быть относительно инертными. Два других, цирконий-93 и цезий-135 , производятся в больших количествах, но также малоподвижны в окружающей среде. Они также смешаны с большими количествами других изотопов того же элемента. Цирконий используется в качестве оболочки топливных стержней, поскольку он практически «прозрачен» для нейтронов, но небольшое количество93
Zr производится путем поглощения нейтронов из обычного циркаллоя без особого вреда. Ли93
Zr может быть повторно использован для изготовления нового облицовочного материала, что до сих пор не было предметом серьезных исследований.